清华/中量大/上交/浙工大NC：通过SEI组学解码单晶锂生长- 大数跨境

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清华/中量大/上交/浙工大NC：通过SEI组学解码单晶锂生长

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2025-10-24

导读：清华/中量大/上交/浙工大NC：通过SEI组学解码单晶锂生长

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文章信息

第一作者：卢功勋、韩志远、史磊

通讯作者：卢功勋、李金金、陶新永、周光敏

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研究背景

锂金属电池 (LMB) 因其高能量密度的潜力而备受认可，但其存在不受控制的枝晶状锂 (Li) 沉积问题，导致循环效率降低、使用寿命缩短以及严重的安全风险。锂的成核和生长受到固体电解质界面相 (SEI) 的强烈影响，而SEI与电解质的成分密切相关。过去，许多研究旨在通过电解质设计来改变 SEI 的成分和结构，以增强其锂离子 (Li+) 的传输能力或机械强度。值得注意的是，电解质工程领域的最新进展，包括高浓度电解质、局部高浓度电解质 (LHCE)以及增强阴离子分解的弱溶剂化策略，已被开发用于创建具有理想组分（例如 LiF、Li₂O、Li₃N、LiNxOy 晶体或有机组分）的 SEI，这些组分均匀分布并具有所需的物理化学性质，从而获得均匀的锂沉积形貌 (LDM)（图1a）。然而，SEI 和锂沉积过程的同时形成使得它们之间的关系和相互影响难以分离。

最近的研究表明，施加超高电流密度可以将锂沉积与 SEI 生长分离，从而在各种电解质类型中产生明确的菱形十二面体结构。然而，SEI 成分和 LDM 之间的普遍关系仍然难以捉摸，这对准确理解和预测沉积行为提出了根本挑战。这一挑战源于以下几个因素：1）难以获取LDM及其成分的无损信息，以及高度复杂的SEI成分与沉积行为之间的非线性耦合，加之分析大型、异构、高维数据集的局限性（图1b）。2）缺乏用于评估多组分SEI中锂离子传导和枝晶抑制协同机制的综合分析工具（图1c）。3）LDM缺乏标准化定义，使得定量指导沉积模式控制具有挑战性（图1d）。

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文章简介

近日，清华大学周光敏、浙江工业大学陶新永、上海交通大学李金金和中国计量大学卢功勋合作在国际顶级期刊《Nature Communications》上发表了题为“Decoding single-crystal lithium growth through solid electrolyte interphase omics”的研究论文。

本工作引入了SEI组学的概念，以解耦完整SEI成分与锂单晶结构之间的相关性。利用低温透射电子显微镜（cryo-TEM）实验的数据集和共定位成分信息，分析了各种主流电解质体系中锂沉积形貌和相应的SEI成分。该方法利用几何结构因子λ定量描述锂金属纳米晶的精细结构，突破了传统定性描述锂沉积形貌（如树枝状、球状、苔藓状或针状）的局限性。结合数据驱动模型，该方法系统地解耦了SEI组分与锂金属纳米晶精细结构之间的跨尺度定量关系。通过将SEI组分机理集成到协同模型中，并利用多尺度模拟，研究了SEI层性质对λ值的影响。结果表明，引入N、S、P和F等元素对LDM（锂金属纳米晶）具有积极的影响，并确认降低SEI中的O含量对于实现高度均匀的沉积行为至关重要。这些发现为设计最佳SEI组分提供了理论指导，最终获得具有超低λ值和高平均库仑效率（CE）的均匀LDM，循环次数超过800次。值得注意的是，配置的电解质能够在低电解质与电极（E/C）和负极与正极（N/P）比率下在袋式电池中实现稳定循环。

