上海交大邹建新/林羲JES观点：原位自生纳米FeMo相提升镁吸放氢性能

近日，上海交通大学材料科学与工程学院氢科学中心邹建新教授团队在国际学术期刊《Journal of Energy Storage》发表了题为 “Enhancing hydrogen sorption performances of MgH₂ by in-situ introduction of molybdate derived FeMo nano catalysts” 的研究论文。该论文介绍了通过原位形成纳米合金催化相的方式来促进镁基氢化物的吸放氢动力学性能和循环稳定性。论文的第一作者为上海交通大学材料科学与工程学院氢科学中心博士后张嘉祺。上海交通大学材料科学与工程学院氢科学中心邹建新教授、林羲助理研究员为论文的通讯作者。

氢能作为一种极具前景的二次清洁能源得到世界各国了广泛的关注，其凭借灵活的制取方式、高能量密度和环保无污染的特点从众多的清洁能源中脱颖而出。镁基固态储氢材料中特别是Mg/MgH₂体系，由于具备较高的理论储氢容量(7.6wt%、110 g/L)且环境友好、吸放氢可逆，受到了储氢材料学界的普遍关注。然而其较高的脱氢温度(＞300℃)和缓慢的动力学性能依然困扰着Mg/MgH₂在固态储氢领域的发展，也严重阻碍了其在实际中的应用。本文尝试以g-C₃N₄(NCN)纳米片为载体，在MgH₂中通过原位构建的方式形成FeMo合金纳米催化剂以促进镁基氢化物的吸放氢性能。在载体材料的纳米限域效应和原位催化作用的共同影响下，所得到的复合材料热力学与动力学性能均得到显著改善，展现出优异的储放氢性能。在此基础上，采用一系列微观结构表征及理论计算方法对复合材料的结构外貌和催化性能进行了研究，系统阐明了FeMo合金的催化机制，为未来设计高效储氢材料提供了理论基础和指导。

研究团队通过湿化学工艺制备了由g-C3N4负载的FeMoO₄纳米双相催化剂。晶粒的平均尺寸基本在200 nm以下，呈现出二维纳米棒及颗粒双相形貌。高比表面积的石墨相氮化碳为之后Mg/MgH₂的负载提供了丰富的形核生长位点。

所制备的复合材料起始脱氢温度约为187℃，在275℃下6 min内可迅速释放全部氢气，复合材料的脱氢和吸氢活化能分别比商业MgH₂下降了69.3 kJ/mol和27.68 kJ/mol。在50个循环后，复合材料的储氢容量保持率仍在95%以上。

催化机理的研究表明，FeMoO₄@NCN在第一次吸放氢过程中在Mg/MgH₂颗粒表面原位形成了FeMo合金相，这是整个体系动力学提升的主要原因，NCN较高的比表面积和层状边缘的暴露更有利于FeMo的均匀分布，其三种不同构型的氮加速了吸/脱氢过程中复合体系的电子转移，从而间接促进了FeMo的催化活性。

这项工作不仅为改善镁基氢化物的储氢性能提供了改性策略，同时补充了纳米材料催化Mg/MgH₂吸放氢的研究机理，对设计高性能新型储氢材料具有参考意义。该工作的得到了国家自然科学基金委、国家重点研发项目、国家资助博士后研究人员计划，科协青年人才托举计划等项目的资助。

张嘉祺，上海交通大学氢科学中心博士后，研究方向为镁基固态储氢材料设计与应用，主要涉及高性能镁基储氢催化剂合成和形貌调控及改性铸造合金研发。先后参与了多项国家重点研发计划、国家自然科学基金项目，入选中国博士后基金委2023年度“国家资助博士后研究人员计划”。在J. Energ. Storage., J. Alloy. Compd.和Int. J. Hydrogen Energ.等期刊发表SCI论文十余篇，授权发明专利2项。

邹建新，上海交通大学材料学院特聘教授，教育部长江学者、英国皇家化学会会士、氢科学中心副主任、国家重点研发计划首席科学家、氢电储能联合实验室主任。主要从事镁基能源材料方面的基础研究与应用开发工作，已在Science、Energy Environ. Sci、Adv Mater、Adv Energy Mater、Nano-Micro Lett等期刊上发表论文190余篇，被引超过8400次（H因子=52），获评“全球前2%顶尖科学家”终身榜，担任Nano-Micro Lett等国际期刊副主编；获得发明专利20多项，其中5项专利转让于企业，授权PCT专利3项，日本专利1项，美国专利1项。曾获2023年中国有色金属工业科学技术奖一等奖，2024年中国产学研合作促进会创新成果一等奖，2021年国际镁学会年度产品奖，2023年国际镁协未来技术奖，2024年IEA Hydrogen TCP奖等。