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研究背景

硝酸盐广泛存在于不同pH的工业废水中，例如酸性环境（采矿、冶金、石化废水）和碱性环境（纺织、炼油废水）。电催化硝酸盐还原（eNO₃-RR）生成氨（NH₃）既能实现废水脱氮，又能促进氮循环，具有环境与能源双重价值。然而，现有催化剂面临显著挑战：贵金属基催化剂成本高昂，难以大规模应用；铜、铁等过渡金属催化剂在极端pH下易聚集或溶解，稳定性不足。碳基无金属电催化剂（C-MFECs）具备较好的化学稳定性，具有较好的应用于全pH范围内eNO₃-RR的潜力。传统缺陷工程虽然能够提升C-MFECs的eNO₃-RR催化活性，但常导致电荷传输受限，难以兼顾活性与导电性。因此，开发兼具拓扑缺陷活性位点与高效电荷传输路径的碳基催化剂，以实现在宽pH范围内高效且稳定的eNO₃-RR，成为亟待解决的关键科学问题。本研究通过设计分层结构的翅状碳同轴纳米碳管（W-CCNs），利用作为内核的完整碳纳米管保障电荷传输，外壳的拓扑缺陷（如C577和C557位点）分别优化硝酸盐吸附与水解产氢，最终突破传统碳基催化剂的性能瓶颈，为复杂pH废水的处理提供了创新解决方案。

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文章简介

近日，来自北京化工大学的胡传刚教授团队在国际知名期刊Advanced Materials上发表题为“Hierarchical Carbon-based Electrocatalyst with Functional Separation Properties for Efficient pH Universal Nitrate Reduction”的研究文章。该文章介绍了一种具有功能分离特性的分层碳基无金属电催化剂，该催化剂由翼状碳同轴纳米碳管（W-CCNs）构成，通过部分剥离碳纳米管（CNTs）的外壁形成石墨烯片层，并在外层引入拓扑缺陷，作为内核的完整CNTs保障电荷传输，实现了优异的电催化性能。实验结果表明，该催化剂在酸性、中性和碱性介质中均表现出卓越的氨产率，分别为49.5、75.3和88.1 g h^-1 gcat.^-1，性能优于大多数现有的无金属催化剂，甚至可与某些金属基催化剂相媲美。该研究为设计高效、稳定的无金属电催化剂提供了新的思路，并展示了其在废水处理和氮循环中的潜在应用前景。

图1. a) W-CCNs的结构和eNO₃−RR的潜在活性位点示意图。b) W-CCNs上的eNO₃-RR过程示意图。c) *NO₃在W-CCNs上的吸附能。d) *NO₃在W-CCNs和p-CNTs上的吸附能比较。e) 催化H2O电解反应时，W-CCNs在四个拓扑缺陷位点上生成*H的反应能。f) 催化H₂O电解反应生成*H时，W-CCNs和p-CNTs的反应能。

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本文要点

要点一：创新的分层结构设计

通过温和氧化CNTs部分剥离外壁，形成翼状石墨烯纳米片及富含拓扑缺陷的外层结构，同时保留原始CNTs作为导电核心。这种分层设计的W-CCNs既保证了高效的电荷传输，又通过作为外壳的新CNTs外层/翼暴露了丰富的活性位点，实现了功能分离（导电与催化分离），解决了C-MFECs中高缺陷密度与导电性难以兼容的难题。

要点二：宽pH适应性及高效性能

在酸性（pH=1）、中性（pH=7）和碱性（pH=14）条件下，W-CCNs的NH₃产率分别达到49.5、75.3和88.1 g h^-1 gcat.^-1。其性能优于大多数金属基催化剂，解决了传统催化剂因pH依赖性导致的活性下降问题，适用于复杂废水处理场景。经过20次循环测试，催化剂的活性与结构（如石墨烯层间距、缺陷密度）保持稳定。

要点三：拓扑缺陷的协同催化机制

开发的W-CCNs催化剂实现了多种缺陷活性位点协同高效催化eNO₃⁻RR。通过原位傅里叶变换红外光谱结合一系列电化学实验（如零电荷电位、zeta电位和电子顺磁共振）证明，W-CCNs的缺陷位点极大地促进了NO₃⁻的吸附、活性氢（H）的形成以及中间体的深度氢化。此外，DFT计算提供了合理的缺陷诱导H*协同机制：W-CCNs上的C₅₇₇位点能够吸附NO₃⁻并降低后续氢化步骤的能垒，而相邻的C₅₅₇位点则倾向于生成*H用于中间体的后续氢化，最终高效地实现NH₃生成。

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文章链接

Xiaowen Liu, Linjie Zhao, Yuanqing Shen, Weihua Peng, Baoguang Mao, Jianhua Hou, Dan Wang, Xiaochun Chen,* Yao Dai, Canjie Zhang, and Chuangang Hu*, Hierarchical Carbon-Based Electrocatalyst with Functional Separation Properties for Eﬃcient pH Universal Nitrate Reduction, Adv. Mater. 2025, 2417623.

https://doi.org/10.1002/adma.202417623

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通讯作者简介

胡传刚教授：北京化工大学教授，博士生导师，国家海外高层次青年人才获得者，入选斯坦福大学2024全球前2%顶尖科学家和2024终身科学影响力榜单。长期从事先进碳基电极材料的精确设计、合成与制备，及其在新能源器件中的应用。目前，发表SCI论文100余篇，参与编著英文书籍3章。论文总被引用17400余次，h-index为66。以第一/通讯作者在PNAS、Chem. Soc. Rev.、Nature Commun.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、Angew. Chem. Int. Edit. Ed. 等国际顶级期刊发表论文50余篇。11篇入选ESI高被引论文（Top 1%，第一作者6篇）。获授权国家发明专利9件，深化“产-学-研””相结合模式。担任Frontiers in Materials期刊Carbon-based Materials的专刊主编。Nano research energy、e-science、Int. J. Min. Met. Mater.、物理化学学报等期刊青年编委。应邀担任Nature Commun., Angew. Chem. Int. Edit. Ed., Adv. Mater. 等国际重要学术期刊审稿人。

陈晓春教授：北京化工大学教授，博士生导师，享受国务院特殊津贴专家，中国石油与化工行业教学名师，中国化工学会理事，化学工程专业委员会副主任，中国环境科学学会高级会员，膜分离过程与技术北京市重点实验室副主任，国家级化工过程虚拟仿真实验教学中心主任。研究方向为：绿色化学技术与绿色化学工艺开发；化工分离过程强化；膜分离技术及其应用；离子液体的构效关系研究及其在共沸物分离、燃料油选择性深度脱硫/氧化脱硫中的应用；天然生物活性产物的分离纯化；化工过程模拟与优化；化工过程本质安全技术研究、化工园区风险防控技术研究。主持国家自然科学基金2项，国家重点研发课题1项，教育部博士点基金1项，科技部国际合作项目3项，中国石油、中国石化等项目10余项。发表学术论文80余篇，其中SCI/EI/ISTP收录70余篇，出版译著2部，专著3部。

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第一作者简介

刘小文，北京化工大学化学工程学院博士研究生，指导教师为胡传刚教授和陈晓春教授。主要研究方向：先进碳基电极材料的精确设计、合成与制备，及其在电催化领域的应用。在Advanced Materials、Applied Catalysis B: Environmental等期刊发表多篇论文，申请国家发明专利两项。