赵昌泰教授、孙学良教授，AFM：载流子空间优化驱动400 Wh kg-1级全固态软包电池

第一作者：栾腾蛟

通讯作者：赵昌泰*，孙学良*

单位：有研（广东）新材料技术研究院

全固态电池相较传统液态锂离子电池具有更高的安全性和理论能量密度，被普遍视为下一代高能量密度电池的重要方向。然而在实际电芯中，能量密度往往首先受复合正极的限制：既要追求高面载量和高活性物含量，又必须在有限空间内合理分配固态电解质与导电剂，以构建连续、高效的锂离子与电子传输网络。固态电解质既是锂离子唯一通道，又属电化学惰性组分，其含量和空间分布稍有不当，便会在厚正极中引发离子／电子通量失衡与局部载流子阻塞，使大量活性物有容量却难以被激活。本工作围绕这一矛盾展开，通过定量分析厚电极内部电子与锂离子传输通量的空间差异，提出基于通量的载流子空间优化电极工程思路，并通过固态电解质与导电剂的梯度设计，构建出兼具高面载量、高活性物分数和高容量利用率的复合正极，实现约400 Wh kg^-1级全固态软包电池，为高比能全固态电池的电极设计提供了新的工程范式。

近日，有研（广东）新材料技术研究院赵昌泰教授团队联合东方理工大学孙学良教授团队，在知名期刊Advanced Functional Materials上发表了题为“Electrode Engineering Strategy for 400 Wh kg^-1 All-Solid-State Pouch Cells: Spatial Optimization of Charge Carriers Based on Electron and Ion Transport Flux”的研究论文。该工作面向高能量密度全固态软包电池，提出了一种基于电子与离子传输通量的载流子空间优化电极工程策略。研究通过在厚 NCM 复合正极中构建“固态电解质由集流体侧向电解质侧逐步富集、导电剂沿相反方向梯度分布”的双导网络，有效缓解了厚电极中离子/电子通量失衡和局部活性物难以被充分利用的问题。最终，所构建的复合正极在保持优异容量利用率和倍率性能的同时，成功实现了能量密度超过400 Wh kg^-1的全固态软包电池，展示出良好的工程化应用前景。

在高能量密度全固态电池中，复合正极往往是限制能量密度的关键环节。随着面载量和活性物含量不断提升，厚电极内部的锂离子与电子传输距离拉长，局部电流密度和离子通量需求也随之增加。 如果仍沿用传统均匀配比的复合正极，固态电解质和导电剂在厚度方向上的分布难以实现与载流子通量需求匹配：靠近固态电解质膜一侧高Li+通量需求区提供的离子通量有限，而靠近集流体一侧的电子传输同样受限，导致高活性物占比厚电极中大量活性物难以被充分利用。

通过模拟与实验相结合，系统描绘了Li⁺通量自固态电解质侧向集流体侧逐渐减少、而电子通量则由集流体向电解质侧减少的分布特征。在此基础上，设计出固态电解质在靠近电解质膜一侧梯度富集的分布结构，使局部电解质含量与Li⁺通量需求相匹配。依托正极本身的电子导电性并配合少量导电剂，梯度结构能够同时兼顾Li⁺与电子传输需求。与均匀和反梯度结构对比，优化后的梯度电极表现出更小的极化、更均匀的反应深度和更高的容量利用率。

采用干法电极工艺成功制备出具有电解质梯度分布的厚复合正极。干法电极工艺本身兼具可定制、无溶剂和易规模化等优势，与当前工业化路线具有较好兼容性。通过叠加辊压处理，电极截面上可以清晰观察到固态电解质由集流体侧向电解质侧逐步富集的连续梯度结构，多层电极堆叠后组装成全固态软包电芯。测试结果显示，该梯度电极在保持良好容量利用率和倍率性能的同时，实现了400 Wh kg^-1量级的软包能量密度，证明这一设计思路可以迁移到Ah级的电池中。

在电解质梯度的基础上，引入了导电剂梯度分布的设计，通过建模比较不同导电剂梯度方案，发现导电剂向集流体一侧富集的反向梯度设计能够明显改善电子传输，且与电解质向电解质膜侧富集相互补充，构成Li⁺/电子双传输网络，实现离子与电子传输的协同优化。

赵昌泰教授简介：有研（广东）新材料技术研究院，教授级高级工程师，博士生导师，国家海外高层次青年人才、北京市海外高层次青年人才、北京市科技新星。2017年博士毕业于大连理工大学，导师邱介山教授、于畅教授，在加拿大西安大略大学学习工作5年，合作导师孙学良院士。主要研究方向为全固态电池材料开发、界面设计及软包电池工艺开发等。在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等国际顶级期刊发表SCI论文90余篇，被引用7500余次，H因子47。申请发明专利30余件，撰写英文著作1章。受邀担任科创中国新能源产业技术经理人、省重点研发计划指南编制专家、评审专家、自然科学基金评审专家、Rare Metals、eScience、Journal of Materials Science & Technology等期刊青年编委。

孙学良教授简介：加拿大皇家科学院院士，加拿大工程院院士，加拿大纳米能源材料首席科学家（Tier I），加拿大西安大略大学终身教授。孙教授于1999年在英国曼彻斯特大学获得博士学位，1999-2001于加拿大哥伦比亚大学从事博士后研究，2001-2004在魁北克科学与工程研究院从事助理研究员工作；现任国际能源科学院的副主席，Electrochemical Energy Review（EER）的主编和Frontier of Energy Storage的副主编。