陈嘉嘉教授团队 ACS Nano：利用二维异质结界面电子场构建高性能多硫化物液流电池

第一作者：蓝锦基，张曙，杨乐

通讯作者：陈嘉嘉*

单位：厦门大学

多硫化物液流电池（PS-RFBs）因其活性物质（多硫化物）具有高溶解度、多电子反应特性以及低廉的成本，在大规模储能领域表现出广阔的应用前景。然而，多硫化物在电极表面的反应动力学缓慢，导致电池充放电过程中出现高极化现象和低能量效率，严重制约其实际应用。近年来，研究者致力于开发高效电催化剂以加速多硫化物的转化反应。二维介孔材料因其独特的电子性质、高比表面积和可调控的孔道结构，在电催化、能量存储和转化中显示出巨大潜力。尤其是二维异质结结构，通过界面工程调控电子结构，可显著增强催化活性和稳定性，成为当前研究的热点。

近日，厦门大学陈嘉嘉教授团队在国际知名期刊ACS Nano上发表了题为《High-Power Polysulfide Redox Flow Batteries via an Interfacial Electron Field on a 2D Mesoporous Heterojunction》的研究论文。该研究通过精巧的材料设计，合成了一种二维有序介孔氮掺杂碳包覆MoS₂（Meso-NC@MoS₂）的异质结材料，并系统研究了其作为电催化剂在多硫化物液流电池中的应用。该材料利用界面电场效应显著提升了多硫化物的吸附与反应动力学，使电池在功率密度、能量效率和循环寿命方面均取得重要性进展。

研究团队采用了一种“单胶束自组装”结合高温碳化的策略，成功构建了具有三明治结构的二维有序介孔异质结。具体步骤如下：首先，以MoS₂纳米片作为二维模板，在其表面通过两亲性嵌段共聚物F127、1,3,5-三甲基苯（TMB）和多巴胺（DA）的自组装形成有序胶束阵列；随后，通过氨水引发多巴胺的聚合，形成Meso-PDA@MoS₂前驱体；最后，在氮气氛围下进行高温碳化，去除模板并实现PDA向氮掺杂碳的转化，最终得到Meso-NC@MoS₂。该材料以MoS₂作为内层，氮掺杂碳作为外层，形成明确的异质结结构。

通过XPS、DFT计算和紫外可见吸收光谱等手段，研究团队深入揭示了Meso-NC与MoS₂之间的电子相互作用：XPS结果显示，MoS₂在异质结中特征峰负移，而氮掺杂碳中的N 1s峰正移，表明电子从Meso-NC向MoS₂转移；DFT计算进一步证实，Meso-NC的功函数（~3.6 eV）低于MoS₂（>5.0 eV），导致界面处形成由Meso-NC指向MoS₂的内建电场，电子转移量约为0.41 e^-；该电场不仅增强了多硫化物在材料表面的吸附（吸附能最低为-2.33 eV），还促进了S–S键的拉长（至2.22 Å），从而加速其断裂和还原反应。

将Meso-NC@MoS₂应用于多硫化物/碘液流电池中，表现出卓越的电化学性能：在20 mA cm^-2电流密度下，充电过电位降低377 mV，能量效率从42.28%提升至85.75%；电池在20–100 mA cm^-2范围内均保持高库仑效率（>99%），且能量效率随电流密度增加下降幅度较小；最高功率密度达到112 mW cm^-2；在60 mA cm^-2下连续循环3200次（30天），库仑效率始终保持在99.9%以上，显示出极高的稳定性。

通过综合实验与理论计算，本研究系统阐释了Meso-NC@MoS₂提升多硫化物反应动力学的机制：电子缺位的Meso-NC表面对多硫化物具有强吸附作用，有利于反应物在活性位点富集；界面电场为电子从催化剂向多硫化物的转移提供了定向通道，显著加快了反应速率；该设计策略不仅适用于多硫化物体系，还可推广至其他涉及多电子反应的储能系统，如锂硫电池、金属-空气电池等，具有广泛的应用前景。

High-Power Polysulfide Redox Flow Batteries via an Interfacial Electron Field on a 2D Mesoporous Heterojunction

陈嘉嘉教授简介：博士生导师，厦门大学化学化工学院副院长，入选中组部海外高层次青年人才计划，担任《大学化学》编委和中国化学会《电化学》期刊。针对流体电化学体系开展科研工作，迄今在Nature Chem.，Chem，JACS，Nature Commun.，Adv. Mater.，Adv. Energy Mater.，ACS nano等发表SCI论文70余篇。

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