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WTU杨应奎教授&崔逊教授与新加坡国立大学林志群教授等AFM：基于分级多孔中空碳纳米球构筑高载量单原子催化剂实现高效耐久氧还原

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2025-05-16

导读：武汉纺织大学杨应奎教授&崔逊教授与新加坡国立大学林志群教授等AFM：基于分级多孔中空碳纳米球构筑高载量单原子催化剂实现高效耐久氧还原反应

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文章信息

基于分级多孔中空碳纳米球构筑高载量单原子催化剂实现高效耐久氧还原反应

第一作者：崔逊

通讯作者：杨应奎*，刘益江*，林志群*

单位：武汉纺织大学，新加坡国立大学，湘潭大学

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研究背景

碳基过渡金属单原子催化剂（TM-SAC-N-C）凭借其原子级分散活性位点和可调电子结构，在氧还原反应（ORR）等能源催化领域展现出重要应用潜力。然而，现有催化剂的金属负载量普遍低于3 wt.%，导致活性位点密度不足；单纯提升负载量易引发金属原子团聚或被致密碳骨架包埋，严重制约活性位点可及性和传质效率。

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文章简介

近日，来自武汉纺织大学的崔逊教授和杨应奎教授，与湘潭大学刘益江教授及新加坡国立大学林志群教授合作，在国际知名期刊《Advanced Functional Materials》上发表题为“High-Loading Single Atoms via Hierarchically Porous Nanospheres for Oxygen Reduction Reaction with Superior Activity and Durability”的研究论文。该研究通过碳基质结构设计、活性位点精准调控、电化学性能测试、器件集成验证与理论模拟计算的系统性结合，深入阐释了活性位点密度及配位微环境对单原子电子结构的调控机制，为高效碳基单原子催化剂的开发提供了理论支撑与技术范式。

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本文要点

要点一：双策略协同构筑高密度过渡金属单原子活性位点

图1. 双策略协同构筑TM-SAC-HC催化剂

本工作结合软模板法与双齿螯合策略，成功制备出系列具有分级多孔中空结构的高负载量（最高达9.36 wt.%）碳基过渡金属单原子催化剂（TM-SAC-HC，TM=Fe、Co、Ni、Cu）。

（1）软模板法构建分级孔道：采用聚吡咯-co-聚苯胺空心球为前驱体，利用其本征中空结构及碳化过程中气体逸出，形成包含微孔-介孔-大孔的多级孔道系统。这种三维贯通孔道显著提升比表面积，为金属单原子锚定提供丰富位点，同时优化反应物传输路径。

（2）双齿螯合抑制金属团聚：创新引入2,2′-联吡啶双齿配体，通过强配位作用稳定金属离子。热解过程中，配体与碳骨架协同形成TM-N4活性中心，有效防止高温下金属原子迁移团聚。

要点二：电催化ORR活性与稳定性双提升

图2. Fe-SAC-HC电催化ORR性能

Fe-SAC-HC催化剂在碱性条件下表现出0.92 V的半波电位，经历30000次电位循环后仅衰减15 mV，连续运行48小时后仍保持90%的电流密度，性能指标超越多数文献报道的碳基单原子催化剂体系及商用Pt/C催化剂。基于该催化剂组装的水系锌空气电池实现了186.6 mW cm^-2的峰值功率密度和805.7 mAh g^-1的比容量，并在柔性准固态器件中展现出应用潜力。

要点三：微孔限域调控电子结构

图4. Fe-SAC-HC的ORR机理研究

活性位点密度分析表明，相较于微孔主导的实芯碳纳米结构，分级多孔中空碳纳米结构显著提升了活性位点暴露密度，同时优化了物质传输通道。理论计算进一步表明，相较于体相锚定的Fe-N4位点，微孔限域的Fe-N4活性中心通过降低反应能垒显著提升了ORR动力学。

