添加剂过多该如筛选？机器学习来帮忙：机器学习辅助分子描述符框架筛选水系锌离子电池电解质添加剂

第一作者：蔡滨

通讯作者：李雪松，吕威

单位：长春工业大学，中国科学院长春光学精密机械与物理研究所

水系锌离子电池（AZIBs）因其本征安全性高、锌资源丰富、理论容量大（5855 mAh cm⁻³）和低氧化还原电位（-0.762 V vs. SHE）等优势，被认为是下一代储能技术的有力竞争者。然而，锌枝晶的不可控生长和析氢反应（HER）等副反应严重制约了其电化学性能和循环寿命。添加剂工程是提升锌负极稳定性的关键策略，但传统的试错法筛选效率低下，严重阻碍了其商业化进程。

人工智能技术，尤其是机器学习（ML），被用于建立数据驱动的描述符发现方法，从而消除人工选择的影响。这种方法彻底改变了添加剂筛选与设计流程，并大幅提升了效率。这一目标的实现主要得益于锌离子电池添加剂领域广泛且公开的实验数据集支持。 然而，由于机器学习固有的黑箱特性，仍存在巨大挑战。 尤其是所选描述符需与实际反应机制相匹配，这需要建立与这些描述符对应的机理模型，并通过实验验证其在反应机制中的精确作用。 因此，目前仍缺乏既能符合添加剂工作机理又能生成可靠回归模型的代表性描述符，这阻碍了加速筛选进程。(研究背景)水系锌离子电池（AZIBs）因其本征安全性高、锌资源丰富、理论容量大（5855 mAh cm⁻³）和低氧化还原电位（-0.762 V vs. SHE）等优势，被认为是下一代储能技术的有力竞争者。然而，锌枝晶的不可控生长和析氢反应（HER）等副反应严重制约了其电化学性能和循环寿命。添加剂工程是提升锌负极稳定性的关键策略，但传统的试错法筛选效率低下，严重阻碍了其商业化进程。

人工智能技术，尤其是机器学习（ML），被用于建立数据驱动的描述符发现方法，从而消除人工选择的影响。这种方法彻底改变了添加剂筛选与设计流程，并大幅提升了效率。这一目标的实现主要得益于锌离子电池添加剂领域广泛且公开的实验数据集支持。 然而，由于机器学习固有的黑箱特性，仍存在巨大挑战。 尤其是所选描述符需与实际反应机制相匹配，这需要建立与这些描述符对应的机理模型，并通过实验验证其在反应机制中的精确作用。 因此，目前仍缺乏既能符合添加剂工作机理又能生成可靠回归模型的代表性描述符，这阻碍了加速筛选进程。

(研究内容)鉴于此，长春工业大学吕威教授&李雪松教授团队提出一种描述符框架驱动的策略，将机器学习与模拟及实验的双重验证相结合，以实现对添加剂快速且精准的筛选。通过机器学习，研究人员识别出电解质的分子大小/体积和静电势最大值（ESPmax）是影响累积容量（CC）性能的两个关键描述符，实现对数累积容量[log(CC)]预测的皮尔逊相关系数达到0.8707。这有效阐明了添加剂在锌负极表面的吸附对界面水分子的调控行为，揭示了其调节界面水分子数量从而抑制析氢反应的机理。在该模型指导下，L-天冬氨酸钾（PL-As）被筛选为高性能添加剂。由此，锌负极在5000次循环中实现了99.86%的平均库伦效率，并成功驱动0.8 Ah软包电池运行。这种机器学习驱动的描述符拟合与筛选方法，为开发高稳定性水系电解质添加剂树立了新范式。

其成果以题为“Machine‑Learning‑Assisted Screening of Electrolyte Additives for Aqueous Zinc‑Ion Batteries via a Molecular Descriptor Framework”在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表。本文第一作者为长春工业大学2022级博士生蔡滨，通讯作者为吕威/李雪松教授，通讯单位为长春工业大学材料科学与工程学院。

Machine-Learning-Assisted Screening of Electrolyte Additives for Aqueous Zinc-Ion Batteries via a Molecular Descriptor Framework Bin Cai, Yuxin Sun, Fei Yu, Liying Wang, Xijia Yang, Yue Yang, Xuesong Li*, Yi Jiang, Wei Lü*

吕威，教授，博士生导师。现任长春工业大学材料科学高等研究院院长，先进结构材料教育部重点实验室副主任, 吉林省电子显微学会副理事长，吉林省分析测试技术学会电镜分会理事长，吉林省光学学会理事。吉林省新世纪优秀人才，吉林省高层次创新创业人才。以储能器件，光电器件为主体涵盖锂离子电池、超级电容器、光电探测器、水伏发电等实际应用，针对材料中氧空位，配位水，反应活性元素调控，电解液失效等问题深入研究，重点解决具有高适配性的电极材料、具备宽温域运行性能的电解液等行业尖端问题。研究期间在以第一作者和通讯作者在Nature Communications, Advanced  Materials, Advanced Science, Light: Science & Applications, Small, Appl. Phys. Lett, Nano Lett. 等刊物共发表SCI论文180余篇。授权国家发明专利5项。主持国家自然科学基金委面上项目3项，吉林省高层次传信创业人才项目1项。吉林省自然科学基金、吉林省国际合作项目、科技厅、教育厅等省部级项目5项，已培养博士研究生、硕士研究生70余名。

李雪松，男，1974年10月，工学博士，教授，博士生导师，现任职于长春工业大学材料科学与工程学院。吉林省防腐蚀技术协会理事，材料腐蚀与防护领域专家。吉林省企业创新专家，金属材料工程，表面工程技术领域。长春市科技专家库专家。吉林省人才政策2.0版，D-类人才。主要从事纳米晶金属材料的制备、铝合金材料的表面改性及性能研究、金属材料表面腐蚀与防护技术、抗低温电池器件及模组等研究工作。参加多项科研项目，其中主持在研2025年度吉林省重点成果转化项目1项，主持在研2023年度吉林省自然科学基金面上项目1项，主持结题2018年度吉林省科技厅重点研发项目1项，主持结题2012年度吉林省科技厅重点科技攻关项目1项，鉴定结论是国内先进水平。主持结题2013年度吉林省科技厅应用基础研究项目1项，鉴定结论是国内领先水平。 主持验收研吉林省发改委技术研究专项1项，主持验收长春市科技局重大科技攻关项目1项。主持验收吉林省教育厅重点研发项目2项，作为主要参加人参与的项目30余项。累计经费在500万元以上。授权国家发明专利5项，作为负责人2016年获得吉林省科技进步二等奖1项，吉林省自然科学学术成果三等奖2项，作为主要参加人获得吉林省科技进步二等奖4项，三等奖1项。近年来在国内外专业期刊上第一作者或通讯作者共发表专业学术论文60余篇，其中多篇被SCI、EI收录。代表期刊为：Nature Communications,Angewandte Chemie International Edition, ACS nano、JMCA。