中国科学技术大学陈乾旺教授，ACS Nano研究论文：空心碳球负载钴/铈双单原子通过吸附-催化协同效应提升锂硫电池性能

第一作者：侯天新，段乃元

通讯作者：陈乾旺*

单位：中国科学技术大学

锂硫电池以单质硫和锂为反应物，理论比容量高达1675 mAh g^-1，质量能量密度达2600 Wh kg^-1。若能实现长循环寿命和高系统效率，其低成本与高能量密度的优势将在可再生能源的大规模储能中展现出巨大潜力。基于“溶解-沉积”机制，S8在醚类电解液中于放电初期大量转化为可溶性多硫化锂（LiPS），最终转变为固态Li₂S。多硫化锂的溶解与迁移引发显著的穿梭效应，导致电池容量快速衰减，严重制约锂硫电池的实际应用。目前，大多数锂硫电池正极催化剂仅具备单一活性位点，主要聚焦于催化短链Li₂S₂/Li₂S的转化，而对长链多硫化锂的吸附能力较弱，导致其在电解液中持续溶解并形成高浓度残留。此外，累积的长链LiPS难以通过催化反应快速转化，进一步增加了反应能垒。因此，在催化剂中引入另一类活性位点，以有效地吸附锚定长链LIPS，抑制其溶解，并促进短链多硫化物在原位点的后续沉积，成为一种可行的解决策略。

近日，中国科学技术大学陈乾旺教授团队在国际知名期刊《ACS Nano》上发表了题为“Synergistic Adsorption-Catalysis by Co/Ce Dual Single Atoms Trapped in Hollow Carbon Spheres Boosts Li‒S Battery Performance”的研究论文。该研究基于吸附-催化协同设计理念，构建了锚定于氮掺杂空心碳球上的钴/铈双单原子催化剂，以抑制多硫化物穿梭效应。铈位点通过较低的Ce-S键形成能，对长链多硫化锂表现出更强的吸附亲和力，将可溶性中间体有效限制在正极区域内；而钴位点主要催化固态Li₂S成核与溶解的氧化还原动力学，降低Li₂S沉积能垒。这种钴/铈双位点硫正极在0.5 C倍率下循环1000次后容量保持率达92.8%，展现出优异的倍率性能（10 C时552 mAh g^-1）和在2 C倍率下1000次循环的超低容量衰减率（单周衰减0.06%）。高硫负载量纽扣电池实现了3.99 mAh cm^-2的面容量，并在0.2 C循环600次后仍保持3.61 mAh cm^-2，充分证明了钴/铈双单原子对提升锂硫电池性能的有效性。

本研究成功设计并合成了锚定在氮掺杂空心碳球上的Co/Ce双单原子催化剂（DSAC–CoCe–NC）。通过像差校正高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF–STEM）、扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）和X射线吸收近边结构（XANES）等先进表征技术，确认了Co和Ce均以原子级分散形式存在，其中Co以Co–N4配位，Ce以Ce–N6配位。研究明确了特定Co/Ce原子对的形成及其通过电荷转移产生的电子相互作用，这些结构特征是增强其催化功能的关键。

电化学测试和光谱分析揭示了Co与Ce位点之间的协同作用：Ce位点因Ce–S键形成焓较低，对长链多硫化锂（LiPS）表现出强吸附亲和力，能有效锚定可溶性中间体；而Co位点则优先催化固态Li₂S的成核与溶解反应动力学。这种“吸附-催化”设计显著抑制了多硫化物的穿梭效应，原位拉曼光谱、对称电池测试和恒电位测试结果均证实了该机制的有效性。

Synergistic Adsorption-Catalysis by Co/Ce Dual Single Atoms Trapped in Hollow Carbon Spheres Boosts Li–S Battery Performance

陈乾旺教授：中国科学技术大学教授，博士生导师。长期从事纳米材料合成及其在催化、储能与生物医学等领域的应用研究。以第一作者或通讯作者身份在学术期刊发表论文400余篇，论文累计被他引27360余次（含自引）。自2016年起连续入选爱思唯尔“中国高被引学者”榜单，2019年起连续入选科睿唯安“全球高被引科学家”。在高等教育出版社出版研究生教材与专著各一部。曾获中国分析测试协会科学技术一等奖与安徽省自然科学一等奖。

侯天新：中国科学技术大学，博士。研究方向为高性能锂离子/锂金属电池电极材料。以第一作者（含共一）在 ACS Nano、ACS Catalysis 等期刊发表论文2篇。

段乃元：中国科学技术大学，博士。研究方向为高性能锂离子/锂金属电池电极材料及电催化产氢。以第一作者（含共一）在 ACS Nano、ACS Catalysis 等期刊发表论文2篇。

课题组主页：http://fnl.ustc.edu.cn