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文章链接

High-Loading Single Atoms via Hierarchically Porous Nanospheres for Oxygen Reduction Reaction with Superior Activity and Durability

https://doi.org/10.1002/adfm.202510108

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通讯作者简介

杨应奎教授简介：硕士生/博士生导师，英国皇家化学会会士（FRSC），武创院现代纺织技术研究所所长。国家民委领军人才支持计划、教育部“新世纪优秀人才”支持计划、湖北省创新群体负责人、湖北省杰出青年科学基金、湖北省楚天学者计划和全国百篇优秀博士学位论文（提名奖）入选者。湖北省化学化工学会理事，SCI源刊Energy & Environmental Materials创刊副主编。长期从事聚合物及纺织基能源材料的基础研究和应用开发，主持国家自然科学基金(6项)、省部级重点项目和企业合作项目等30余项。迄今，以第一/通讯作者在Chemical Society Reviews、Advanced Materials、Energy & Environmental Science、Angewandte Chemie、Materials Science & Engineering R、Materials Today、Advanced Functional Materials、Advanced Science、Acs Nano、Nano Energy、Macromolecules等主流期刊上发表sci论文100多篇，其中封面论文17篇；主/参编中英文专著9部；获授权中国发明专利19项，完成技术转化3项；获省部级教研奖4项。牵头创建了石墨烯研发中心、热管理与智能隐身纺织品研发中心，聚焦石墨烯产业化应用，入选广东佛山"蓝海人才计划"创新创业团队，依托团队技术创立公司入选国家高新技术企业，开发出系列新产品，产生了良好的经济和社会效益。

刘益江教授简介：湘潭大学化学学院教授、博士生导师，湖南省杰出青年科学基金获得者，“湖湘青年英才”入选者。2015年7月获中国科学院化学研究所高分子化学与物理专业博士学位；2017年11月至2018年12月，美国佐治亚理工学院材料科学与工程系访问学者。主要研究方向包括：有机／无机复合Janus纳米材料的可控制备及性能研究；多孔碳纳米材料的制备及其电催化性能研究；钙钛矿纳米晶的可控制备、稳定性及其应用研究。

林志群教授简介：新加坡国立大学化学与生物分子工程学讲席教授（Provost's Chair Professor)。1995年获厦门大学材料化学学士学位，1998年获复旦大学高分子科学硕士学位，2002年获美国麻省大学阿姆赫斯特分校高分子科学与工程博士学位。2002-2004年于伊利诺伊大学香槟分校从事博士后研究。2004年加入美国爱荷华州立大学材料科学与工程系，历任助理教授，副教授（2010年晋升）；2011年加入美国佐治亚理工学院任教，2014年晋升教授；2022年7月加入新加坡国立大学。研究领域涵盖嵌段共聚物、共轭聚合物、功能纳米晶、太阳能电池、光催化、电催化、储能电池、分层结构组装材料及其表界面性质等。迄今发表同行评审期刊论文超过420余篇（h指数120），出版学术专著9部、专著章节19章。现任Nano Energy联合主编及Nanoscale、Nanoscale Advances等期刊副主编。学术荣誉包括英国皇家化学会会(RSC Fellow)、日本学术振兴会会士(JSPS Fellow)、美国化学会会士(ACS Fellow)、美国科学促进会会士 (AAAS Fellow)、美国材料研究学会会士 (MRS Fellow)、美国化学会高分子化学分会会士(ACS POLY Fellow)等。

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第一作者简介

崔逊教授简介：博士，武汉纺织大学纺织新材料与先进加工全国重点实验室教授，湖北省“楚天学者”高层次人才，英国皇家化学会JMCA新锐科学家，湖北省化学化工青年创新奖获得者，湖北省科协海智计划特聘专家。2018年获重庆大学化学工程与技术工学博士学位，2015-2017年美国佐治亚理工学院公派联合培养博士，2018-2020年美国佐治亚理工学院博士后。曾任职于中南民族大学和中国地质大学（武汉）（研究员，“地大学者”青年拔尖人才），2022年11月加入武汉纺织大学。长期从事聚合物基能源转换材料及柔性器件集成研究，主持国家自然科学基金（2项）、湖北省中央引导地方科技发展专项、企业合作项目（2项）等10余项；在Chemical Society Reviews、PNAS、Angewandte Chemie、Energy & Environment Science、Advanced Functional Materials、Nano Energy、Carbon Energy等期刊发表SCI论文80余篇，多篇入选ESI高被引论文及期刊封面论文；参编英文学术专著3部，独立撰写核心章节3章；申请国家发明专利7项；担任Scientific Reports、Research等10余本期刊编委/青年编委。