崔光磊研究员、刘涛副教授， Advanced Materials：蠕变局域化赋能高容量合金负极全固态电池！- 大数跨境

首页

崔光磊研究员、刘涛副教授， Advanced Materials：蠕变局域化赋能高容量合金负极全固态电池！

科学材料站

2025-07-18

导读：崔光磊研究员、刘涛副教授， Advanced Materials：蠕变局域化赋能高容量合金负极全固态电池！

科学材料站

文章信息

第一作者：孙友龙，吴余涵，颜越伟

通讯作者：刘涛*，张舒*，崔光磊*

单位：中国科学院青岛生物能源与过程研究所，山东师范大学

科学材料站

研究背景

全固态电池由于具有潜在的高安全性、高能量密度优势，被视为电动汽车领域革命性的能源储存技术。为了最大化全固态电池的能量密度，需要使用电极电位较低的高容量负极材料。然而，锂金属负极受枝晶生长和界面副反应的严重制约,仍难以避免快速的容量衰减和失效。而高容量的合金负极（Si、Al、Sn等）虽然展现出更高的极限电流密度，却仍在实际应用方面存在关键问题：在工业级面积容量(>4.0 mAhcm⁻²）和低堆叠压力（<10 MPa）条件下，高容量负极材料会在循环过程中产生大幅的体积变化，会在负极与电解质的界面处引发局部应力集中和固-固界面接触失效等现象。为维持电池内部固体材料间的有效接触，需要施加超过50MPa的外部堆叠压力，这远超商用电池模组可提供的压力极限。

科学材料站

文章简介

近日，来自中国科学院青岛生物能源与过程研究所的崔光磊研究员与山东师范大学的刘涛副教授合作，在国际知名期刊Advanced Materials上发表题为“Creep Localization Empowering High-Capacity Alloy Anodes for Durable All-Solid-State Lithium Batteries”的研究文章。该文章提出一种创新性的“蠕变局域化”策略，通过在高惯性矩的Ti网上负载易蠕变的(InSn₄)_0.37·(InBi)_0.63 (InSnBi)，实现了协同的界面稳定机制：InSnBi通过自适应蠕变维持完整的离子-电子传输通路，而钛网则借由弯曲刚性重新分布局域应力，防止过度的应力集中引发InSnBi向正极的蠕变。这种分层应力管理机制可以显著抑制体积波动对循环性能造成的负面影响，从而使全固态电池可分别在高载量（23.05 mAh cm⁻²）和低堆叠压力（3 MPa)下实现稳定循环。值得注意的是，LiCoO₂||Ti-InSnBi全电池在2C倍率下经过3000次循环后仍具有81.6%的容量保持率。本研究为解决全固态电池化学-电化学-机械耦合失效问题开辟了新思路，标志着高能量密度固态电池开发的重大突破。

科学材料站

图文解析

图1：全固态电池中高载量电极结构的挑战。a) 不同面容量下各负极厚度变化对比；b) 高容量合金负极循环时体积膨胀机制及过度蠕变示意图；c) 负极-电解质界面蠕变行为示意图；d) 平面与拱形结构Ti网惯性矩对比；e) 固态电池内部应力分布与传输路径示意图；f) Ti-InSnBi负极结构纵向截面示意图。

图2：Ti-InSnBi负极的特性。a) Ti-InSnBi负极制备流程图；b) 各比例InSnBi合金的蠕变速率对堆叠压力的响应关系；c) Ti网拱形结构的倾角对负极孔隙率、孔径及Ti网惯性矩的影响；d) InSnBi的原位xrd分析；e) Ti-InSnBi的孔隙率随压力变化示意图；f) 初始Ti-InSnBi的典型SEM图像及对应的EDS元素分布图。

图3：Ti-InSnBi的机械性质。a,b)初始InSnBi、锂化后InSnBi与LPSCl的杨氏模量及载荷-位移曲线；压缩蠕变工况下InSnBi与Ti-InSnBi的应力-应变曲线；InSnBi与Ti-InSnBi的时间-应变曲线；InSnBi与Ti-InSnBi的时间-蠕变速率曲线；LCO||Ti-InSnBi与LCO||InSnBi全电池应力监测图；LCO||Ti-InSnBi与LCO||InSnBi全电池的应力随循环圈数的演变；LCO||Ti-InSnBi与LCO||InSnBi全电池的DRT测试结果。

