AFM：固态锂金属电池新进展：多层级芳纶纳米纤维气凝胶助力离子传输与界面稳定性

第一作者：答欣宇

通讯作者：高国新，郗凯，丁书江*

单位：西安交通大学

固态锂金属电池因其高能量密度和高安全性，被公认为最具前景的新一代高性能储能技术之一。 作为其核心部分，固态电解质不仅促进离子传输，还充当正负极间的物理隔膜，对决定电池整体性能至关重要。在众多固态电解质候选材料中，聚合物电解质因其界面电阻低、优异的电极相容性、卓越的柔韧性、易成膜性及成本效益。作为代表性聚合物基质的聚环氧乙烷（PEO），通过其醚氧基团（EO）溶剂化Li⁺，可在无需额外增塑剂的情况下实现相对较高的离子电导率。然而PEO的半结晶特性严重限制了链段移动性，导致室温下离子电导率（10⁻⁷~10⁻⁹ S cm⁻¹）与Li⁺迁移数（≤0.2）显著降低。这些缺陷加剧了浓差极化效应，促进锂枝晶生长，最终导致电池的快速失效。

近日，西安交通大学的高国新副教授、郗凯教授、丁书江教授团队在国际知名期刊 Advanced Functional Materials上发表题为“Hierarchically Aligned Aramid Nanofiber Aerogel Framework Enhances Ionic Transport and Interfacial Stability of Solid-State Lithium-Metal Batteries”的研究论文。该研究论文聚焦固态电池的室温下的应用瓶颈，提出了一种新型固态聚合物电解质（简称PMVAL），其依托芳纶纳米纤维（ANF）气凝胶框架构建垂直排列的离子传输通道。

非溶剂诱导相分离（NIPS）策略是一种广泛应用于制造聚合物多孔膜的技术。然而ANF溶液因为具有极强的自组装能力，在相转化过程中无法进入相分离区。作者筛选出合适的造孔剂，通过聚乙二醇（PEG）引入动态氢键，与酰胺基团的氢键自组装形成竞争关系，有效调控ANF交联位点数量，从而使ANF的NIPS路径进入相分离区，在水凝胶中实现多层级孔结构的构筑。

为探究多样化VANF凝胶形态的形成机制，通过单侧开口的玻璃模具和光学显微镜（OM）原位观测了相变过程。此外，利用扫描电子显微镜（SEM）对冷冻干燥后的气凝胶进行了表征，清晰地给出了三层孔结构的形貌，表明VANF气凝胶的成功制备。

将聚乙二醇甲醚丙烯酸酯（PEGMEA）、聚乙二醇二甲基丙烯酸酯（PEGDA）交联剂和锂盐（LiTFSI）引入VANF气凝胶中，通过热引发自由基聚合获得与VANF的三维互穿网络。以EO短链作为侧链的三维网络有效降低了EO链的结晶，与VANF气凝胶的垂直取向离子传输通道协同作用，使室温离子电导率显著提升至0.82×10⁻⁴ S cm^-1。此外，VANF气凝胶，能有效锚定TFSI^-，提高Li⁺迁移数，帮助Li盐快速解离。VANF还能有效提高电解质的机械性能，并拓宽电压窗口。

对固态电解质进行了锂对称电池测试，PMVAL的长循环稳定性和临界电流密度（CCD）均有显著提升。对Li/电解质界面进行射线光电子能谱（XPS）分析，表明VANF的特殊结构诱导Li/PMVAL界面形成了富有机-富无机双层固态电解质界面膜（SEI）。富有机外层实现和负极和电解质的良好界面接触，富无机内层实现快速的Li+传输和有效地Li枝晶抑制。

Li||LFP电池实现了60oC 5000圈和30oC 1000圈的优异长循环性能，并且在匹配8mg cm^-2高负载正极时也有不错的表现。组装的软包电池在室温下能够稳定循环300圈，并且通过了破坏性测试，具备卓越的柔韧性与安全性。因此，本研究开发的PMVAL固态电解质具有开发高性能、高安全性全固态电池的巨大潜力。

该工作得到了国家自然科学基金、陕西省自然科学基金等项目的资助。论文的表征分析得到了西安交通大学分析测试共享中心的支持。

Hierarchically Aligned Aramid Nanofiber Aerogel Framework Enhances Ionic Transport and Interfacial Stability of Solid-State Lithium-Metal Batteries

高国新副教授简介：西安交通大学化学学院副教授，博士生导师。主要从事橡胶基高分子复合材料改性、环氧树脂增韧改性、固态聚合物复合电解质开发、无机纳米材料合成与电化学储能特性等研究，在Adv. Mater.、Angew. Chem. int. Ed, Joule、Adv. Energy Mater, Adv. Funct. Mater., Adv. Sci, Nano Energy, ACS Nano, Small, J. Mater. Chem. A, Chem. Mater.等国际权威期刊发表论文60多篇。

丁书江教授简介：西安交通大学化学学院教授，博士生导师，化学学院院长。研究工作涉及高分子/无机物纳米结构复合材料的设计，制备及其在电化学储能（锂/钠离子电池、锂硫电池、固态电池、燃料电池、锂离子电池回收）、传感器等方面的应用基础研究。以第一作者或者通讯作者身份在Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Nano Energy、Chem. Mater.、Small、J. Mater. Chem A等期刊上发表论文160余篇。

答欣宇：西安交通大学化学学院博士研究生，导师为高国新副教授。在Angew. Chem. Int. Ed、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Electrochim. Acta、Sci. China Mater.等期刊上发表论文13篇。

郗凯，西安交通大学教授，国家级青年人才项目入选者，教育部“储能材料与器件工程研究中心”副主任，陕西省“储能材料与化学高等学校工程研究中心”主任。分别获得剑桥大学材料科学与冶金学博士、南开大学应用化学硕士和西安交通大学机械工程及自动化学士学位。长期致力于基于多电子反应构建高比能二次电池，围绕“衰减机制解析—材料体系突破—修复与再生利用”开展电池全生命周期系统研究。在储能电池领域，以第一/通讯作者在SCI期刊发表论文60余篇（其中中科院一区论文46篇，ESI高被引18篇），SCI他引逾12,000次，H因子62（Google Scholar，2025年9月）。主持国家自然科学基金“超越传统电池体系”重大研究计划培育项目及面上项目，参与欧盟“石墨烯旗舰计划”和英国法拉第研究所“锂硫电池加速器（LiSTAR）”等国际项目。积极推动科研成果转化，已获多项PCT国际专利与中国发明专利。曾荣获“剑桥企业家协会”创业大赛最高奖、全英华人创业大赛冠军，并在伦敦接受中央电视台《新闻30分》专访；荣获陶氏化学可持续发展创新奖（全球唯一大奖、排名第一）及“春晖杯”中国留学人员创新创业大赛优胜奖等多项荣誉。

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