湖南工业大学朱裔荣&中南大学侯红帅，ACS Nano：全电压范围H+/Zn2+共嵌入与碳点协同调控的MnS正极用于锌离子存储

第一作者：朱裔荣，吴巧

通讯作者：朱裔荣，侯红帅

单位：湖南工业大学，中南大学

锌离子电池（ZIBs）和锌离子电容器（ZICs）作为两种互补的储能技术，凭借其低成本、高安全性、适宜的氧化还原电位以及可观的理论容量等优势逐渐成为研究热点，并在大规模储能应用中展现出巨大潜力。锰基材料凭借资源丰富、环境友好、成本效益高、低毒性、多价氧化还原态和结构/功能可调等优点被视为极具发展前景的水系锌基正极材料。相较于传统锰基氧化物，硫化锰（MnS）具有更低的电负性、更高的电导率，以及更优异的电化学和热稳定性，在锌离子存储领域显示出独特的发展潜力。然而，其实际应用受理论容量利用率低、反应动力学缓慢、结构稳定性不足以及储能机制不明晰等因素的制约。因此，开展系统性的改性研究工作并结合一系列表征技术揭示其储能机理，对深入研究和开发优异电化学性能的MnS正极材料进而推动高性能水系锌基储能器件的实用发展具有重要的科学价值与现实意义。

鉴于此，湖南工业大学朱裔荣教授和中南大学侯红帅教授团队基于DFT计算和d带中心理论分析，采用多功能碳点（CDs）调控液态硫模板法成功设计并合成了一种新型富硫空位和异质结构的MnS/CDs空心微球，并将其首次用作水系ZIBs/ZICs正极。得益于硫空位/异质结工程和尺寸调控的协同改性，该材料展现出显著提升的比表面积、优异的电子导电性、快速的反应动力学、增强的结构稳定性、延长的循环寿命以及更高的能量密度。基于该材料组装的MnS/CDs//Zn ZIBs和MnS/CDs//PC ZICs均表现出显著增强的电化学和动力学性能。此外，基于系统的动力学分析和非原位表征证实了MnS在充放电过程中稳定存在，并伴随H⁺/Zn²⁺在全电压范围内持续同步共嵌入/脱出的储能机制。该机制与以往研究的MnS基材料存在显著的差异。这种多功能CDs调控修饰策略结合全电压范围内H⁺/Zn²⁺共嵌入机制，使MnS/CDs正极具有优异的锌离子存储性能。本研究提出了硫空位/异质结工程和尺寸调控协同改性的策略以设计并开发富硫空位和异质结构的MnS/CDs空心微球，且通过深入的机理分析揭示了其独特的储能机制。该工作深化了对MnS的储能机制的理解，并为设计和开发高性能的水系锌基正极材料提供了新的视角和潜在方向。

Engineering MnS Cathodes via Full-Voltage H⁺/Zn²⁺ Co-Insertion and Synergistic Carbon Dot Regulation for Zinc-Ion Storage. 

通讯作者简介：

朱裔荣，湖南工业大学教授，博士生导师，湖南省杰出青年基金获得者，入选2020-2025年全球前2%顶尖科学家终身影响力榜单。2015年博士毕业于中南大学，师从国家杰青纪效波教授。主要从事超级电容器、水系电池等领域的研究。以第一/通讯作者在Energy & Environmental Science, Advanced Materials, Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials, ACS Nano等期刊上发表论文60余篇，其中ESI热点论文3篇，高被引论文15篇，论文总被引9000余次，H指数52。担任Advanced Powder Materials、SusMat等10余个期刊客座编辑/青年学术顾问/青年编委；Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials等60余个期刊的审稿人。申请及授权国家发明专利10余项。获湖南省国防科技进步三等奖（1/5）、株洲市科技进步三等奖（2/3）、湖南省优秀博士学位论文奖等。

侯红帅，男，博士，中南大学教授/博士生导师。科睿唯安全球高被引学者（2021-2024），获湖南省自然科学一等奖、“挑战杯”揭榜挂帅专项赛全国特等奖、湖南省高等教育教学成果奖二等奖。主要从事先进电池材料与器件、碳点功能材料的研究，重点围绕碳点在先进电池中的应用与储能机制开展系统研究，包括电极材料、电解液、固态电解质、膜及界面调控等。以第一/通讯作者在Journal of the American Chemical Society、Angewandte Chemie International Edition、Advanced Materials等刊物上发表论文80余篇。论文总被引用3万余次，H指数95。撰写英文专著2部。申请中国发明专利70余项，授权50余项。同款碳点可在九盛实验官网订购（https://www.jiushengshiyan.com）。