哈工大(威海)，Nature子刊丨携手湖北万润新能源，产学研协同攻关碳包覆空气稳定Li5FeO4添加剂，助力高能量密度锂离子电池

在锂离子电池迈向高能量密度的进程中，“首循环失锂”问题始终是绕不开的技术瓶颈。特别是当硅基等高容量负极材料被引入后，由于固态电解质界面（SEI）的形成，最多可损失15%以上的活性锂离子，直接限制了整电池的容量释放与寿命表现。为了弥补这一锂损，预锂化技术成为近年来研究和产业界重点关注的方向。相比负极预锂化，正极预锂化路径更安全、易实现，与现有工艺兼容性更强。其中，Li₅FeO₄因其高锂含量、优异的电化学性能和匹配的电压平台，被认为是最具潜力的正极预锂化添加剂之一——然而，它对空气极为敏感，极易分解，严重制约了其工程应用。

近日，哈尔滨工业大学（威海）苏新教授、周薇薇副教授（共同通讯作者）团队联合湖北万润新能源科技股份有限公司，提出一种基于沥青碳源的致密碳包覆策略，有效提升Li₅FeO₄在空气中的稳定性，推动其作为正极预锂化添加剂的实际应用。研究通过低软化点沥青的熔融包覆，在Li₅FeO₄颗粒表面构建出均匀致密的无定形碳层，大幅抑制其与空气中水汽和二氧化碳的反应。实验显示，碳包覆后的Li₅FeO₄（LFO@C）即使在相对湿度20%的空气中暴露72小时，仍能保持92.3%的初始容量（743.4 mAh g^-1），显著优于当前报道方法。同时，LFO@C表现出更优的倍率性能和循环稳定性。在产业验证方面，团队将LFO@C引入NCM正极，在软包电池中实现能量密度提升13.7%，展现出良好的产线适配性与工程潜力。该研究以“Air-stable Li₅FeO₄ additive enabled by carbon coating for energy-dense lithium-ion batteries”为题，发表在 Nature Communications 上。哈尔滨工业大学（威海）刘灿尚博士为论文第一作者。论文相关产品已进入多家锂电龙头企业验证流程，迈出工程化关键一步。

碳包覆后的LFO （LFO@C）在微观结构上发生显著变化。电子显微镜（SEM/TEM）显示，LFO@C颗粒表面被均匀包覆，形成连续致密的碳层，有效隔绝空气中水汽的侵蚀。XPS检测不到Fe和Li信号，进一步验证碳层的封闭性。Raman谱图中出现明显的D、G峰，说明碳层为无定形结构，同时具备一定导电性。此外，电子顺磁共振（EPR）与X射线吸收（XAS）结果显示，碳包覆引入了更多氧空位和结构缺陷，有利于锂离子迁移和电化学活性提升。这意味着碳包覆不仅构建了保护屏障，还优化了电子与离子传输通道，为性能提升打下基础。

在相对湿度20%的空气中，未包覆的LFO在短短4小时内迅速失效，容量跌至86.1 mAh g^-1，颗粒颜色明显加深，电极浆料发生凝胶，已难以加工使用。而碳包覆后的LFO@C即使暴露72小时，容量仍高达743.4 mAh g^-1（92.3%保留），表面无变化，浆料依旧保持良好流动性。同时，Raman和XRD原位表征显示：LFO@C在整个暴露过程中结构信号几乎未衰减，表明其晶体保持稳定，无明显降解。对比现有改性方案，LFO@C在相同条件下的容量保持率和暴露时长均处于领先水平，展示出优异的实用环境稳定性。

碳包覆后的LFO@C不仅容量更高，电化学性能也实现全面提升。首次比容量提升14%（804.6 vs 706.1 mAh g^-1），在1C倍率下仍可保持超700 mAh g^-1，明显优于未包覆材料。GITT与EIS测试进一步揭示，LFO@C具备更快的Li⁺扩散速率和更低的电荷转移阻抗，有效降低极化、提升反应动力学。同时，循环过程中的库仑效率接近100%，且无Fe元素向负极迁移沉积，验证了碳层的抑副反应和抗过渡金属溶出能力。整体来看，LFO@C实现了容量、倍率、循环稳定性三方面的同步提升。

将LFO@C引入商用NCM811正极，并在中试线完成软包电池组装测试，验证其工程化可行性。测试结果显示，LFO@C不仅提升了电芯的能量输出，还显著改善了材料结构稳定性。通过电芯拆解与失效分析发现，LFO@C可有效缓解正极颗粒开裂、减少界面膜不均、抑制Fe元素迁移，形成更致密均匀的CEI膜，进一步提升了体系的化学稳定性与循环可靠性，为Li₅FeO₄作为预锂化添加剂在实际电池体系中应用提供了坚实支撑。

本研究通过构建致密碳壳，有效提升了Li₅FeO₄的空气稳定性、电化学性能及实用性，突破了其在实际应用中“难储存、难加工”的关键瓶颈。LFO@C不仅具备优异的环境适应能力，还在软包电池中展现出良好的结构稳定性与界面兼容性，验证了其作为正极预锂化添加剂的工程可行性与产业化潜力，为高能量密度锂离子电池提供了一种切实可行的锂源补偿方案。