ACS Nano：基于磺酸分子桥的协同偶极缺陷工程在宽禁带钙钛矿和全钙钛矿叠层太阳能电池中的开压提升

第一作者：陈辰，赵玥

通讯作者：马天舒，赵德威，李孝峰，王长擂

单位：苏州大学，四川大学

宽带隙钙钛矿太阳能电池（WBG PSCs）是构建全钙钛矿叠层电池的关键组成部分，但其实际应用受限于较大的开路电压损失（VOC-deficit）。这一损失主要源于界面能量失配、深层缺陷和相分离等问题。传统钝化策略往往难以同时解决界面电场调控与缺陷钝化这一对矛盾需求，成为制约性能提升的瓶颈。

近日，苏州大学马天舒、赵德威教授、李孝峰教授与王长擂教授合作，在ACS Nano上发表了题为"Synergistic Dipole-Defect Engineering via Sulfonic Molecular Bridge Boosts Voltage in Wide-Bandgap Perovskite and All-Perovskite Tandem Solar Cells"的研究论文。该工作创新性地引入3-磺丙基甲基丙烯酸钾盐（SPM）作为双功能界面调制分子，通过其垂直取向的磺酸基团构建增强的界面偶极场，同时利用双Lewis碱位点实现双位点缺陷钝化，显著提升了宽带隙钙钛矿电池的电压输出和稳定性。

理论计算表明SPM具有18.73 D的大分子偶极矩，其磺酸基团（-SO₃⁻）在钙钛矿表面形成垂直排列，产生显著的界面偶极场，有效促进电荷分离。DFT计算显示SPM与钙钛矿表面的吸附能达-4.13 eV，证实了其稳定的垂直吸附构型。ToF-SIMS分析进一步验证了-SO₃⁻基团在钙钛矿上下界面的选择性富集，形成了取向明确的偶极层。

SPM分子中的氧原子通过提供孤对电子与未配位Pb²⁺形成稳定的Pb-O配位键，实现双位点缺陷钝化。XPS结果显示SPM处理后的Pb结合能向低能方向移动，表明电子云密度增加，缺陷态得到有效修复。TRPL测试显示载流子寿命从324 ns延长至604 ns，PLQY从0.03%提升至0.41%，证实非辐射复合被显著抑制。

SPM处理促使钙钛矿形成更大晶粒、更平整的表面形貌，AFM显示表面粗糙度从30.4 nm降至12.9 nm。UPS测量发现SPM使费米能级下移，CBM从-3.91 eV调整至-4.05 eV，改善了与电子传输层的能级匹配。KPFM测试证实界面电场增强，促进了载流子的分离和提取。

基于SPM的宽带隙单结钙钛矿电池实现了19.48%的效率和1.350 V的开路电压，VOC-deficit低至0.420 V，为同类器件中的最佳值之一。将其集成到全钙钛矿叠层电池中，获得了28.90%的冠军效率和2.158 V的高开路电压。器件同时表现出优异的稳定性，未封装器件在惰性环境中储存10000小时后仍保持90%的初始效率。

本工作通过SPM分子的垂直取向偶极场与双位点缺陷钝化的协同作用，为宽带隙钙钛矿界面工程提供了新思路。该策略突破了传统钝化剂在调控界面电场方面的局限性，实现了电荷分离与缺陷修复的同步优化。SPM兼具分子偶极调控、结晶质量提升与离子迁移抑制等多重功能，展现出优异的综合性能提升效果。该方法工艺简单、兼容性强，适用于大面积器件制备，为高效稳定全钙钛矿叠层电池的产业化发展奠定了坚实基础。

Synergistic Dipole-Defect Engineering via Sulfonic Molecular Bridge Boosts Voltage in Wide-Bandgap Perovskite and All-Perovskite Tandem Solar Cells

王长擂教授简介：苏州大学教授，博士生导师，光电科学与工程学院副院长，入选教育部国家级重大人才工程青年项目、中国科协青年人才托举工程，获江苏省“双创博士”、苏州大学“仲英青年学者”等荣誉。承担科技部重点研发计划项目子课题、国家自然科学基金委和江苏省自然科学基金等6项课题。作为第一作者/通讯作者，累计发表Nature Energy（3篇）、Nature Communications、Energy & Environmental Science、Advanced Materials等国际期刊论文40余篇，论文总引用一万余次。主要研究高效钙钛矿单结及叠层太阳能电池、光电探测器、可见光通信等。

赵德威教授简介：四川大学教授，博士生导师，曾入选2019年国家级青年人才、四川省学术和技术带头人、四川省杰出青年科技人才、四川省青年人才引进计划，曾获德国教育科技部“绿色精英奖（Green Talent）”和国家留学基金委“国家优秀自费留学生奖学金”等。2022年入选科睿唯安“高被引科学家”和爱思唯尔中国高被引学者。主持国家重点研发计划课题、国家重点研发计划“政府间国际科技创新合作”项目、国家自然科学基金面上项目、四川省杰出青年科技人才项目等。2022年指导学生团队荣获第八届中国国际“互联网+”大学生创新创业大赛金奖。课题组长期致力于研究高性能全钙钛矿叠层太阳能电池关键光伏材料与器件机理相关的基础科学与关键技术问题。系统探究了宽、窄带隙钙钛矿薄膜结晶动力学过程，开发高效电荷传输材料与界面材料、钙钛矿光伏结晶退火与缺陷钝化等新方法、新思路，设计优化了新型中间连接层（也称隧穿结或复合结）并阐明了载流子复合机制等。研制出世界纪录效率的1cm2全钙钛矿叠层电池并两次被业界国际权威的《Solar cell efficiency tables》收录。成果入选2023年度“四川十大科学进展”。发表论文160余篇，包括Nature 1篇、Science 3篇、Nature Energy 4篇、Advanced Materials 5篇、Energy Environ. Sci. 5篇、Joule 2篇等。

马天舒博士简介：苏州大学优秀青年学者。2024年博士毕业于苏州大学，获工学博士学位。2024年9月入职苏州大学光电科学与工程学院。主要从事光电转换器件如钙钛矿光伏的物理机制研究和器件设计。至今以作者论文发表在Nature Communications、Advanced Materials、Energy & Environmental Science、 Advanced Functional Materials等高水平SCI期刊。同时合作在Nature Energy、Advanced Materials、Energy & Environmental Science等SCI期刊上发表论文三十多篇，申请发明专利5项。攻读博士学位期间荣获国家奖学金，并多次获苏州大学荣誉奖学金；参与国家重点研发计划(国际合作)等多项科研项目。主持国家资助博士后研究计划一项（在研）、江苏省青年基金一项（在研）、江苏省研究生科研创新计划项目一项（已顺利结题）。

陈辰：苏州大学光电科学与工程学院硕士生，师从王长擂教授。主要研究方向为宽带隙钙钛矿太阳能电池及全钙钛矿叠层太阳能电池的机理研究和制备。

赵玥：于苏州大学光电科学与工程学院获得博士学位（导师：李孝峰教授、王长擂教授）。现为香港理工大学李刚教授团队博士后研究员。其主要研究方向为宽带隙钙钛矿太阳能电池及叠层太阳能电池的制备与应用。目前以第一作者/共同第一作者在 Energy & Environmental Science、Advanced Materials等国际知名学术期刊上发表SCI论文6篇。