天津理工大学，ACS Nano最新文章

第一作者（含共同）：李静静、覃学荣

通讯作者（含共同）：余自友 研究员、鲁统部 教授

通讯单位：天津理工大学

论文链接：DOI: 10.1021/acsnano.5c01268

通过电催化CO₂还原技术将CO₂转化为碳基燃料和化学品，为实现碳中和目标提供了一条极具前景的减排路径。目前大部分的研究都是采用高纯CO₂作为气体原料，而工业烟道气作为CO₂的主要排放来源，所包含的CO₂浓度较低，约为5~15%。这就意味着需要先对低浓度CO₂进行捕获与富集，然后进行电催化CO₂还原反应，这将大大增加了工艺流程和生产成本。

基于此，天津理工大学鲁统部、余自友教授团队在《ACS Nano》发表了基于直接电还原低浓度CO₂的综述文章。该综述系统地阐述了低浓度CO₂直接电还原技术的最新研究进展及其所面临的未来挑战。这一创新技术，可省去工业烟道气中CO₂单独捕获与富集环节，从而显著降低能耗并简化工艺流程，有望实现电催化CO₂还原技术的广泛应用。

图1使用高纯度和低浓度CO₂进行CO₂RR的比较。

在对比使用高纯度CO₂与低浓度CO₂进行CO₂RR的过程中，两者间的差异显而易见。传统方法往往依赖于高纯度CO₂，这不仅成本高昂，而且经济性欠佳。相比之下，若采用稀释的CO₂气流作为反应原料，则能够显著简化预处理流程，开辟出一条更为经济和节能的新路径。然而，这一途径的实施并非易事，它要求我们在催化剂的设计与反应微环境的精准调控方面取得突破性进展。

图2 直接低浓度CO₂电还原的设计策略。

目前进行低浓度电催化CO₂还原的设计策略，可以简单总结包括三种。（1）利用多孔、高比面积催化剂，来物理吸附富集CO₂，来提高催化剂表面附近的CO₂浓度，促进CO₂RR动力学。（2）在催化剂表面修饰特定的CO₂吸附官能团，来提高与CO₂的化学键合作用。（3）与有机分子、聚合物等进行耦合，形成复合催化剂。例如，将Ni-N-C催化剂与离子液体进行复合，利用有机链的物理吸附和咪唑基团的化学吸附作用，协同提高局域CO₂浓度。

三、耐O₂/SO₂等杂质气体CO₂RR的设计策略

图3耐SO₂杂质气体CO₂RR的设计策略。

工业烟气中除了包含N₂和CO₂外，还包含O₂、SO₂等杂质气体。而这些杂质气体不仅可能会影响CO₂RR的选择性，还可能会影响催化剂的结构和使用寿命。因此发展抗杂质气体毒化的设计策略显得尤为重要。

四、低浓度CO₂电还原的挑战与展望

虽然直接低浓度CO₂电还原已经取得了不错的进展，但仍面临着巨大挑战。（1）需要发展更加有效的策略实现低浓度CO₂电还原，提高CO₂的富集效果和增加产物的选择性；（2）需要理解在杂质气体下CO₂电还原的催化机理，这将有利于设计更多耐杂质气体毒化的CO₂电还原催化剂；（3）需要发展酸性条件下的低浓度CO₂电还原，用来降低碳损失，实现CO₂的充分利用。

鲁统部教授简介：国家杰出青年科学基金项目获得者，全国五一劳动奖章获得者。主要从事人工光合作用催化剂的研究，包括光电催化分解水制氢催化剂、二氧化碳还原催化剂等。先后主持国家重点研发计划课题、国家科技重大专项、国家杰出青年基金项目、国家基金重点项目及面上项目、科技部“973”计划项目子课题等。已在包括Nat. Catal.、Nat. Synth.、Nat. Commun.、PNAS、Sci. Adv.、JACS、Angew. Chem.、Adv. Mater.等高水平期刊发表论文400余篇，出版专著《人工光合作用催化剂》。现任中国化学会二氧化碳化学专业委员会首届主任，天津市化学会副理事长，天津理工大学学术委员会副主任，中国化学会无机化学、晶体化学、绿色化学和分子筛专业委员会委员，“新能源材料”创新学科引智基地负责人，“材料微结构”教育部国际合作联合实验室主任，国内外7个杂志副主编和编委等。