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成 果 简 介
锡基化合物具有超高的理论容量和低氧化还原电位，被认为是锂离子电池很有前景的阳极材料。然而，巨大的体积膨胀会导致结构塌陷，限制了其循环稳定性。本文，南京工业大学冯永宝和李秋龙教授团队在《Journal of Colloid And Interface Science》期刊发表名为“Constructing SnO2/SnSe2 Heterostructures Anchored on Reduced Graphene Oxide for Advanced Lithium-ion Batteries”的论文。实验和理论计算研究结果表明，构建异质结构界面产生的内置电场可提高电荷转移效率，而还原氧化石墨烯作为三维互联网络包覆纳米颗粒，既能增强导电性，又可作为体积膨胀的缓冲介质。制备得到的SnO2/SnSe2@rGO电极在2.0 A g-1电流密度下的初始容量可达1405.9 mAh g-1，在0.1 A g-1条件下循环50次后仍保持1459.1 mAh g-1的可逆容量，容量保持率为78.1%。最终组装的SnO2/SnSe2@rGO// LiFePO4全电池也显示出出色的倍率性能和循环寿命。因此，这种纳米级异质结构的设计为开发高容量、长寿命锂离子电池负极提供了可行策略。
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图 文 导 读
图1. (a) SnO2/SnSe2@rGO复合材料的制备流程示意图；(b) SnO2@rGO和(c) SnO2/SnSe2@rGO的SEM图像；SnO2/SnSe2@rGO的(d) TEM图像 (e)HRTEM图像(f) FFT衍射图谱；(g) SnO2/SnSe2@rGO中Sn、O、Se和C元素的EDS映射。
图2 (a) SnO2和SnO2/SnSe2@rGO的XRD图谱；(b) N2吸附-脱附等温线、(c)孔径分布曲线、(d) Raman谱图。SnO2/SnSe2@rGO的(e)XPS全谱，(f) Sn 3d，(g) Se 3d，(h) C 1s，(i) O 1s 的高分辨率光谱。
图3 (a) 0.5 mV s-1扫描速率下SnO2/SnSe2@rGO的前三圈CV曲线；在电流密度为0.1 A g-1时，(b) SnO2/SnSe2@rGO的前三圈GCD曲线，(c) SnO2/SnSe2@rGO与SnO2的循环性能对比，(d) 倍率性能对比；(e) 0.1-2.0 A g-1电流密度范围内SnO2/SnSe2@rGO的GCD曲线；(f) SnO2/SnSe2@rGO与SnO2电极在2.0 A g-1下的长循环稳定性；(g) SnO2/SnSe2@rGO与已报道负极材料的倍率性能对比（数据来源于三次重复测试）。
图4 SnO2/SnSe2@rGO电极(a)在不同扫描速率下的CV曲线，(b) 0.1-0.8 mV s-1扫描速率范围内log（i）和log（v）之间的关系，(c) 0.8 mV s-1扫描速率下SnO2/SnSe2@rGO电极的电容贡献占比，(d) 不同扫描速率下的电容贡献占比变化，(e)不同循环圈数下的EIS光谱；SnO2/SnSe2@rGO与SnO2电极的(f) Z'-ω-1/2关系的线性拟合，(g)GITT曲线，(h)放电过程及(i)充电过程中的Li+扩散系数对比（数据来源于三次重复测试）。
图5 DFT理论计算。（a）SnO2/SnSe2异质结构的优化模型；（b）SnO2与SnSe2的功函数对比；（c）SnO2/SnSe2界面的电荷密度差分分布；（d）SnO2、（e）SnSe2及（f）SnO2/SnSe2的DOS；（g）Li+吸附能及（h）扩散能垒的理论计算值；（i）Li+在SnO2/SnSe2异质界面的迁移路径示意图。
图6 SnO2/SnSe2@rGO//LFP全电池的电化学性能。(a) 结构示意图；SnO2/SnSe2@rGO与LFP电极(b)在0.5 mV s-1下的CV曲线对比，(c) 0.1 A g-1电流密度下的循环性能及对应库仑效率，(d) 倍率性能，(e) GCD曲线；(f) 本工作全电池与文献报道电池的Ragone图对比；(g) 器件简单应用的光学照片（所有数据均通过三次重复测试获得）。
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小 结
我们提出了一种在rGO基质上构建SnO2/SnSe2异质结构的新型策略，成功开发出高性能锂离子电池负极材料。该结构通过异质界面处的内置电场显著提升了电荷转移效率，而均匀分散的SnO2/SnSe2纳米颗粒可容纳大量Li+，最终突破了理论容量限制。此外，rGO基质的引入不仅提高了导电性，还有效缓冲了体积膨胀。密度泛函理论计算表明，SnO2/SnSe2@rGO具有更窄的带隙、更低的离子迁移势垒和更强的吸附能，表明其导电性和Li⁺扩散能力均得到显著提升。实验证明，SnO2/SnSe2@rGO电极展现出卓越的倍率性能（0.1 A g-1下1927.4 mAh g-1，2.0 A g-1下873.2 mAh g-1）和优异的循环稳定性（600次循环后仍保持758.2 mAh g-1的可逆容量，容量保持率达53.9%），性能超越大多数已报道的锡基负极。基于该负极组装的SnO2/SnSe2@rGO//LiFePO4全电池在0.1 A g-1下具有213.1 mAh g-1的高容量，在270 W kg-1功率密度下实现492.8 Wh kg-1的能量密度。本研究不仅为锂离子电池提供了高容量锡基负极材料，更有望为金属硒化物异质结构负极的开发提供新思路。
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文 章 链 接
https://doi.org/10.1016/j.jcis.2025.138460
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通 讯 作 者 简 介
李秋龙，博士，教授，2020年10月以海外高层次人才C类计划入职南京工业大学材料科学与工程学院。一直聚焦于新型水系电化学储能系统、锂/钠离子电池、电磁屏蔽与吸波材料前沿方向，在高性能电化学储能材料及高效电磁屏蔽和吸波材料的设计与可控制备等方面取得了系统性成果。以第一/通讯作者发表学术论文50余篇，包括Advanced Functional Materials、Advanced Science、Nano Letters、Energy Storage Materials、Small、Carbon、Journal of Colloid And Interface Science、Journal of Materials Chemistry A、Composites Part A、Science Bulletin、Nano Research、Chemical Engineering Journal、Journal of Materials Chemistry C、Materials Today Energy、ACS Applied Materials & Interfaces等，5篇入选Web of Science高被引论文，总被引3800余次（H-index为35），授权国家发明专利2项。主持国家自然科学基金、国家博士后基金、江苏省博士后基金、南京工业大学人才科研启动项目、产学研项目。担任Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、ACS Nano、Small、J. Mater. Chem. A等国际期刊审稿人。
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