厦门大学乔羽/邹业国、宁德时代王瀚森， JACS观点：从界相到界面：揭示高温锂金属电池界面动态演化机制

第一作者：杨宇然

通讯作者：王君豪*，王瀚森*，邹业国*，乔羽*

单位：厦门大学，宁德时代

锂金属因其超高理论比容量和极低的氧化还原电位，被公认为下一代高能量密度电池负极的理想选择。然而，其高化学和电化学活性使其与电解液的界面副反应异常剧烈，固态电解质界相（SEI）作为屏障，虽能抑制副反应、保障循环稳定，但在高温工况下会加速界面副反应，破坏SEI稳定性，导致界面失效甚至引发安全问题。现有研究多聚焦于体相电解液调控或SEI静态表征，忽视了高温下界面电解液构型的动态演化以及对SEI形成的关键影响，导致现有策略在高温环境中效果受限。因此，揭示高温界面电解液构型及SEI的动态演化规律，开发针对性调控策略，是推动锂金属电池在复杂工况下安全应用的核心前提。

近日，来自厦门大学孙世刚院士团队乔羽教授、邹业国副教授、宁德时代王瀚森博士等研究者合作，在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society上发表题为“From Interphase to Interface: Revealing the Dynamic Evolution of Interfacial Electrolyte Configuration and Solid Electrolyte Interphase on Lithium Metal Anode at Elevated Temperature”的观点文章。该观点文章通过先进谱学方法揭示了高温下界面电解液构型与固体电解质界相（SEI）的动态演化规律。研究发现：在锂沉积过程中，界面Li+浓度下降引发电荷失衡，驱动阴离子远离界面，本征形成“贫阴离子、富自由溶剂”界面；高温会进一步加速阴离子逃逸，促使生成更厚、富含有机组分且稳定性差的SEI，严重降低电池高温循环性能。基于该机制，团队提出对应的界面调控策略，有效抑制高温下加速的界面阴离子“逃逸”，提升SEI中LiF组分比例，显著增强电池高温稳定性。该工作明确了界面电解液构型与SEI形成及生长的内在关联，为高温锂金属电池的电解液与界面设计提供了机理支撑与源头创新思路。

利用ATR-FTIR与SEIRAS等先进谱学技术，揭示高温下锂金属负极界面电解液构型的演化特征：锂沉积（去溶剂化）过程中，界面Li+浓度降低引发局部电荷失衡，驱动阴离子远离界面，本征形成“贫阴离子、富自由溶剂”界面；高温会加速界面处阴离子“逃逸”，进一步加剧“贫阴离子、富自由溶剂”界面劣化，这一机制经原位表征及DFT、MD理论模拟双重验证。

高温加剧的劣化“贫阴离子、富自由溶剂”界面环境会诱导SEI异常生长：高温下形成的SEI更厚、富含有机组分，LiF等稳定无机组分占比显著降低，表现出钝化能力弱、易溶解、结构疏松的缺陷；EIS与DRT分析证实，高温下SEI阻抗及离子扩散阻抗快速上升，是电池性能急剧衰减的核心原因，TOF-SIMS、XPS等表征进一步验证了该结论。

基于上述机理，团队提出两种高效界面调控策略：一是通过电解液工程，调节溶剂分子和离子间的相互作用，降低阴离子迁移数，抑制阴离子界面逃逸；二是通过界面工程，引入界面吸附的惰性阳离子（TBA+或Cs+），通过静电作用在界面锚定阴离子。两种策略均能恢复并提升SEI中阴离子衍生LiF组分的占比，优化高温下锂金属电池（含全电池）的循环稳定性。

该研究建立了“温度→界面电解液构型→SEI界相组分与结构→电化学性能”的完整机理因果链条，将研究焦点从以往关注的SEI界相产物追溯至界面源头，为更高能量密度锂金属电池在更为严苛工况下的电解液与界面设计提供了可验证的机理框架和设计依据。未来可进一步结合原位表征（如原位红外）及理论计算，深入探究其他复杂工况下多场耦合对界面演化的影响，推动锂金属电池的商业化应用。

From Interphase to Interface: Revealing the Dynamic Evolution of Interfacial Electrolyte Configuration and Solid Electrolyte Interphase on Lithium Metal Anode at Elevated Temperature

邹业国副教授：博士生导师，2023年博士毕业于中国科学技术大学（中科院长春应化所），随后在厦门大学与嘉庚创新实验室从事博士后研究（合作导师：孙世刚 院士/乔羽 教授），2025年加入厦门大学化学化工学院。研究方向集中于二次电池、表界面化学、新型电解液设计及原位电化学谱学表征等。目前以第一作者/通讯作者在Nat. Commun、J. Am. Chem. Soc (2篇) 、Adv. Mater. (2篇)、Angew. Chem. Int. Ed (4篇). 、Adv. Energy Mater(2篇). 和ACS Energy Lett.等国际知名期刊发表论文15篇 (ESI高被引5篇），总被引超2300次(Google scholar, https://scholar.google.com/citations?user=Gx4rLZwAAAAJ&hl=zh-CN)。入选2025年度厦门大学“南强青年拔尖人才支持计划”，主持国家青年科学基金（C类）、中国博士后面上和厦门市青年基金等项目，也曾参与国家重大研究计划培育项目，曾获得中科院院长优秀奖等荣誉。

乔羽教授：博士生导师，厦门大学化学化工学院/固体表面物理化学国家重点实验室，中国福建能源材料科学与技术创新实验室（嘉庚创新实验室）。研究内容：二次电池相关新型储能体系（富锂、高镍等高电压正极材料中阴离子氧化还原机理，电极电解液表界面电化学过程及相关溶剂化构型改性研究，二次电池产气精细分析等）；电化学原位谱学表征（电化学原位气相质谱色谱联用、拉曼、红外等）。2017年以来，以第一作者和通讯作者身份在Nature Energy (2篇), Nature Catalysis, Nature Sustainability, Joule (7篇), Nature Communications, J. Am. Chem. Soc. (4 篇), Angew. Chem. (11篇), Adv. Mater. (12篇), Energy Environ. Sci. (4篇), Adv. Energy Mater. (6篇)等科研期刊发表学术论文90余篇，他引超11000次，h指数56。曾入选国家“海外高层次青年引进人才计划”、厦门大学“南强青年拔尖人才支持计划”、厦门市高层次人才引进计划（双百计划）等；也曾获得达摩院“青橙奖-最具潜力奖”、林祖赓青年科技奖（科研奖，一等奖）、中国化学会青年化学奖、日本文部省奖学金和国家留学基金委CSC高水平公派奖学金等。

研究内容：二次电池相关新型储能体系（高比能层氧正极材料中层错和阴离子氧化还原机理，电极-电解液表界面电化学动态过程的原位表征及相关溶剂化构型改性研究，二次电池产气精细分析等）。

【申请方式】：欢迎感兴趣的学者加盟，提供以下材料：个人简历，包括学习工作经历、主要研究工作内容、代表论文论著清单、代表作、获得的奖励情况等，发送至以下邮箱，邮件主题请注明“姓名+博士后申请”。邮箱：yuqiao@xmu.edu.cn