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文 章 信 息
调控吸附平衡效应促进水系锌硒电池氧化还原反应动力学
第一作者:徐慧婷、樊士源、刘会斌
通讯作者:王洪海*,范晓彬*,刘加朋
单位:河北工业大学,天津大学
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研 究 背 景
水系锌硒(Zn-Se)电池因其固有的安全性及高理论容量而展现出广阔的应用前景。然而,Se阴极缓慢的氧化还原反应动力学限制了其发展。设计具有高催化活性的催化型宿主材料被认为是一种有效提升氧化还原反应动力学性能的策略。单原子催化剂(SACs)因其明确的活性中心和高原子利用率而备受关注。然而,Sabatier原理表明,反应体与催化型宿主材料之间的相互作用不能太强也不能太弱。吸附能过弱会导致反应物难以转化,从而造成容量下降。而吸附能过强则容易导致催化剂失活,对后续转化过程不利。因此,设计具有合适吸附能力的催化型宿主材料对于促进硒氧化还原反应的动力学至关重要。基于此,我们构建了一种由轴向O配位的Cu单原子和相邻的Cu原子团簇组成的催化型宿主材料(Cu-N4O/CuACs),以探究其“吸附平衡效应”对硒氧化还原反应的调控机制。这项研究为优化SACs的吸附能力与水系Zn-Se电池中的氧化还原反应动力学之间的催化行为提供了新的见解。
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文 章 简 介
近日,河北工业大学的王洪海教授,刘加朋副教授与天津大学的范晓彬教授合作,在国际知名期刊Energy Storage Materials上发表题为“The modulation of adsorption balance effect for promoting selenium cathode redox reaction kinetics in aqueous zinc-selenium battery”的观点文章。该观点文章分析了轴向O配位的Cu单原子和相邻的Cu原子团簇之间的吸附平衡效应对水系Zn-Se电池氧化还原反应动力学的调控机制。相邻的CuACs可以增强对硒物种的吸附能力。而轴向配位的O原子可以促进电子离域化并降低Cu的d带中心,削弱CuACs带来的过强吸附能力,并优化氧化还原反应的反应能垒。CuACs与Cu-N4O之间的吸附平衡效应使Cu-N4O/CuACs表现出出色的催化效果,显著提升了水系Zn-Se电池的氧化还原反应动力学。
图1. 样品的表征,证实了Cu物种在不同样品中的存在形式以及电子结构。
图2. 电池性能测试,证实了Cu-N4O/CuACs具有最优的催化活性,Se@Cu-N4O/CuACs表现出最佳的电池性能。
图3. 电化学性能测试,证实了Cu-N4O/CuACs使水系Zn-Se电池表现出最快的反应动力学。
图4. 水系Zn-Se电池的储能机理,揭示了环状Se,链状Se和ZnSe的转化机制。
图5. DFT计算,揭示了Cu-N4O/CuACs的吸附平衡效应对水系Zn-Se电池的催化作用机制。
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文 章 链 接
The modulation of adsorption balance effect for promoting selenium cathode redox reaction kinetics in aqueous zinc-selenium battery
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2025.104604
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通 讯 作 者 简 介
王洪海教授简介:河北工业大学化工学院教授。他目前的研究方向包括传质与分离;化工过程强化与优化;酶催化微通道反应器,基于声信号的故障诊断方法,电容去离子和水锌离子电池。以第一或通讯作者在Angew. Chem.、Chem. Eng. J.、Small、Sep. Purif. Technol. 等期刊发表论文三十余篇。申请发明专利40多件,授权32件。
范晓彬教授简介:天津大学化工学院院长、博士生导师,国家级领军人才,在J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Nano lett.、Chem. Soc. Rev.等期刊发表SCI论文260余篇。长期从事化工新材料、新能源化工等研究工作。
刘加朋教授简介:河北工业大学化工学院副教授。主要研究领域包括新型二维纳米材料的制备及其电化学应用、化学工程和环境工程。以第一或通讯作者在Angew. Chem. Int. Edit.、Advanced Functional Materials、ACS Nano、Appl Catal B-Environ、AICHE Journal、Chem. Eng. J.等期刊发表论文五十余篇。
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