南大何平，南航刘振辉/郑明波，武汉理工余若瀚Angew.：超低浓盐体系下形成添加剂主导的溶剂化结构实现高稳定硅负极

高容量合金负极材料因其远超传统石墨的理论比容量，被视为突破锂离子电池能量密度瓶颈的必然选择，对推动电动汽车续航里程的提升和消费电子设备的小型化至关重要。然而，这类材料在充放电过程中会经历剧烈的体积变化（可达300%以上），这构成了其应用的核心挑战。这种周期性的体积波动会反复撕裂、破坏电极材料表面脆弱的固态电解质界面膜（SEI），导致新的电极表面不断暴露，进而持续消耗电解液中的活性锂离子，形成厚而不稳定的SEI层。这不仅加剧了容量衰减和库仑效率低下，还可能引发电极颗粒的粉化与脱落，最终导致电池内阻激增和循环寿命的迅速终结。因此，通过电解液工程构建一个能够适应体积变化、具有优异机械强度的稳定SEI，成为抑制界面副反应、维持电极结构完整、从而解锁合金负极材料巨大应用潜力的关键所在。

本工作聚焦于常见的FEC添加剂，提出了构建高添加剂配位数锂离子溶剂化结构的策略。通过采用低盐浓度电解质与弱溶剂化能力的共溶剂，实现了添加剂分子与锂离子的高度配位。系统分析了降低盐浓度对电解液离子电导率的影响，并表征了锂离子溶剂化鞘的结构。以高容量硅负极为研究对象，进一步探究了基于该电解质形成的SEI膜化学组成，并从多维度评估其电化学性能。此外，还采用了三维重构技术对循环后硅负极的结构与界面特性进行深度解析。所设计的低盐浓度电解质（MICE）显著提升了硅负极的循环稳定性：在0.2 M低浓度电解液中，硅负极在0.2 C倍率下循环200次后仍保持约2000 mAh g^-1的比容量；NCM811//Si/C软包电池在200次循环后容量保持率达78%。该工作这种通过提升高性能添加剂分子在溶剂化鞘中配位比的策略，有望为设计兼具成本效益与高性能的电解质体系提供有价值的研究指引。

提出构筑以添加剂（FEC）主导的溶剂化结构，通过降低盐浓度以及引入弱配位的共溶剂将添加剂的稳定成膜作用发挥到最大，在硅负极表面形成以LiF和弹性聚合物复合的有机-无机SEI膜，能够有效适应硅负极的体积波动。

在0.2 M的超低盐浓度下实现了硅负极在0.2 C电流密度下200圈循环后仍然能够保持在2000 mAh g⁻¹的容量，而石墨负极在500次循环后仍然能够实现96%的容量保持率。在Si/C//LFP全电池中可以实现1000圈的稳定循环。在NCM811//Si/C软包电池中可以在200次循环后容量保持率仍保持78%。

在本工作的溶剂体系下，盐浓度越高反而导致硅负极的循环稳定性越差，可能是由于阴离子与添加剂在界面处的竞争反应不利于形成稳定均匀的SEI膜。基于低浓盐的电解液体系有望实现一些特殊的溶剂化结构促进稳定界面的形成。此外，较低的盐浓度也有望大幅降低电解液的成本，推动更多性能优异且兼顾成本效益的稀电解液的广泛应用。

Solvation-Shell Engineering Enables Additive-Dominated Coordination for Stable Silicon Anodes Under Minimal Salt Conditions

刘振辉，南京航空航天大学材料学院副教授，从事锂离子电池硅碳负极材料、电解液与器件及在航空航天领域应用研究。以第一/通讯作者在Chem. Soc. Rev., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Matter等知名期刊发表多篇论文，累计引用超3300次，h因子26。主持国家自然科学基金青年基金，江苏省自然科学基金青年基金，博士后创新计划，博士后特别资助等多个项目。

郑明波，南京航空航天大学材料学院副教授，主要从事电化学储能材料与器件研究，包括：锂离子电池、钠离子电池、锂空气电池、全固态电池。已发表SCI论文160余篇，SCI他引9700余次，ESI高被引论文8篇，H因子为51。其中以第一作者或通讯作者身份在Angewandte Chemie International Edition，Advanced Functional Materials，Nano Letters，npj Computational Materials等期刊上发表SCI论文53篇。获江苏省科学技术奖一等奖1项（排名第5）、三等奖1项（排名第4）。

余若瀚，武汉理工大学三亚科教创新园助理研究员，主要从事电子显微学与亚稳态功能纳米材料电化学储能机制研究。参与发表Science等SCI论文142篇，论文引用7000余次，h因子51。五年内以第一/通讯作者(含共同)发表SCI论文35篇，包括Nature Catalysis、Nat. Commun（3篇）、Adv. Mater.（6篇）、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.（3）、Energ. Environ. Sci.（2）、ACS Nano（4）、Adv. Funct. Mater（4）、National Science Review等。申请国家发明专利20余项，授权10余项。主持国家自然科学基金青年项目，海南省自然科学基金项目等。担任cMat青年编委与多个国际期刊审稿人。

何平，南京大学现代工程与应用科学学院教授，主要研究领域为新能源材料电化学与高比能电池技术，涉及锂离子电池、锂-空气电池、锂-硫电池、全固态电池等电化学储能体系和海（卤）水提锂技术。近年来在空气电极多相电催化理论完善，金属锂/电解液（质）体系设计与优化，固体电解质界面载流子输运行为研究等多个方面做出创新性成果。以通讯作者身份在Nature, Nat Commun, Sci Adv, JACS, Joule, Angew Chem In Ed, Energy Environ Sci, Adv Mater等能源材料及化学领域国际权威刊物发表论文100余篇，文章他引2万余次，H因子82。美国化学会《Energy & Fuels》Associate Editor。入选科睿唯安全球高被引学者和全球前2%顶尖科学家榜单。