东北大学宋禹&燕山大学王静 JACS最新成果：共溶剂策略助力高性能水系锌-硫电池！

第一作者：黑鹏，赛雅

通讯作者：宋禹*，王静*

单位： 东北大学，燕山大学

水系锌-硫电池（AZSBs）凭借超高理论容量（>1600 mAh g⁻¹）、固有安全性和低成本三大优势，在大规模储能领域展现出巨大的应用潜力。然而，其发展仍受制于两大根本挑战：首先，硫正极极低的本征导电率（5×10⁻²⁸ S/cm）以及缓慢的 S↔ZnS 固-固转化反应，使能量释放效率受限，倍率性能不佳；其次，Zn²⁺ 在传统 ZnSO4电解液中与六个水分子配位，形成 [Zn(H₂O)₆]²⁺ 水合离子，该溶剂化结构一方面显著增加Zn²⁺ 在硫极界面的电子转移能垒，另一方面由于水分子化学活性强，在充放电过程中容易解离，与硫反应生成 H₂S 和 SO₄²⁻ 等副产物，从而加速活性物损失并导致容量衰减。因此，设计能够调控 Zn²⁺ 溶剂化环境、降低界面阻抗并抑制副反应的新型电解液方案，成为突破 AZSBs 性能瓶颈的关键科学问题。

高供体数的N,N-二乙基甲酰胺（DEF）可以替代部分水，形成 [Zn(H₂O)₅DEF]²⁺ 络合物，显著削弱水的化学活性，使 HOMO–LUMO 能隙从 1.31 eV 缩小至 0.74 eV，加速 Zn²⁺ 的界面电子转移。

DEF的强给电子效应，增强了硫电极的固有电子导电性。DEF提供的电子占据硫原子的反键轨道，增加其电子云密度并引发原子间静电排斥，削弱S-S键相互作用，从而促进硫快速转化为ZnS。

组装的锌-硫电池实现了0.8 V的稳定放电平台以及1583 mAh·g^-1的高比容量，经过2000次循环后容量保持率为85%。在高负载量（10.8 mg/cm²）下仍提供16.6 mAh/cm²的面积容量，组装了Ah级软包电池，成功进行了实用化验证，电池性能优于以往文献报道的水系锌硫电池。

结合机器学习与电化学性能测试结果，对18种有机共溶剂进行了研究。首次提出供体数（DN）和最高占据分子轨道（HOMO）能级是预测电池性能的关键描述符。借助此描述符，可快速筛选高性能水系锌硫电池共溶剂，显著提高研发效率。

Peng Hei, Ya Sai, Lin Yu, Yulai Lin, Bo Li, Guangxu Hu, Wanlong Wu, Jing Wang*, Xiaoqi Sun, Xiao-Xia Liu, Yu Song*, Cosolvent Electrolyte Design for High-Voltage Aqueous Zinc–Sulfur Batteries.

宋禹，博士，特聘研究员，博士生导师，吉林大学化学专业获学士学位，2017年7月于东北大学物理化学专业获博士学位。2015年10月至2017年5月，获国家留学基金委资助，前往美国加州大学圣克鲁兹分校（UCSC）生物与化学系，从事博士联合培养研究。研究方向主要集中于超级电容器、水系电池等，相关成果获辽宁省自然科学一等奖。主持国家自然科学基金、博士后科学基金特别资助等项目，以第一或通讯作者发表高水平SCI研究论文四十余篇，研究成果刊登在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Ed. Int., Adv. Energy Mater., ACS Energy Lett., Adv. Funct. Mater. 等国际顶级化学、材料类期刊。

王静，博士，燕山大学环境与化学工程学院教授，主持完成国家自然科学基金青年基金、河北省自然科学基金青年基金、河北省留学归国人员项目等，入选“河北省优秀青年基金”、“河北省高等学校青年拔尖人才计划”，河北省创新团体项目“纳米催化化学”研究骨干。担任《稀有金属》青年编委。近五年来，已在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Energy & Environ. Sci., Adv. Mater, 等重要期刊发表学术论文篇40余篇

https://www.xmol.com/groups/neu_cos_songyu/people/76505