陈忠伟、窦浩桢研究员，Angew. Chem. Int. Ed观点：π-电子离域策略构筑稳固界面以实现长寿命锌离子电池- 大数跨境

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陈忠伟、窦浩桢研究员，Angew. Chem. Int. Ed观点：π-电子离域策略构筑稳固界面以实现长寿命锌离子电池

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2025-06-05

导读：陈忠伟、窦浩桢研究员，Angewandte Chemie International Edition观点：π-电子离域策略构筑稳固界面以实现长寿命锌离子电池

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文章信息

π-电子离域策略构筑稳固亲疏界面以实现长寿命锌离子电池

第一作者：桑玉东、王景

通讯作者：陈忠伟*，窦浩桢*

单位：中国科学院大连化学物理研究所、郑州大学

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研究背景

水系锌离子电池（AZIBs）因其高安全性、低成本和环保特性，在大规模储能应用中展现出广阔前景。然而，其发展仍受限于锌负极界面不稳定问题，如析氢副反应、自腐蚀及枝晶生长等，严重影响循环稳定性。传统的界面调控手段如人工保护层或电解液改性虽有效，但存在工艺复杂、成本高及牺牲水系优势等问题。近年来,微量分子添加剂自组装界面层成为一种简便高效的策略，可在不改变电解液本征特性的前提下调控界面行为，但对其分子结构与界面调控效果之间的构效关系仍缺乏深入理解。因此，开发结构可控、作用机制明确的功能分子，以实现锌负极界面长期稳定性，是推动AZIBs实际应用的关键方向。

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文章简介

近日，中国科学院大连化学物理研究所能源催化转化全国重点实验室（DNL2900）陈忠伟院士、窦浩桢研究员团队在国际权威期刊Angewandte Chemie International Edition上发表最新研究成果，论文题为：“Engineering Robust Hydrophilic-Hydrophobic Interface via π-electron Delocalization for Ultralong-Lived Zinc-Ion Batteries”，在这项工作中，研究团队围绕水系锌离子电池中“界面失效”这一核心难题，首次提出了一种基于π-电子离域效应的分子设计策略，通过合理筛选环状分子添加剂，在锌负极原位构建具有亲疏水协同作用的自组装界面层（HHIL），有效调控电极–电解液之间的界面行为，并诱导生成无机亚层。这一“柔性有机+刚性无机”协同界面结构不仅显著降低了锌枝晶和副反应的发生概率，在大电流密度（20 mA cm^-2，10  mAh cm^-2）下，Zn//Zn对称电池循环寿命超过900小时；Zn//NVO满电池在10 A g^-1下可稳定运行25,000圈。最终构建的高负载软包电池可成功驱动LED，展示出良好的工程可行性与应用潜力。本工作建立了添加剂分子结构与界面性能之间的关联，为水系金属电池的高性能界面设计提供了理论指导与实践路径。

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本文要点

要点一：建立添加剂分子结构与界面功能之间的构-效关系，确立界面调控分子的设计准则

本研究系统筛选并比较了四种具有代表性的环状结构分子（MSI、NHS、Pht 和 NHPI），结合第一性原理计算与多维表征手段，从电子结构和空间构型两个关键维度出发，深入探讨了分子结构对界面调控能力的影响。研究结果明确表明，分子具备高度电子离域性与准平面刚性结构（如NHPI）有利于在锌表面形成稳定、均匀的界面自组装层，从而显著提升界面稳定性与锌负极的可逆性。该构-效关系的建立为水系锌离子电池中高效分子添加剂的设计与筛选提供了科学依据与结构导向。

