刘焘教授、林羲栋助理教授，崔印副研究员， Small观点：氰-醚双功能深共晶电解质构筑稳定准固态锂金属电池

第一作者：耿楠楠，陆晨恺

通讯作者：刘焘*，林羲栋*，崔印*

单位：广西大学，深圳技术大学

锂金属电池因其超高的理论容量和极低的还原电位，被视为下一代高能量密度电池的理想选择。然而，传统液态电解质存在易燃、与锂金属相容性差等问题，导致电池循环中枝晶生长、界面副反应频发，严重制约了其实际应用。准固态电解质兼具固态与液态电解质的优点，在提升安全性和界面稳定性方面展现出潜力。近年来，深共晶电解质因其高稳定性、宽电化学窗口、不易燃等特性受到广泛关注。然而，目前大多数深共晶电解质仍存在界面兼容性不足的问题：醚类电解质在高电压下易氧化，氰基类电解质则与锂金属负极反应剧烈。本文设计的一种同时兼容高电压正极与锂金属负极的双功能电解质，是实现高性能、高安全锂金属电池的关键挑战。

近日，来自广西大学的刘焘教授与深圳技术大学的林羲栋助理教授，崔印副研究员合作，在国际知名期刊Small上发表题为“Cyano-Ether Bifunctional Deep Eutectic Electrolytes for Stable Quasi-Solid Lithium Metal Batteries”的观点文章。该文章设计了一种兼具氰基与醚基双功能基团的深共晶准固态电解质OCN-PBA，其通过氰基提升氧化稳定性、醚链增强锂相容性，实现了正负极界面的同步优化。研究表明，OCN-PBA具有独特的聚集溶剂化结构，表现出高离子电导率、高锂离子迁移数和宽电化学窗口，在多种正极的锂金属电池中均展现出优异的循环稳定性与界面兼容性。

设计了一种兼具氰基与醚基双功能基团的深共晶准固态电解质OCN-PBA。该设计中，氰基凭借其强吸电子效应，有效提升电解质的抗氧化能力，使其电化学窗口高达5.0 V，从而兼容高电压正极；与此同时，柔性醚链则改善了与锂金属负极的相容性，促进均匀锂沉积并抑制枝晶。理论计算与模拟进一步揭示，该分子中的氧和氮原子可协同与锂离子配位，形成稳定的五配位结构，这不仅促进了锂盐解离，还引导形成了独特的阴离子参与型聚集溶剂化结构。该结构能优先引导阴离子在界面分解，最终构建出富含无机成分、致密且高离子导的SEI膜，从根源上实现了界面的同步稳定。

OCN-PBA准固态电解质展现出全面且优异的综合性能。其具有高离子电导率2 x 10^-4 S cm⁻¹、高达0.66的锂离子迁移数以及宽至5.0 V的电化学窗口，这为高效离子传输和兼容高电压体系奠定了基础。同时，该电解质还表现出卓越的安全特性，得益于深共晶溶剂的本征高稳定性和聚合物基体的固化封装作用，其在点火测试中表现出优异的阻燃性。

该电解质在多种电池体系中都验证了其卓越的电化学性能与界面稳定性。在对称电池中，它支持锂金属负极超过1500小时的稳定循环；匹配磷酸铁锂正极的全电池在2000次循环后容量保持率仍高达90%。更重要的是，在Li||NCM811，Li||LCO和Li||LMR等高电压电池中，它同样展现出高容量保持率和稳定的库伦效率，性能显著优于对照组。其实用化潜力在高负载正极的软包电池中得到了进一步验证，即使经过严苛的折叠与切割测试，电池仍能保持稳定工作，充分彰显了其面向实际应用的可靠性与安全性。

本工作通过在一个分子中巧妙地集成氰基与醚基，实现了对高电压正极与锂金属负极界面的同步稳定与优化，为解决传统单一功能电解质“顾此失彼”的界面难题提供了一条新路径。通过分子内官能团协同调控电极界面化学，这一策略不仅成功应用于准固态电池体系，也为开发下一代高性能、高安全的储能体系提供了全新的设计思路。

Cyano-Ether Bifunctional Deep Eutectic Electrolytes for Stable Quasi-Solid Lithium Metal Batteries

刘焘：广西大学资源环境与材料学院教授，博士生导师，国家级青年人才，中国科协海智计划特聘专家，中国稀土学会第七届稀土晶体专业委员会委员，广西环境科学学会常务理事，广西化工学会-资源与环境专委会副主任委员，广西生态文明建设示范区评审专家，广西科技界智库决策咨询专家，“两湾”产业融合科技创新智库（广西.玉林）专家。主要从事光电功能材料与器件，在有机/钙钛矿太阳能，光敏剂治疗癌细胞,光杀菌，光催化处理废水中的有机物和金属离子等方面应用研究。在Nature Energy，Adv. Mater.，Joule，Energy Environ. Sci.等顶刊杂志共发表或录用SCI论文130余篇（IF＞2500），其中18篇论文入选ESI热点论文和44篇入选ESI高被引论文。总引用次数13700余次，h-index：60，i10 指数：120。担任Joule，Adv. Mater.，Adv. Energy Mater.，Adv. Funct. Mater.，Nano-Micro Lett.，Sci. China Chem. 等诸多知名学术期刊的独立审稿人。

林羲栋：深圳技术大学未来技术学院助理教授，硕士研究生导师，鹏城孔雀特聘岗C类人才。他于中山大学获得博士学位，专业为高分子化学与物理，并在香港科技大学完成博士后研究工作。其研究方向主要集中于功能高分子材料的研发及其在固态锂电池中的应用。近年来，在国际学术期刊上发表论文40余篇，累计引用次数2000余次，其中包括Mater. Today、Adv. Funct. Mater.、Adv. Energy Mater.、Energy Storage Mater.等国际知名期刊。

崔印：深圳技术大学未来技术学院专职副研究员。他于中山大学获得博士学位，专业为高分子化学与物理。其研究方向主要集中于新型杂化材料的开发及其在锂金属电池中的应用。近年来，在国际学术期刊上发表论文10余篇，其中包括Energy Storage Mater.、Carbon Neutral.、J. Colloid Interf. Sci.等国际知名期刊。