王得丽教授Angew观点：Ir-Mn金属间化合物强异原子键原位诱导受限重构助力水电解

第一作者：王双，史言

通讯作者：王得丽*

单位：华中科技大学

针对当前能源架构，实现深度脱碳需要增加可再生能源在未来全球能源结构中的比重。从可持续发展的角度来看，将可再生能源的收集与产氢（理想的能源载体）系统相耦合是较为理想的解决方案。其中，由可再生能源转换的波动电力驱动的质子交换膜 (PEM) 水电解技术由于其在加压工作条件下具有高输出密度、快速响应等特点，为制绿氢提供了一种清洁途径。然而，由于在极端腐蚀阳极条件下阳极材料不可避免地会发生严重重构，并伴有结构崩解和失活，高性能PEM电解槽的寿命仍然短于所需的工业寿命。这种实际困境对缓慢的阳极侧氧析出反应 (OER) 电催化剂提出了极其严格的要求。

基于此，来自华中科技大学的王得丽教授，在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表题为“Strong Heteroatomic Bond-Induced Confined Restructuring on Ir-Mn Intermetallics Enable Robust PEM Water Electrolyzers”的文章。针对如何打破酸性氧析出测催化活性和耐久性之间普遍存在的“跷跷板效应”，王得丽团队提出了一种原子有序化策略，引入强异原子键调节催化剂的表面动态重构过程，以获得兼具高活性、稳定性和低铱载量的酸性氧析出电催化剂。该工作突出了强异原子键诱发的表面限制演化，为涉及表面重构催化剂设计提供了见解。

开发的Ir-Mn IMC 作为阳极催化剂的PEM电解槽（80°C）在 1.851 V 的电池电压下表现出色，实现了3.0 A cm⁻² 的工业规模电流密度。在2.0 A cm⁻²的电流密度稳定运行超过 2000 小时（约三个月），估计成本为每公斤H₂ 0.98美元。

要点二：Ir-Mn金属间化合物催化演变机理

催化剂活性和稳定性的共同突破可以归因于演变的Ir-Mn IMC/非晶态水合氧化物核壳结构。强异原子键的有序结构诱导表面受限重构，避免活性Ir的强烈浸出。重构层中强异原子键诱导的高共价Ir-O-Mn单元削弱了氧中间体的吸附能，从而增强了OER 活性。并且促进了H₂O分子补充氧空位，抑制了晶格氧的持续交换，从而保证了催化结构的稳定输出。

要点三：前瞻

当前，开发并兼具活性和稳定性的低铱载量的阳极催化剂对于PEM电解槽的商业化部署至关重要，这也是未来研究的一个方向。目前酸性商业OER催化剂仍然以昂贵且稀缺的Ir基材料为主，例如商业IrO₂和Ir黑等。到目前为止，已有多种策略用于调控Ir基材料，以提高催化活性及Ir原子的利用率，包括形貌工程，晶相调节，载体效应、掺杂和合金化等。这种高活性催化剂通常遵循晶格氧氧化机理（LOM），可以绕过临界OOH *的产生，从而突破吸附演化机理（AEM）的理论极限。然而，由于此类催化剂近表面重构层结构松散、键合单元弱，OER 动力学的提高往往以结构不稳定为代价，尤其是对于铱负载量较低的阳极电极。此外，OER 过程中不断产生的大量氧空位会引发晶格氧的迁移，导致重构不良甚至本体结构崩溃。催化剂重构不可避免且经常被忽视，这加剧了 PEM 电解中的衰减。因此，需要探索一种权衡策略，以打破催化活性和耐久性之间普遍存在的“跷跷板效应”。金属间化合物 (IMC) 的原子周期性排列，具有富含强异原子键，与随机合金相比具有更大的负焓。因此，IMC 在恶劣的化学环境中往往表现出更强的抗化学氧化和蚀刻能力。尽管如此，对IMC独特的原子周期排序（即高密度强杂原子键）与活性/稳定性之间的关系有待探究，特别是对于涉及不可避免的严重重建过程的酸性 OER。了解催化演变过程以及具有强异原子平台对于演变过程的影响，有望指导工业PEM电解槽的强阳极氧化耐酸腐蚀材料的开发，以加速其在商业市场中的应用。

王得丽，华中科技大学教授/博士生导师，2008年获得武汉大学博士学位；2008-2012年先后在新加坡南洋理工大学和美国康奈尔大学做博士后，2013年初任华中科技大学化学与化工学院教授。获得获中组部海外高层次人才计划、教育部“新世纪优秀人才支持计划”、湖北省化学化工青年创新奖、“中表镀-安美特”青年教师奖。主要研究领域为新型电化学能源与环境材料的设计以及性能优化。在Nat. Mater.、Nat. Commun.、JACS、Angew. Chem. Int. Ed. 等期刊上发表SCI论文100余篇，获授权美国发明专利2项、中国发明专利11项。担任《J. Chem. Phys.》副主编，《电化学》、《中国化学快报》、《储能科学与技术》、《Nano Materials Science》、《Energy & Fules》、《J. Phys. Energy》杂志编委。

王双，华中科技大学化学化工学院博士研究生（导师：王得丽教授），研究方向为质子交换膜电解槽阳极铱基材料的开发，在Angew. Chem.、ACS Catal.、Chem. Eng. J.等期刊发表论文7篇。

本课题组长期致力于氢能与燃料电池，锂离子电池，钠离子电池，锂硫电池等方面的研究。本课题组自2013年初开始组建，目前有教授1名（中组部计划和教育部新世纪优秀人才支持计划），博士生6名，硕士生7名。研究方向集中在先进电化学能源材料的结构设计与性能优化，主要包括燃料电池电极材料，高比能电池电极材料以及产业化应用等。

课题组主页