图1 数据驱动的锂沉积行为分析概述。a 液体电解质中SEI形成和锂沉积过程示意图。b-d 在解决锂沉积过程和SEI性质之间的相关性方面存在的挑战，复杂的SEI组分（b），不明确的SEI机理（c）和不可预测的锂形貌（d）。通过数据驱动的方法将SEI和锂沉积分离。通过从冷冻透射电镜数据（e）中提取SEI特征，建立三个模型来分析组分特征（f）和形貌特征之间的联系，以实现对沉积形貌的预测（g）。h 通过专家知识选择的10个形貌指标的重要性排序。插图是沉积锂的形貌描述符λ的开发，它表示锂纵向生长尺寸与水平生长尺寸的比率。i λ值，锂沉积和电解质N含量之间的关系。红色和蓝色分别对应树枝状（λ>1）或球形（λ≤1）形态。

图2 机器学习模型的启示。a 树枝状锂和球形锂的典型形貌和尺寸量化示意图。b 各种树枝状锂的Cryo-STEM图像，其对应的平均GWD和λ由专家知识计算得出。比例尺，1 μm。c 通过Cryo-STEM图像获得的树枝状锂的GWD和λ值的核密度估计。d 各种树枝状锂的Cryo-STEM图像，其对应的平均GDS和λ由专家知识计算得出。比例尺，0.5 μm。e 通过Cryo-STEM图像获得的球形锂的GDS和λ值的核密度估计。f 训练有素的GDS模型的top8特征的嵌入特征重要性和对应的SHAP值。g 优异的SEI性能和沉积形貌示意图。h 重要特征对λ变化趋势的影响。将各成分特征值归一化为0~1，并采用λ的对数函数在轴的相似范围内进行比较。

图3 SEI组分性质的理论解释。a 六种元素分别与锂构成的典型无机组分示意图。b 不同界面组分计算得到的界面能γ、体相电导率σ和迁移能Eb的比较。c 将SEI区分为整体和内部结构，探讨无机组分重要性质（包括体相电导率、界面能、迁移势垒等）对锂沉积过程的影响。有限元分析（FEA）验证SEI性质对负极沉积行为的影响。d 锂成核和生长过程中SEI杨氏模量对沉积形貌的影响。e 锂成核和生长过程中SEI体相电导率对沉积形貌的影响。f 锂-SEI表面能和界面迁移率对生长后锂沉积形貌的影响。g 量化不同SEI性质对λ的影响。

图4 模型指导的SEI设计。a HFTP-DOL/DME在锂金属表面分解过程的AIMD结果。b LiTFSI-DOL/DME+LiNO₃+HFTP电解液中沉积锂的Cryo-STEM图像（比例尺：5 μm）和相应的EDS映射结果（比例尺：2 μm）。c STEM图像对应的多区域EDS结果获得的组分特征定量比较。d LiTFSI-DOL/DME+LiNO₃+HFTP电解液中获得的SEI的HRTEM图像和逆FFT。比例尺，10 nm。插图比例尺为2 nm⁻¹。e Li₂O和掺杂特征元素（C、N、F、P和S）的Li₂O表面原子自旋密度比较。 f 常规SEI与高度无序SEI在沉积过程中的局部电流密度分布和形貌演变 g Li||Cu电池的CE和循环次数与已发表文献的比较。 h 使用LiFSI-DME/TTE+HFTP电解质的1Ah Li||NCM811软包电池的循环性能，截止电压为4.5V，电流密度为100mA g⁻¹。 i Ah级软包电池的高压性能与已发表文献的比较。

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研究要点

1）范式转变：我们将各种复杂电解质体系的冷冻透射电镜观测数据整合到一个开创性的协作学习模型中。该模型融合了多专家知识融合功能，将28个SEI组分特征与提出的沉积行为描述符相结合。从单组分研究升级到SEI组学的概念，为理解SEI对沉积行为的影响建立了一个通用的框架。

2）新机制的建立：借鉴SEI组学的概念，我们探索了SEI组分特征与λ值之间的定量关联，揭示了SEI组分与其物理化学性质之间的关系。理论验证强调了内部SEI组分的界面性质和离子迁移速率对锂生长过程的关键影响。

