吉林大学杜菲、魏芷宣/中国科学院长春应用化学研究所孙敬茹AM：双功能界面层设计助力高效、长寿命无负极全固态钠电池

第一作者：伊博谦

通讯作者：杜菲*，魏芷宣*，孙敬茹*

单位：吉林大学，中国科学院长春应用化学研究所

无负极全固态钠电池因其极高的能量密度和显著的成本优势，被视为极具前景的下一代储能技术。然而，其实际应用仍面临严峻挑战，主要包括对钠枝晶形成机制认识不足，以及缺乏有效策略来解决刚性的多相界面、缓解体积膨胀、并重新激活电化学失活的“死钠”等问题。这些界面问题导致电池库仑效率低下和循环寿命缩短，严重阻碍了该技术的商业化进程。

近日，吉林大学物理学院、新型电池物理与技术教育部重点实验室杜菲教授、魏芷宣教授团队，联合中国科学院长春应用化学研究所孙敬茹副研究员，设计了一种双功能的碘化弹性人工界面层。该工作首先系统研究了钠在铜集流体与Na5SmSi4O12固体电解质界面处的形貌演化与失效机制。基于此认识，所设计的功能界面层通过光引发聚合和原子键合确保共形界面接触，同时利用引入的I3-离子通过自发反应重新激活“死钠”。基于该界面设计的Na|Cu半电池在1.5 mA cm-2电流密度下实现了超过1000小时的稳定循环，平均库仑效率高达99.7%。当与Na3V2(PO4)3正极匹配构建无负极全电池时，在1.0 mA cm-2下循环2000次后容量保持率为85.8%，并在28 mg cm-2的高面负载下运行三个月后仍能保持92.8%的容量。该工作为高性能、长寿命的无负极全固态钠电池提供了一种通用且可扩展的界面设计策略。该文章发表在国际顶级期刊《Advanced Materials》上。博士研究生伊博谦为本文第一作者。

无负极全固态钠电池凭借其高理论能量密度和卓越安全性，被视为下一代储能技术的潜力新星。然而，该技术的实际应用却面临两大难题：钠沉积失控与铜集流体-固态电解质界面的快速失效，这些技术瓶颈至今仍未得到充分认知或有效解决。

首次系统性地可视化并分析了铜集流体/固体电解质界面处钠金属的演变与失效机制。通过多尺度表征，我们揭示了不同的失效模式，包括枝晶穿透、球形团聚以及挤出-细丝状‘死钠’的形成，这些发现为理解钠基无负极固态电池容量衰减的根本原因提供了重要依据。

通过光聚合策略在固态电解质和集流体之间制备了原子级键合界面，其弹性特性在反复循环中保持界面连续接触。该多功能设计与I3-/I-氧化还原介质集成，可动态激活失活钠，有效抑制钠枝晶生长和界面降解，实现全固态配置下高度可逆的钠沉积/剥离。

匹配Na3V2(PO4)3正极的无负极固态电池展现出卓越的循环稳定性。在28mg cm-2的创纪录高质量负载下，该电池实现2.75mAh cm-2的优异面积容量，并在2000小时的运行中保持92.8%的容量保留率。

A Dual‐Functional Artificial Interphase Design for High‐Efficient and Long‐Duration Anode-Free Sodium All-Solid-State Battery