青岛大学宋建军AM：协同电-自旋-偶极调控助力双向多硫化物转化以实现可靠锂硫电池！

第一作者：于顺先

通讯作者：宋建军*

单位：青岛大学

电场、自旋和偶极耦合效应越来越多地被应用于锂硫（Li-S）电池中，以抑制穿梭效应并增强反应动力学。然而，对电场、自旋态和偶极相互作用及其对多硫化锂（LiPSs）影响的可控调控，特别是这些因素之间的协同作用，仍未完全阐明。

日前，青岛大学物理科学学院宋建军课题组在Advanced Materials上发表了题为“Synergistic Electric-Spin-Dipole Modulation for Bidirectional Polysulfide Conversion Toward Reliable Lithium-Sulfur Batteries”的研究论文，提出通过引入非晶CoB相至Co-CoP异质结中，协同调控BIEF、自旋态与偶极耦合效应，实现LiPSs的高效吸附与快速转化。非晶CoB相有效降低了Co-CoP的BIEF强度，促进了充放电过程中多硫化锂在异质界面的双向迁移。B掺杂诱导过渡金属Co的自旋态向低自旋构型转变，增强了d轨道电子局域化，减小了d-p能级间隙，并通过理论计算验证了钴与硫原子之间d-p轨道杂化的优化。与CoP中较弱的偶极矩相比，CoB内部偶极的均匀排列产生了适度增强的静电吸引力，这增强了对多硫化锂的键合效应，并提高了吸附-杂化性能。该研究提出了一种用于增强多硫化物限制/转化的多维协同调控机制（BIEF、自旋和偶极），该机制可推广至其他受穿梭效应困扰的电池体系。

首次将非晶CoB引入Co-CoP异质结，实现对内置电场、自旋态、偶极相互作用的协同调控

B掺杂诱导Co从中自旋转为低自旋，增强d轨道局域化，优化d-p轨道杂化

CoB中排列有序的偶极增强了对多硫化物的静电吸附与化学键合

提出内建电场强度在充放电过程中对异质界面多硫化物迁移具有不同影响。非晶CoB削弱了内置电场强度，促进充放电过程中多硫化物的双向迁移

该策略在Li–Se和Na–S电池中也表现出优异性能，具有广泛适用性