遇鑫遥教授、张琳教授，Adv. Sci.：超长循环！轴向配位单原子锑促进锌离子脱溶剂化实现锌负极稳定运行6000小时！

第一作者：刀艳, 李梦媛

通讯作者：遇鑫遥*，张琳*，范稞*

单位：安徽大学（第一通讯单位），莱布尼茨汉诺威大学

水系锌离子电池因其高安全性、低成本和高理论容量而成为大规模储能的理想选择。然而，锌负极在实际应用中面临枝晶生长、析氢反应和腐蚀等问题，严重制约其循环寿命和库仑效率。这些问题的根源在于水合锌离子[Zn(H₂O)₆]²⁺在沉积前经历缓慢的脱溶剂化过程，导致界面反应不均匀和副反应频发。尽管单原子催化剂在调控界面反应方面展现出潜力，但其在促进锌离子脱溶剂化方面的研究仍较为缺乏。

近日，安徽大学遇鑫遥教授、范稞博士团队联合德国汉诺威莱布尼兹大学张琳教授在国际知名期刊Advanced Science上发表题为“Axial Coordination Induced Electron Delocalization and p‐p Orbital Hybridization in Single‐Atom Catalysts Boosts Zn²⁺ Desolvation for Highly Stable Zn Anode”的研究成果，该工作提出了一种氟轴向配位工程策略，以锑单原子为模型，成功构建了F-Sb-N₄活性中心，系统揭示了其通过电子离域与p-p轨道杂化促进锌离子脱溶剂化、抑制副反应、引导均匀沉积的作用机制。基于该材料修饰的锌对称电池实现了超6000小时的超长循环寿命，为设计高性能锌负极提供了原子级新思路。

研究通过两步热解结合NH₄F氟化策略，成功制备了具有F轴向配位的Sb单原子材料（F-Sb SAs）。通过HAADF-STEM、XPS和EXAFS等表征，证实了Sb以原子级分散形式存在于碳基质中，且其配位环境为Sb-N₄-F结构，无明显金属团簇形成。

电化学测试表明，F-Sb SAs涂层能有效抑制析氢反应，提高腐蚀电位。其独特的界面环境将Zn²⁺迁移数提升至0.89，并将2D到3D的扩散转变时间缩短至9秒，显著优于对照样，证明了其能极大加速Zn²⁺的迁移动力学并引导均匀成核。

在对称电池测试中，F-Sb SAs@Zn电极在5 mA cm⁻²和1 mAh cm⁻²的条件下，实现了超过6000小时的稳定循环，远超裸锌（296小时）和Sb SAs（1800小时）。即使在更苛刻的条件下（20 mA cm⁻², 5 mAh cm⁻²），仍能稳定运行1200小时，展现出卓越的实用化潜力。

结合Raman光谱与原位分析发现，F-Sb SAs能将脱溶剂化活化能从33.52 kJ mol⁻¹显著降低至13.42 kJ mol⁻¹。理论计算进一步阐明，F轴向配位诱导了Sb中心的电子离域，并引发Sb与F原子间的p-p轨道杂化，增强了对Zn的吸附能力，从而共同促进了水合锌离子的高效脱溶剂。

Axial Coordination Induced Electron Delocalization and p‐p Orbital Hybridization in Single‐Atom Catalysts Boosts Zn²⁺ Desolvation for Highly Stable Zn Anode

遇鑫遥，教授，安徽大学材料科学与工程学院院长，安徽省杰出青年基金获得者，“科睿唯安”全球高被引学者(2019-2025)，“爱思唯尔”中国高被引学者(2021-2024)。 《Nano-Micro Letters》、《Nano Materials Science》、《Rare Metals》、《Energy & Environmental Materials》、《Exploration》青年编委。主要从事新能源材料和低温等离子体的交叉学科研究。以第一或通讯作者(含共同)在Adv. Mater.、Matter、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.等国际重要期刊发表多篇论文。作为负责人主持和完成国家自然科学基金面上项目(2项)和青年项目、安徽省自然科学基金杰青项目等多项国家和省部级项目。课题组主页：https://www.x-mol.com/groups/yuxinyao

张琳，2003年毕业于北京师范大学，之后在范楼珍教授指导下进行富勒烯方向的硕士学习。2007年在国家留学基金委项目支持下进入德国莱布尼茨固态和材料研究所（IFW Dresden）攻读博士，导师为Lothar Dunsch教授（富勒烯研究领域知名学者），并于2011年获得博士学位（优等）。现为德国莱布尼茨-汉诺威大学W1教授。2015年获得德国自然科学基金的支持，作为PI成立研究能源研究小组。2017年获得汉诺威大学教授职位。其主要工作发表在包括Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., Adv. Sci., ACS Nano, Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater. 等高水平期刊。

范稞，2022年博士毕业于香港理工大学，2024年加入安徽大学材料科学与工程学院。主要从事基于第一性原理计算的能源材料理论设计。共发表Nat. Photon.等SCI论文40篇，其中以第一作者或通讯作者身份(含共同)在包括Adv. Mater. (3篇)、Adv. Energy Mater.、Joule、Energy Environ. Sci、Angew. Chem., Int. Ed.、Adv. Funct. Mater. (2篇)、ACS Energy Lett. (2篇)等国际知名期刊上发表论文28篇，其中封面文章4篇，ESI高被引论文2篇，热点论文2篇，获正面引用1600余次，H因子为19。