技术研究 | 退役LFP回收升级用于电催化析氧催化

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【全文速递】

面对全球锂离子电池（LIB）退役潮带来的环境压力与资源挑战，中国矿业大学孔祥恺/鞠治成与山东大学张进涛联合研究团队近日在国际顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》发表研究成果，提出一种“结构导向升级回收”策略，将废旧磷酸铁锂（LFP）正极材料直接转化为高性能析氧反应电催化剂。该技术不仅实现了电池废物的高价值利用，还为可持续氢能生产提供了材料支撑，不仅提高了成本效益，并且为循环经济与清洁能源领域开辟了新路径。

【技术创新】

从“退役电池”到“催化利器”的精准转化

LFP电池因安全性高、成本低，广泛应用于电动汽车与储能系统，但退役后其惰性微米级结构与稳定晶格难以直接复用。研究团队独辟蹊径，通过温和空气氧化与异质结工程，实现了废旧LFP的“华丽转身”。

通过可控空气氧化，LFP晶格重组为富含磷酸盐的Li₃Fe₂(PO₄)₃（LFP(III)）基体，同时表面自发形成均匀分布的α-Fe₂O₃纳米凸起。这一过程无需强酸强碱浸出，在保留体相结构稳定性的同时，实现了纳米级表面活性位点的构建。利用α-Fe₂O₃纳米凸起作为“锚定位点”，选择性生长p型NiO，形成p-NiO/n-Fe₂O₃异质结，促进电荷界面转移，形成NiO/α-Fe₂O₃/LFP(III)冠状异质结。此外，LFP(III)基体中的大量PO₄³⁻基团通过电斥力抑制Cl⁻吸附，有效解决传统催化剂在海水等含氯电解液中易腐蚀的难题，为海水电解等复杂场景提供稳定催化材料。实现了电池废弃物从“末端处理”到“资源循环”的范式跃迁，为全球电池回收产业升级与“双碳”目标实现提供了可推广的技术路径。

【期刊】

Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202516122

【图文解析】

本文通过简单氧化LFP（LiFePO₄）材料，将磷酸铁锂转化为富含磷酸盐的Li₃Fe₂(PO₄)₃（LFP（III））骨架，并饰有冠状α-Fe₂O₃纳米凸起。这种重新配置保留了体相结构，同时实现了纳米级表面活化。随后NiO在α-Fe₂O₃上的空间选择性生长形成p-NiO/n-Fe₂O₃异质结，优化了界面电荷分布。理论计算表明：NiO在α-Fe₂O₃上的结合能明显高于LFP（III）基体上的结合能，说明α-Fe₂O₃促进了NiO的成核和沉积。

SEM与HRTEM显示，α-Fe₂O₃纳米点均匀镶嵌于LFP(III)表面；随后NiO以超细晶域（<5nm）形式高度分散在α-Fe₂O₃区域，形成多级孔道，增大电化学活性面积。HAADF-STEM元素分布图直观呈现Ni、Fe、P的共域分布，确认Ni仅富集于最外层，避免体相掺杂。XRD未见NiO衍射峰，表明NiO晶粒极小或部分非晶化；同时α-Fe₂O₃(110)峰强度下降，暗示NiO–Fe₂O₃界面耦合。拉曼与FTIR进一步揭示：PO₄^3-伸缩/弯曲振动峰位几乎不变，说明磷酸盐骨架在Ni沉积后依旧稳定；而α-Fe₂O₃的A_1g/E_g模及Ni–O键振动均发生位移，证实NiO与α-Fe₂O₃间存在电子相互作用与晶格微应力。

电化学测试揭示了LFP(III)/NiO的析氧性能。在标准三电极体系中，其起始电位最低，仅需268mV和292mV过电位即可分别驱动10和100mAcm^-2的电流密度，塔菲尔斜率小、催化活性远高于单独NiO或Fe₂O₃/NiO。EIS表明其电荷转移阻抗最小，反映出快速的界面电子/离子传输动力学。将催化剂进一步组装成AEM电解槽后，仅需1.67V便可输出100mAcm^-2，并保持长时间无衰减运行，性能优于多数近期报道的OER催化剂。

【总结和展望】

本研究以废旧LiFePO₄为原料，借助其固有的晶格重构特性，经一步温和空气氧化原位生成α-Fe₂O₃/LFP(III)冠状结构，并进一步沉积超细NiO晶粒。所得催化剂仅需268mV和292mV过电势即可分别达到10与100mAcm^-2的析氧电流，并具备优异长期稳定性。该工作开创了电池废弃物升级为高性能电催化剂的新范式，兼具成本与环境优势，为储能-制氢一体化提供了新的资源循环路径。