西北工业大学崇少坤Nano Letters：利用转换—合金型高熵碲化物作为无枝晶钠金属负极的多功能宿主材料

第一作者：赵言书

通讯作者：崇少坤*

单位：西北工业大学

随着全球能源结构向清洁可持续发展转型，高安全性、低成本且可扩展的储能技术已成为可再生能源领域的重要研究方向。钠金属电池（SMBs）因其丰富的钠资源、钠金属的高理论比容量（1166 mAh g−1），被视为锂离子电池系统的关键补充。然而，钠金属负极在循环过程中面临重大挑战：金属钠的高反应活性会导致固态电解质界面（SEI）动态失稳，引发电解质持续分解和库仑效率（CE）下降；不均匀的钠沉积/剥离行为容易诱发钠枝晶形成，带来显著的安全隐患。

近日，来自西北工业大学的崇少坤课题组在国际知名期刊Nano Letters上发表题为“ High-Entropy Telluride as Multifunctional Host Material with Synergistic Conversion-Alloying Chemistry of Dendrite-Free Sodium Metal Anode for Quasi-Solid-State Batteries”的研究论文。系统分析了高熵型转换-合金宿主材料在抑制枝晶生长与稳定钠金属负极方面的协同作用，通过合金化反应生成优异亲钠性的多重产物可作为钠成核位点，基于转换产物构筑稳健的SEI膜，同时结合三维结构能够调节均匀的钠离子通量、降低局部电流密度并缓解体积变化，利用导电性优异的非合金化元素防止钠金属在电镀/剥离过程发生电接触失效。

宿主材料更为平整光滑的表面有利于均匀沉积过程的表面电场，降低界面起伏促使钠离子均匀形核，从而实现钠金属的平稳生长，EDS图像进一步验证了各元素在碳纤维上的均匀分布，证实了高熵碲化物成功构筑于碳布上。

通过密度泛函理论（DFT）计算分析钠离子在不同成核位点的吸附能。计算结果表明，钠离子对Na3Sb、Na3Bi和Na15Sn4的吸附能分别为-0.6388 eV、-0.5396 eV和-1.4375 eV，低于碳布的-0.083 eV，表明宿主材料亲钠性提升。FESEM 表征用于研究沉积过程的形态演变，宿主材料始终保持光滑且呈现均匀无枝晶的钠金属沉积过程。COMSOL 仿真结果显示出更加均匀的离子和电流分布，有效降低了局部有效电流密度，并在长期循环过程中提供了更大的电解液/电极接触面积以抑制钠枝晶的形成，使得电极表面更为平坦。

经过50 圈的循环后，钠金属负极表面依旧保持平整光滑，且钠金属依然在碳布范围内均匀沉积，无肉眼可见的破损，同时在表面仍能观察到纤维的交织结构，且纵向金属沉积十分致密且深入，表面非常平坦，没有可见的枝晶与孔洞结构表明金属和纤维之间存在很强的结合力，有助于电极内部的电子传输和离子扩散。XPS中 F 1s与 C 1s谱的 C-F键完全消失，以及NaF信号强度增加，表明其表面形成了以坚固 NaF为主导的 SEI，O 1s谱中 C-O键的消失进一步证实了副反应的减少并形成了更稳定的钠-电解质界面。

在0.5 mA cm-2 电流密度和3 mAh cm-2下，宿主材料表现出持续且稳定维持在100%的库仑效率，半电池对应的电镀/剥离曲线在超过 2000 小时（180 次循环）的长循环中保持稳定。对称电池在2 mA cm-2、2 mAh cm-2测试条件下，可在36 mV 过电位下维持1400 小时稳定循环。

准固态对称电池在依次递增的电流密度0.25、0.5、1、2、2.5 和 5mA cm-2 下，分别呈现出9、21、43、71、113和 145 mV 的超低过电位。至关重要的是，当电流密度恢复至0.25 mA cm-2 时，极化电压完全恢复至初始水平。准固态全电池在50 mA g-1 电流密度下表现出113.4 mAh g-1的初始比容量，经1000次循环后仍保持74.3 mAh g-1，对应循环衰减率仅0.034%

High-Entropy Telluride as Multifunctional Host Material with Synergistic Conversion-Alloying Chemistry of Dendrite-Free Sodium Metal Anode for Quasi-Solid-State Batteries