厦大孙世刚/黄令/邓亚平团队 JACS：锂金属电池动态正/负极-电解质界面

第一作者：林婉如

通讯作者：孙世刚*，邓亚平*

单位：厦门大学

锂金属负极因极高的理论比容量（3860 mAh g⁻¹）和极低的还原电位（-3.04 V vs. SHE）而被视为下一代高能量密度电池的关键。然而，锂枝晶生长、SEI不稳定及由此导致的低库仑效率、容量衰减等问题严重制约其实用化。人工SEI构筑是解决上述挑战的主流策略之一，但多数设计仅针对负极，忽略了对正极CEI的协同调控。因此，开发可同时稳定负极/正极界面的双功能策略具有重要研究意义。

近日，厦门大学孙世刚院士团队在 Journal of the American Chemical Society 上发表题为“Dynamic Anode/Cathode‑Electrolyte Interface Induced through Polymer Evolution for Durable Lithium Metal Batteries”的研究论文。该工作通过在锂负极表面构建马来酸酐-六氟丁基丙烯酸酯共聚物（MAF）人工界面层，利用其在碳酸酯电解液中的动态演化行为，实现了对负极SEI和正极CEI的双重调控。MAF层具备无机内层（LiF、Li₂O）与聚合物外层（氟化低聚物）的杂化结构，既能提供亲锂位点、促进Li⁺均匀沉积，又能通过演化形成氟化片段，诱导正极界面生成富含LiF的薄而均匀的CEI。得益于这种界面动态演化作用，Li||Li对称电池稳定循环超900小时，Li||LFP全电池1500圈后容量保持90.2%，Li||NCM811电池350圈后容量保持80.6%。

通过马来酸酐（MA）与六氟丁基丙烯酸酯（HFA）在锂表面的原位反应，成功构筑了厚度可控、均匀致密的MAF人工界面层。XPS、TOF-SIMS等表征手段证实MAF层呈现梯度杂化结构：表层富含含氟低聚物、酯基等有机组分，内层则富集LiF、Li₂O等无机组分。DFT计算表明，MAF片段与Li⁺的结合能高达-3.71 eV，远高于传统溶剂分子（EC、DMC等），这一强相互作用有效促进了Li⁺在负极表面的去溶剂化过程，降低成核过电位，为均匀沉积奠定基础。

电化学测试显示，MAF-Li负极的交换电流密度和Li⁺迁移数均高于空白锂片，脱溶剂化活化能从67.3 kJ mol⁻¹降至58.2 kJ mol⁻¹。原位光学显微镜与SEM观察表明，MAF层有效引导Li⁺均匀成核，50次循环后锂表面仍保持致密平坦。Li||Li对称电池在1 mA cm⁻²、0.5 mAh cm⁻²条件下稳定循环超900小时，库仑效率达98.5%。

液相四极杆飞行时间质谱（LC-QTOF-MS）在循环后的电解液中检测到来自MAF外层形成的氟化低聚物片段（m/z 266.9、404.9等），证实MAF在EC基电解液中发生开环、亲核取代并溶解扩散。这些含氟片段迁移至NCM811正极表面，诱导形成厚度均匀、富含LiF的薄而坚韧的CEI。XANES与EXAFS分析表明，该CEI有效抑制了高镍正极在深度充放电下的岩盐相变，稳定了层状结构。得益于此，Li||NCM811全电池在1C下循环350圈容量保持80.6%，Li||LFP全电池更是实现了1500圈超长循环，容量保持率高达90.2%。

Dynamic Anode/Cathode‑Electrolyte Interface Induced through Polymer Evolution for Durable Lithium Metal Batteries

孙世刚院士：中国科学院院士，厦门大学化学化工学院教授、博士生导师，固体表面物理化学国家重点实验室学术委员会主任。国际电化学会会士、英国皇家化学会会士。长期从事电化学、表界面化学和能源电化学研究，在电化学催化、锂/钠电池界面过程、原位光谱电化学等方面取得系列原创性成果。已在 Nature、Nat. Energy、J. Am. Chem. Soc. 等期刊发表论文600余篇，引用超40,000次，H因子95。获国家自然科学奖二等奖、教育部自然科学奖一等奖等多项荣誉。

邓亚平副教授：厦门大学化学系副教授、博士生导师。他于厦门大学获得学士、硕士学位，并于加拿大滑铁卢大学化学工程系获得博士学位。他的研究方向主要涉及：锂、钠金属电池，水系电池，以及先进电化学工况表征技术。目前，在 J. Am. Chem. Soc.，Nat. Commun.，Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater.等杂志上，发表SCI收录论文80余篇，其中多篇为ESI高被引论文。其研究工作得到国内外学者的广泛关注和引用，根据谷歌学术数据统计，累计引用次数9000余次，h-index为45。

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