3）SEI设计指导：基于SEI组学框架和机器学习模型的解释，我们建立了优化SEI组分和结构的设计准则。所得SEI层具有理想的组分比例和高度无序的结构，可支持超过800次稳定循环，库仑效率高达99.35%，超越了大多数已报道的先进电解液体系。

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文章信息

Gongxun Lu*, Zhiyuan Han, Lei Shi, Zhilong Wang, Mengtian Zhang, Xinru Wu, Zhihong Piao, Xiao Xiao, Shengyu Tao, Jianwei Nai, Zhijin Ju, Xuan Zhang, Yanqiang Han, Karl Luigi Loza Vidaurre, Hongyan Fu, Jinjin Li*, Xinyong Tao* & Guangmin Zhou*. Nature Communications, 16, 9323 (2025)

https://doi.org/10.1038/s41467-025-62166-2

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作者简介

卢功勋，中国计量大学材料与化学学院特聘研究员、副研究员、硕士生导师。主要从事锂金属电池的电极-电解质界面设计与先进表征相关研究。近5年来，以一作/通讯（含共同）作者身份在 Nature, Nat. Commun., Sci. Adv. (2), Adv. Mater., Energy Environ. Sci. (2)等期刊发表论文10余篇，累计被引3500余次，H因子28。国家授权专利6项。主持国家自然科学基金青年基金、博士后面上基金、广东省基础与应用基础研究基金三项，参与国家自然科学基金2项。浙江省科协青年人才托举培养项目入选者，任Nano-Micro Letter期刊青年编委。

李金金，教授，博士生导师，上海交通大学人工智能与微结构实验室（AIMS-Lab）主任（https://www.aimslab.cn/），2024年全国十大杰出女科技工作者，上海信息化理事会常务理事。长期致力于人工智能与科学研究(AI for Science)的深度融合，主持国家重点研发计划、国家自然科学基金、上海市重点专项、JW科技委创新基金等多个重大项目。领导研究团队融合人工智能、第一性原理计算、材料科学、物理、化学等多个学科领域，构建了国内领先的AI for Science综合研究平台，专注于机器学习驱动的材料设计与科学探索。团队自主研发的AlphaMat、AlphaBio和ManuDrive大模型，代表了AI在材料科学、生命科学和制造业领域的前沿突破，分别面向新材料智能设计、生物体系建模与解析以及AI在工业生产制造领域的落地应用，在多个关键应用场景中展现出卓越性能。在国际高水平期刊上发表高水平SCI论文200余篇，获得AI for Science方向百余项发明专利及软件著作权，并出版英文专著4部。担任Nano-Micro Letters副主编，推动AI与科学研究的深度融合与发展。

陶新永，教授，博士生导师。现任浙江工业大学科学与技术研究院院长、材料科学与工程学科负责人。主要研究高安全高比能锂电池材料，以通讯作者在Science、Nature期刊上发表论文4篇。获国家杰出青年基金、浙江省自然科学一等奖、青山科技奖、教育部新世纪优秀人才计划、全球高被引科学家等荣誉和人才项目。

周光敏：清华大学深圳国际研究生院副教授，博士生导师。2014年博士毕业于中国科学院金属研究所， 2014-2015年于美国UT Austin从事博士后研究， 2015-2019年在斯坦福大学从事博士后研究。主要研究方向为电化学储能材料及器件与电池回收，已发表论文300余篇，其中第一作者及通讯作者论文包括Nature Nanotechnology、Nature Catalysis、Nature Energy、Nature Sustainability、 Advanced Materials等。论文被引用 48000多次，60余篇入选ESI高被引论文，H-index为102，2018-2024连续7年入选科睿唯安全球高被引科学家。担任期刊Energy Storage Materials副编辑/科学执行编辑及多个期刊青年编委，入选海外高层次人才（青年），获得包括侯德榜化工科学技术奖青年奖、广东省材料研究学会青年科技奖、能源存储材料青年科学家奖、中国科学院院长特别奖、Materials Today Rising Star Awards等奖励。