图4：Ti-InSnBi的力学模型与结构分析。通过三维微结构模型重构的Ti-InSnBi(a)、InSnBi(b)及Ti网(c)在初始状态、锂化态与去锂化过程的结构演化；d) Ti-InSnBi与InSnBi的Von Mises应力分布对比；e) 压敏试纸展示Ti-InSnBi与InSnBi的应力分布；f) 去锂化后Ti-InSnBi（右）与InSnBi（左）的典型SEM图。

图5：InSnBi的电化学机制。a) InSnBi的TEM图像及对应的EDS元素分布图；b,c) 锂化后InSnBi的TEM图；d) 不同锂化程度下InSnBi的Li+扩散系数；锂化程度90%时InSnBi的离子电导率；f) S 2p 的X涉嫌光电子能谱图；g) 不同材料与LPSCl反应能的第一性原理热力学计算；h,i) 循环后LPSCl表面372cm−1峰位处的拉曼强度分布图。

图6：Ti-InSnBi的全电池电化学性能测试。a) LCO||Ti-InSnBi全电池（正极载量40.76 mg cm⁻²）的倍率性能；b) 规模化软包电池所需堆叠压力分析；c) 不同堆叠压力下电池的循环性能；d,e) LCO||Ti-InSnBi全电池（正极载量38.69 mg cm⁻²）在2C倍率下的长循环性能及库伦效率变化；f) LCO||Ti-InSnBi全电池与文献报道的固态电池的能量密度与功率密度对比；g) 自制的LCO||Ti-InSnBi软包电池的循环性能图；h) 自制的LCO||Ti-InSnBi软包电池的实物图。

总之，该研究通过将InSnBi合金负载于高惯性矩的Ti网上，同步解决了固态电池中应力分布不均及高堆叠压力需求的双重挑战。通过有限元模拟与实验表征证明了具有高惯性矩的“拱形”钛网结构可有效局域化InSnBi合金的蠕变行为并分散局部不均匀的应力分布。这种创新的负极结构设计使电池得可以维持稳定紧密的电接触，确保其在长循环中发挥出稳定的电化学性能。基于此，LCO||Ti-InSnBi全电池在2C (11.61 mA cm⁻²）的倍率下经3000次循环仍具有81.6%的容量保持率。该成果为全固态电池高性能负极的设计开发了新思路，标志着面向实用化应用的高能量密度、低外压力全固态电池技术取得的重要突破。

科学材料站

文章链接

Creep localization empowering high-capacity alloy anodes for durable all-solid-state lithium batteries

https://doi.org/10.1002/adma.202510128

科学材料站

通讯作者简介

崔光磊研究员简介：中国科学院青岛生物能源与过程研究所研究员，博士生导师，国家“万人计划”，科技部中青年科技创新领军人才，国家杰出青年科学基金获得者，国务院特殊津贴专家。近几年主要从事高比能固态电池关键材料和系统研发、深海特种电源开发应用及固态光电转换器件的研究工作。先后在能源材料、化学、器件等方面的国际权威杂志Nat. Energy、Nat. Sustain.、Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.等发表文章400多篇，他引30000多次。2022年、2023年被评为科睿唯安“全球高被引科学家”（交叉领域）。

刘涛副教授简介：山东师范大学化学化工与材料科学学院副教授。长期致力于高比能锂电池的研究与开发，以第一作者或通讯作者在 Nat. Sustain.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Adv. Energy. Mater.等期刊发表论文20余篇，他引3500余次，主持国家基金、山东省基金、博士后特别资助等省级以上项目7项。

张舒副研究员简介：中国科学院青岛生物能源与过程研究所副研究员。主要从事固态锂电池金属锂负极、正极材料、固态电解质以及电极/固态电解质界面的实验研究与理论模拟，已在Nat. Energy、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Electrochem. Energy Rev.、Adv. Funct. Mater.等国际权威杂志发表论文30多篇，授权发明专利4项，主持山东省基金1项。