南理工陈明哲/周丽敏，中科院高能物理研究所胡海韬，ESM：构建“解码-模拟-预测”框架：多尺度耦合计算模拟引领下一代电池电解质设计范式

第一作者：黎晔

通讯作者：陈明哲*，周丽敏*，胡海韬*

单位：南京理工大学，中国科学院高能物理研究所

电解质通过其溶剂化结构和界面行为显著影响电池的能量密度、安全性和循环寿命。本综述系统阐述了从微观结构解析到宏观性能预测的多尺度模拟方法在电解质设计中的应用。文章首先概述了密度泛函理论（DFT）、经典分子动力学（CMD）、从头算分子动力学（AIMD）及机器学习分子动力学（MLMD）的基本原理与适用场景，强调了它们在解码离子-溶剂相互作用、配位构型、电子结构及界面动力学方面的独特优势。进而，详细讨论了如何利用这些模拟手段定量关联微观特征（如溶剂化能、分子轨道能级、静电势分布）与宏观电解质性能（如离子电导率、氧化还原稳定性），并深入剖析了浓度、溶剂与阴离子化学对电解质微观结构及电极-电解质界面行为的调控机制。最后，综述重点介绍了机器学习在加速分子模拟、高通量筛选及电解质性能预测方面的前沿进展。通过整合多尺度计算理论与实验验证，本文为理性设计高稳定、高导电的电解质体系提供了原子层面的理论指导，旨在加速下一代电池材料的发展 。

面对全球能源转型与电池性能提升的迫切需求，电解质作为决定电池能量密度、安全性与寿命的关键组分，其微观溶剂化结构与界面行为的研究至关重要。传统实验方法受限于原子尺度分辨率低、过程耗时且难以揭示组分间复杂相互作用，严重制约了电解质的理性设计。在此背景下，计算模拟方法——尤其是密度泛函理论（DFT）与分子动力学（MD）及其衍生的从头算分子动力学（AIMD）和机器学习分子动力学（MLMD）——凭借其原子尺度解析能力、动态过程模拟优势以及高通量筛选潜力，正逐步成为突破实验瓶颈、指导电解质设计的核心手段。多尺度模拟不仅能够揭示离子溶剂化、配位结构、界面反应能垒等微观机制，还可与实验数据互补验证，推动电解质研究从经验试错迈向理论预测与理性设计的新范式。

面对全球能源结构向可再生能源转型的紧迫需求，发展高能量密度、高安全、快充的电池体系至关重要。电解质作为电池的核心组分，其微观溶剂化结构、离子传输行为与界面稳定性直接决定电池的综合性能。传统实验方法在原子/分子尺度解析、动态过程观测和高通量筛选方面存在显著局限，亟待理论模拟提供原子层面的机理洞察与设计引导。

本综述系统梳理了从电子结构（Å尺度）到宏观输运（µm尺度）、从飞秒动态到微秒演变的完整计算研究体系：DFT 作为微观电子结构解码器，用于计算分子轨道能级、反应能垒与热力学稳定性；经典分子动力学（CMD） 基于经验力场，实现纳米至微米尺度离子扩散、粘度及集体输运行为的模拟；从头算分子动力学（AIMD） 基于量子力学势能面，精确描述键断裂/形成、界面电双层重构等化学反应过程；机器学习分子动力学（MLMD） 通过神经网络势函数等手段，在保持接近DFT精度的同时，将模拟时空尺度扩展数个量级，实现高通量动力学模拟与性质预测。这四种方法层层递进、优势互补，构成了电解质微观机制解析与宏观性能预测的完整仿真链条。

这些描述符共同构成了一张从“原子排列”到“电池表现”的定量地图，指导精准设计。

模拟研究清晰揭示了三大关键因素如何“雕刻”电解质的微观结构：

这些原子层面的机制，为“浓度工程”、“溶剂工程”等实用策略提供了坚实的理论依据。

MLMD的核心突破在于用AIMD的高精度数据“训练”出新一代机器学习势函数（MLP），从而在模拟中兼顾量子精度与经典效率。它并非简单融合AIMD与CMD，而是以AIMD为“标尺”、以CMD框架为“引擎”，实现纳秒级、数千原子体系的高保真模拟，使精确计算离子电导率、粘度及复杂界面反应成为可能，真正打通了从量子精度到宏观性能的预测桥梁。

未来方向是构建从微观机理到电池性能的跨尺度仿真闭环：以AIMD数据生成高精度ML势，通过MLMD模拟获取介观输运与热力学性质，再将关键参数输入连续介质模型预测电芯性能。结合主动学习与生成式AI，最终形成“性能指标→分子逆向设计→多尺度验证”的智能研发范式，为下一代电解质工程化提供全链条理论工具。

Multiscale simulation for electrolyte design: From microstructure-property decoding to macroscopic performance prediction

陈明哲教授简介：南京理工大学能源与动力工程学院教授、博士生导师，入选海外高层次人才计划青年项目。长期重点围绕高比能、高安全、长寿命储能及特种电池关键材料开展系统性及应用研究。承担国家基金委项目及江苏省项目多项。以第一作者/通讯作者共发表Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., J Am. Chem. Soc., Energy Environ. Sci., Adv. Mater. 等高水平SCI论文50余篇，合著论文110余篇，总被引次数7200余次，H因子42。作为主编出版战略新兴领域规划教材一部。现任江苏省颗粒学会常务理事，能源颗粒专委会主任，中国颗粒学会青年理事等职。受邀国际/国内报告40余次，并担任多本高水平SCI期刊特约审稿人及客座编辑，入选JMCA及Nanoscale新锐科学家，连续多年入选全球Top2%顶尖科学家榜单。

周丽敏教授简介：南京理工大学能源与动力工程学院教授、博士生导师，江苏特聘教授，韩国高丽学者。长期致力于新型储能电池材料与器件研究，聚焦高效能、轻量化、长寿命的动力电池系统。主持国家自然科学基金、江苏省自然科学基金及韩国国家研究基金会（NRF）等多项科研项目。以第一作者/通讯作者在Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.、Adv. Energy Mater.、ACS Nano、Matter等国际高水平期刊发表论文40余篇，总被引6000余次，H指数30。兼任中国颗粒学会青年理事、江苏省颗粒学会能源颗粒专委会秘书长，eScience期刊青年编委，Nat. Commun.、Adv. Mater.、eScience等SCI期刊审稿人。

胡海韬简介：特聘青年研究员，中国科学院大学博士生导师，中国散裂中子源二期工程样品环境系统负责人，国家重点研发计划课题负责人。长期从事中子散射样品环境、极端条件技术与应用研究工作，主持国家重点研发计划课题、国家自然科学基金面上项目等科研项目7项，已于Nuclear Science and Techniques、Appl. Catal. B: Environ., Energy Storage Mater.等发表SCI/EI论文40余篇，获得授权国家发明专利40件，入选中科院青年创新促进会，曾获中国核学会技术发明奖一等奖（2/15）、创新东莞青年科技创新奖、创新东莞科技进步奖一等奖、中国科学院高能物理研究所优秀青年等奖项荣誉。

黎晔作者介绍：南京理工大学能源与动力工程学院硕士研究生，2024 年加入陈明哲教授的固态物理与储能工程实验室。研究方向为钠离子电池材料的第一性原理，重点关注钒基聚阴离子正极材料的改性与设计。