西安建筑科技大学阙美丹AFM：p-p轨道耦合策略增强激子解离实现高性能稳定FAPbI3量子点太阳能电池

第一作者：阙美丹

通讯作者：阙美丹*，李波*，严楠*，高黎黎*

单位：西安建筑科技大学

钙钛矿量子点因其优异的光电特性被认为是新一代光伏器件的重要候选体系。然而，钙钛矿量子点与多晶薄膜之间的光伏性能差距主要源于量子点中较高的激子结合能（Eb~100 meV），这使得激子难以有效解离，进而限制了自由载流子的产生、传输及器件整体光伏性能。针对上述问题，本研究提出了一种基于p-p轨道耦合调控激子-载流子动力学策略。在FAPbI₃钙钛矿量子点表面引入三苯基甲硫醇（TPSh）分子，通过强Pb–S配位键引入Pb 6p与S 3p轨道之间的p–p轨道耦合，显著降低激子结合能并促进激子解离与载流子生成。同时，TPSh分子所提供的空间位阻效应有效抑制量子点表面的离子迁移，极大的提升器件的运行稳定性，由此实现了效率与稳定性的同步提升。

近日，西安建筑科技大学阙美丹团队在Advanced Functional Materials期刊发表题为“p–p Orbital Coupling Enhanced Exciton Dissociation for High-Performance and Stable FAPbI₃ Quantum Dot Solar Cells”的研究论文，阙美丹为论文第一作者，阙美丹、李波、严楠、高黎黎为论文共同通讯作者。该研究通过p-p轨道耦合策略调控了激子-载流子动力学，提高了钙钛矿量子点太阳能电池中的激子解离和电荷转移速率，为量子点光电器件的发展提供了一种全新的思路。

TPSh分子通过Pb–S键的强配位作用引入Pb 6p与S 3p轨道之间的p–p轨道耦合，有效改善了激子局域情况。该作用显著降低了激子分离势垒，使激子结合能由128.4 meV降低至68.4 meV，同时将载流子浓度由2.23×10¹⁴ cm⁻³ 提升至2.73×10¹⁴ cm⁻³，为后续载流子分离与传输奠定了物理基础。

得益于通过调节激子-载流子动力学调控而降低的激子解离势垒以及提高的载流子密度，经TPSh处理的钙钛矿量子点太阳能电池实现了更高的光电转换效率，从15.71%提升至17.66%。

TPSh分子通过与量子点表面未配位Pb²⁺形成强配位作用，有效钝化表面缺陷；同时，其空间位阻作用显著抑制了离子在量子点表面的迁移行为。上述双重作用协同降低了界面缺陷密度并增强了器件的结构与运行稳定性。

p–p Orbital Coupling Enhanced Exciton Dissociation for High-Performance and Stable FAPbI₃ Quantum Dot Solar Cells

阙美丹，西安建筑科技大学副教授，硕士生导师，2018年博士毕业于于西安交通大学电子科学与技术专业。近十余年主要研究方向集中在纳米晶材料设计、制备及其在光伏发电、光化学转化和柔性电子器件中的应用研究，在半导体能带理论与载流子动力学方面，具有扎实的理论基础和实践经验。目前已主持国家自然科学基金青年科学基金项目、陕西省自然科学基础研究计划、陕西省教育厅协同创新专项、贵州省科技厅支撑项目、国家重点实验室开放基金、西安市托举人才等10余项。在高效钙钛矿太阳能电池材料创制领域有深厚的研究基础，以第一或通讯作者身份在Advanced Materials，Advanced Functional Materials，ACS Energy Letters，Small，Materials Horizons，Journal of Materials Chemistry A，Chemical Engineering Journal，Journal of Power Sources等国际学术期刊发表论文50余篇，其中5篇论文被入选ESI“高被引论文”；研究成果获西安建筑科技大学科技进步二等奖。担任Journal of Advanced Dielectrics和Semiconductor Materials and Devices期刊青年编委。