武大赵焱、新加坡南洋理工周琨、武汉理工田晓聪AFM：全3D打印电池电极离子–电子双调控通用策略

随着可再生能源、智能终端和电动出行的快速发展，高性能电化学储能系统的需求日益增长。传统锂离子电池制造工艺（如浆料涂布与层叠组装）在电极结构优化和材料利用效率方面存在局限，难以满足新型储能设备对柔性化、集成化和定制化的需求。3D打印技术作为新兴的数字化制造手段，具备结构可编程、材料可控和按需制造等优势，正在成为推动下一代电池制造的技术路径。然而，目前3D打印电池的发展仍面临电极中离子与电子传输路径难以普适性调控等难题，尤其在高负载电极中更为突出。为此，本研究提出一种通用的多尺度离子–电子双重调控策略，结合三维石墨烯或碳纳米管构建的导电网络和精细调控的电极微结构，实现了全3D打印高电压电池的高容量、长寿命与优异倍率性能，构建了面向下一代智能储能器件的通用设计与制造平台。

近日，武汉大学赵焱教授、新加坡南洋理工大学周琨教授和武汉理工大学田晓聪教授等在《Advanced Functional Materials》期刊上发表了题为“A Universal Multiscale Ion–Electron Dual Regulation for on-Demand All-3D-Printed High-Voltage Full Batteries”的文章。该工作提出了一种通用多尺度离子–电子双重调控策略，该策略以NCM为高压正极材料代表，通过优化打印浆料配方及数字化设计电极微结构，构建出按需调控的高负载电极架构与多维导电网络。在此基础上，构筑的3D导电网络展现出优异的储能性能，包括高比容量、优良倍率性能以及超过10000次循环的卓越稳定性。这些性能提升得益于离子与电子传输路径的高效协同，该机制亦通过有限元仿真得到了验证。进一步将其组装为全3D打印高电压全电池后，实测可逆容量达164.5 mAh g^-1，且在5000次循环后仍保持85.5 %的容量。值得一提的是，该策略具备良好的材料兼容性和工艺可扩展性，可适用于其他电极材料体系，为推动3D打印储能器件的通用化、智能化与可持续化制造提供了新思路与技术支撑。

该工作提出一种以“多尺度离子–电子协同调控”为核心的通用型3D打印电极构建策略，通过开发兼容性强、结构可控的功能性浆料体系，实现对微观结构与电荷传输路径的双重优化。以NCM为代表的高压活性材料与石墨烯或碳纳米管导电网络协同组成的浆料，不仅具备优异的屈服应力、剪切变稀与触变恢复性能，还表现出出色的流动控制与成形稳定性。该策略使得3D打印过程能够在不同基底上按需构建高负载、高保形性的多层电极结构，并在结构尺度上实现离子通道与电子网络的精准协同调控，显著提升了储能器件的整体构建自由度与传输效率，为下一代数字化、结构可编程电池制造奠定了普适基础。

通过在微尺度上引入三维石墨烯网络（3NGN）或三维碳纳米管网络（3NCN），实现电极中离子与电子双通路协同优化。其中，石墨烯片层构建出贯通型低曲折度孔道网络，显著提升离子通透性；相较而言，CNTs网络能增强电极内部的电子连通性。二者与NCM颗粒形成稳定复合结构，成功实现高比容量，并展现出兼顾高负载、高倍率与长寿命性能的可调控导电网络范式。

结合实验表征与有限元模拟，研究系统揭示了不同导电网络对Li+离子迁移路径的影响。模拟结果显示，3NGN结构中连通的片状孔道有效降低传输曲折度，形成连续、均匀的离子浓度分布与高迁移速度，优于CNTs结构中存在的团聚阻碍与路径堵塞问题。这一工作为理解3D打印微结构对电荷载流子输运性能的贡献提供了定量支撑，也为未来电极结构-性能调控提供了计算预测指导。

首次实现全3D打印高电压全电池的系统构建，可逆容量达164.5 mAh g^-1，在5000次循环后保持85.5 %的容量。该策略可在多层厚电极条件下维持优异的容量输出，且具有出色的倍率恢复能力。这一成果充分验证了多尺度离子–电子双调控策略在实际全电池构型下的适用性与可靠性，为推动下一代智能化、可持续化的3D打印储能系统奠定了应用基础。

赵焱：二级教授，博导，国家高层次人才专家，四川省天府峨眉计划专家，湖北省“百人计划”专家。长期从事理论计算化学和计算材料学等领域的研究工作，在高精确度理论化学数据库的发展、新一代密度泛函的开发和应用、新能源环境纳米材料、计算化学软件开发、材料人工智能设计与智造和3D打印等领域做出了开拓性贡献。在国际权威刊物Nature、Nature catalysis、Journal of the American Chemical Society、Energy & Environmental Science、Advanced Materials、Angewandte Chemie International Edition等期刊上发表高水平研究论文300余篇，SCI引用超过7万次， 其中M06论文单篇引用超过3万次（Google scholar），H因子为83，2014-2017连续4年被美国汤森路透集团和科睿唯安公司列入全球高被引科学家榜单，入选爱思唯尔2022/2023/2024年中国高被引学者。作为美国惠普公司MJF-3D打印技术的主创人员之一，该3D打印技术已经在全球生产1.7亿工业部件，拥有国际专利25项。担任Energy & Environmental Materials副主编，Interdisciplinary Materials学术主编，Nanomaterials的编委成员。

周琨：新加坡南洋理工大学机械与宇航工程学院教授。课题组依托新加坡3D打印中心和惠普-南洋理工大学数字制造联合实验室，主要研究粉末床熔融、材料挤出成型、立体光固化、定向能量沉积等先进增材制造技术，包括功能聚合物复合材料及高性能新金属材料研发、先进结构设计和多尺度模拟仿真增材制造零件宏微观力学性能表征及其应用等。

田晓聪：武汉理工大学材料科学与工程学院特岗教授。主要从事先进能源材料、新型电化学微纳器件、集成式能源系统、3D打印结构-功能一体化材料与器件方面的研究。入选“香江学者计划”、湖北省“青年拔尖人才计划”等。

王腾：武汉大学博士研究生，长期从事先进制造柔性储能材料与器件、3D打印微型电池及可穿戴储能器件集成应用研究、材料模拟与计算等方面研究。