张衡教授、吴景程副教授、邹雨芹教授，AM综述：从材料设计到系统集成，解码CO2配对电解全链条

第一作者：吴旭

通讯作者：张衡*，吴景程*，邹雨芹*

单位：贵州大学，武汉科技大学，湖南大学

电催化二氧化碳还原反应（CO2RR）对于碳回收和碳中和至关重要，但其效率受到高能耗的析氧反应（OER）的阻碍。配对电解作为一种有前景的策略应运而生，它通过用增值的有机氧化反应替代OER，能够同时降低能耗并提高产品价值。本综述旨在系统性地总结电催化CO2RR与替代OER耦合用于配对电解这一领域的最新研究进展和未来发展方向。首先，概述了CO2RR的基本原理和控制方法，为理解配对电解奠定基础）。随后，重点转向配对电解系统的集成策略，包括合适的阳极反应选择、电子-质子协同、pH兼容性以及反应器设计。接下来，深入探讨配对电解的电极材料设计，涵盖非均相和均相电催化剂对系统。最后，总结了当前面临的技术挑战，并概述了未来的研究重点和趋势，以期为推动该领域发展、实现高效、经济、大规模的CO2资源化利用提供有价值的指导。

近日，来自贵州大学的张衡教授、武汉科技大学的吴景程副教授与湖南大学的邹雨芹教授合作，在国际知名期刊Advanced Materials上发表题为“Integrated Systems for Paired Electrolysis: Synergistic CO2 Reduction and High-Value Anode Oxidation”的综述文章。该文章分析了现有的电催化CO2RR与低电位、高附加值的阳极氧化反应相耦合的配对电解策略，旨在通过热力学与动力学的协同匹配、电子-质子转移的精准调控以及反应器与膜材料的优化集成，从根本上替代高能耗的OER，从而同步实现大幅降低系统能耗与提升产物经济价值的双重目标。

传统电催化CO₂还原系统受限于阳极析氧反应OER动力学迟缓、过电位高，导致电能消耗巨大且产物（氧气）附加值低。为突破这一瓶颈，本研究综述的“配对电解”策略，即用热力学电位更低、经济价值更高的阳极氧化反应（AOR）替代OER。这一转变不仅能显著降低电解总电压、节约能源，还能实现阴极与阳极同时生产高值化学品（如有机酸、醛类等），从而通过“双向增值”极大提升系统的原子经济性与商业化潜力。

实现高效配对电解需要多层面的精密集成：①热力学与动力学匹配，即筛选热力学电位远低于OER且反应速率与阴极CO₂RR相协调的AOR；②电子-质子转移协同，通过调控两极的电子数和质子流，实现电荷守恒与供需平衡，甚至可达到总法拉第效率超过100%的协同效果；③pH兼容性，由于阴极偏好中性/弱酸性环境而多数阳极反应需在碱性条件下进行，需利用双极膜（BPM）或电解质工程实现两极微环境的空间解耦；④反应器与膜材料设计，从H型池到流动池再到膜电极组件（MEA），通过优化传质、降低欧姆损耗并配合新型离子交换膜，满足工业级电流密度下的长期稳定运行需求。

非均相电催化剂对允许阴极和阳极独立优化，通过单原子工程（M-N-C）、异质界面构建、缺陷调控、高熵合金及金属有机框架（MOFs）等策略，精准调控活性位点的电子结构与中间体吸附能，实现高选择性和高活性；均相电催化剂对则利用同一材料在双电极上发挥作用，依靠可控的原位重构（如氧化物衍变）和双功能活性中心（如金属酞菁、氮掺杂碳复合材料）简化系统，虽面临性能权衡挑战，但具有成本与对称设计的优势。两种路径均强调通过电子结构调控与微环境工程来同时优化CO2RR和AOR的性能。

尽管在OER替代型电催化CO2RR领域取得了显著的进展，单仍然面临以下这些不可忽视的挑战：①产物价值与选择性，高值C2+产物产率低，且阳极产品与CO2RR产物在分离纯化上存在交叉干扰；②能量效率与系统稳定性，工业级电流密度下催化剂易发生团聚、相变、碳载体腐蚀及气体扩散电极“水淹”等问题，长期稳定性不足；③系统集成与经济性，缺乏对全生命周期成本与碳足迹的综合评估，且系统与间歇性可再生能源（如太阳能、风能）的动态适配尚不完善。未来发展方向包括开发高熵材料、多功能MOFs等新型耐用电催化剂，深化原位表征技术以揭示界面微环境动态演变，以及通过跨尺度创新（从原子级设计到反应器工程）推动该技术向大规模、经济化的碳中和应用迈进。

Integrated Systems for Paired Electrolysis: Synergistic CO2 Reduction and High-Value Anode Oxidation

张衡教授简介：贵州大学精细化工研究开发中心教授，博士生导师，主要从事绿色能源驱动农林生物质资源高值化利用研究。近年来，以第一/通讯作者在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Chin. J. Catal.等期刊上发表SCI论文70余篇，高被引论文13篇，热点论文4篇（总体H指数47）；以第三完成人身份荣获贵州省自然科学一等奖（名称：基于农林生物质能开发的协同催化研究，获奖人：杨松，李虎，张衡，方真）。