要点二：提出π-电子离域策略，构建柔性有序的亲疏水协同界面层（HHIL）

引入刚性芳香性苯环结构显著增强了分子的π-电子离域效应，并赋予其准平面刚性构型及显著的正静电势（ESP）分布，从而筛选得到具备优异界面调控能力的功能性添加剂分子。该类分子可通过分子间的π–π堆叠作用以及与电解液中离子的偶极–离子相互作用，自发在锌阳极表面构建具有亲疏水协同特性的有序自组装界面层（HHIL）。该有机柔性界面层不仅有效调节界面电双层结构与Zn²⁺扩散行为，同时诱导其下方原位生成稳定致密的无机富集亚层（如ZnF2/ZnS）。有机/无机界面的协同效应可实现Zn²⁺的均匀沉积，显著抑制副反应和枝晶生长，从而全面提升锌负极的可逆性与循环稳定性。

要点三：实现超高可逆性锌负极与超长寿命电池性能，具备良好实用潜力

在极限条件下（20  mA cm^-2，10 mAh cm^-2），Zn//Zn对称电池实现超过900小时无短路稳定循环，是空白电解液系统的10倍以上；Zn//NVO全电池在10 A g^-2电流密度下连续循环25,00v0圈后仍保持85%的容量，远超多数同类报道。进一步验证显示，即使在高负载与低电解液量下，软包电池仍可稳定工作，成功点亮LED，充分证明该界面调控策略在实际储能系统中的应用潜力。

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文章链接

Engineering Robust Hydrophilic-Hydrophobic Interface via π-electron Delocalization for Ultralong-Lived Zinc-Ion Batteries

https://doi.org/10.1002/anie.202506984

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通讯作者简介

陈忠伟，加拿大皇家科学院院士、工程院院士。目前担任中国科学院大连化学物理研究所研究员，能源催化转化全国重点实验室主任、动力电池与系统研究部（DNL29）部长、加拿大皇家科学院委员会委员、国际电化学能源科学院（IAOEES）副主席，中国化学会旗舰期刊Renewables主编，Royal Society of Chemistry -Energy Environ. Book Series主编。陈忠伟院士2018-2023年连续六年被科睿唯安评为“全球高被引学者”，荣获：国际电化学能源科学卓越奖、加拿大最高国家科技奖、全世界TOP100,000科学家、全球能源科学与工程领域高被引学者、加拿大清洁能源先进材料领域资深首席科学家（Tier I）、加拿大皇家学会杰出青年学院成员、2018年卢瑟福纪念奖章、加拿大创新基金会领袖机遇基金奖等多个国际奖项。以第一作者和通讯作者身份，在Nature Energy、Nature Nanotechnology、Chemical Reviews、Chemical Society Reviews、Journal of the American Chemical Society、Angewandte Chemie International Edition、Nature Communications、Joule、Matter、Chem、Advanced Materials、Energy & Environmental Science等国际重要学术刊物上发表论文500余篇，被引69000余次，H因子达133，另外，编著3部，申请/授权美国、中国和国际专利100余项，多项成果实现产业化转化和应用。研究部网站：http://battery.dicp.ac.cn/

窦浩桢，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师，入选中国科学院专项人才计划、辽宁省兴辽英才计划，大连化物所“张大煜青年学者”。主要致力于水系锌基储能技术的基础研究与工程开发，包括：（1）高性能膜材料开发与传质过程强化；（2）宽温域电解液设计与界面动态解析；（3）固态电解质构筑与柔性器件研制。在Chem. Soc. Rev.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Energy Environ. Sci.、Adv. Energy. Mater.、Adv. Funct. Mater.等国际知名期刊发表学术论文90余篇，其中第一/通讯作者论文共30余篇，论文引用6000余次，H因子为45，申请发明专利20余项。主持中国科学院战略性先导专项B类项目课题、国家自然科学基金、榆林中科洁净能源创新研究院能源革命科技专项和加拿大政府产学研Mitacs项目。

研究团队长期招收水系电池、有机合成、膜材料、和金属材料方向的副研究员、助理研究员、博士后、联合培养博士生和科研助理，简历可发送：haozhen@dicp.ac.cn，zwchen@dicp.ac.cn。