堆叠压力如何重塑锂沉积？西安交大团队揭示电化学–力学耦合真相

第一作者：张栩郅

通讯作者：许荣

单位：西安交通大学

锂金属因其极高的理论比容量，被认为是下一代高能量密度电池的理想负极材料。然而，在实际应用中，锂沉积过程中不可避免地产生枝晶、生长界面不稳定、死锂累积以及由此引发的安全隐患，严重制约了锂金属电池的工程化与商业化进程。为提升锂沉积的稳定性，研究者已提出多种调控策略，包括电解液配方优化、人工固态电解质界面构筑以及集流体结构设计等。近年来，一个长期被忽视但日益受到关注的关键因素逐渐凸显：堆叠压力（stack pressure）的力学调控作用。大量实验表明，适当的堆叠压力能够显著改善锂沉积形貌，使其由疏松、多孔的枝晶结构转变为致密、柱状沉积。然而，不同电解液体系中“最优压力窗口”差异显著，且目前多依赖经验试错，缺乏统一的物理判据和理论指导。究其根源，不同电解液体系在锂离子传输能力、界面反应动力学以及压力传递方式上存在本质差异，其与力学应力场之间的耦合机制尚未得到系统阐明。针对这一关键科学问题，本研究构建了电化学–力学多场耦合模型，并结合实验验证，旨在为锂金属电池中堆叠压力的合理设计提供定量理论依据与统一机制框架。

近日，西安交通大学许荣教授团队在 Nano Energy 发表研究论文，提出了一种连续介质尺度的电化学–力学耦合模型，系统揭示了堆叠压力如何与电解液性质协同作用，决定锂沉积形貌的演化行为。该模型同时考虑了锂离子传输、电化学反应、应力演化以及锂金属的黏塑性蠕变流动，揭示出两类典型行为模式：

结合库仑效率测试及沉积形貌表征，研究进一步验证了：堆叠压力对枝晶易生体系具有显著改善效果，而对本征均匀沉积体系影响有限。该工作为压力调控策略的理性设计和锂金属电池安全性能提升提供了重要的理论基础。

模型结果表明，锂离子扩散系数是决定沉积形貌初始演化趋势的关键参数：

该结果明确指出，电解液的传输特性决定了锂沉积的本征稳定性，并为后续压力调控是否有效设定了边界条件。

在模型中施加不同堆叠压力后发现：不平整界面导致应力分布高度不均，沉积突起顶部形成显著的等效应力峰值；在高应力区域，锂金属发生应力驱动的黏塑性蠕变，向低应力的谷底区域流动，从而填补空隙、平整界面。当堆叠压力超过约1 MPa时，蠕变应变随应力呈幂律增长，即小幅应力提升即可显著加速形貌重构过程。这表明，堆叠压力本质上通过“应力集中 → 蠕变流动 → 形貌填补”这一机制实现锂沉积的致密化。

锂沉积形貌由两类主导机制的竞争决定：一方面，电化学沉积受局部浓度梯度与界面电流密度控制，倾向于在突起处自放大，从而推动枝晶的形成；另一方面，外加堆叠压力在不平整界面诱发显著应力集中，使局部锂发生应力驱动的黏塑蠕变流动，从凸起迁移至凹陷，从而平整界面并提高填充密度。二者的相对强弱决定了压力是否能有效调控沉积形貌。

在低扩散的电解液中，初始形貌枝晶突出明显，应力集中由此增强，使得蠕变重构的驱动力足以压过电化学生长趋势，因此压力能够显著改善沉积致密性。而在高扩散体系中，沉积本征更趋均匀，界面难以形成突出的应力集中区，导致机械蠕变无法发挥主导作用，堆叠压力对沉积形貌的影响也随之减弱。这一统一的定量框架，揭示了不同电解液体系对堆叠压力响应差异巨大的根本原因。

实验验证表明，不同电解液体系对堆叠压力的响应存在显著差异。以 1 M LiTFSI–DOL/DME（枝晶不易生长）和 1 M LiPF6–EC/DEC（枝晶易生长）两类典型体系为例，前者在无压力条件下已表现出较高且稳定的库仑效率，随堆叠压力增加仅呈现有限提升，其沉积形貌始终保持圆润致密；而后者的库仑效率随压力显著提高，沉积形貌由疏松枝晶逐步转变为致密柱状结构。该对比结果与模型预测高度一致，直接证实了“电解液性质决定堆叠压力敏感性”的机制判断。

Electrochemical-mechanical regulation of lithium deposition morphology in lithium metal batteries, Nano Energy (2026).

许荣，西安交通大学航天航空学院教授、博士生导师，国家级青年人才，西安交通大学青年拔尖人才（A类）。本科和硕士毕业于西安交通大学，博士毕业于美国普渡大学机械工程学院，随后在斯坦福大学材料科学与工程系从事博士后研究。长期从事高能量密度锂电池的设计与开发研究，重点关注锂电池材料的力学失效机理及调控策略。以第一/通讯作者在 Nature Energy、Chemical Reviews、Nature Communications、JMPS 等期刊发表论文30余篇，累计引用8500余次。主持国家级青年人才项目、国家自然科学基金及多项校企合作项目，曾获王仁青年科技奖、国家优秀自费留学生奖学金，并入选全球前2%顶尖科学家榜单。

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