天津大学胡文彬、韩晓鹏教授JOULE： 1200 Wh/L锂金属电池，全电池稳定循环超1.7年

第一作者：董秋江

通讯作者：韩晓鹏*，胡文彬*

单位：天津大学

开发兼具高重量与体积能量密度（≥500 Wh kg-1和≥1,000 Wh L-1）的锂金属电池，对实现全电飞行器等新质装备长航时运行至关重要。然而，受限于超薄锂负极在苛刻工况（贫液、高面载量正极等）下的低可逆性，电池的循环寿命与高倍率性能严重不足。其根源在于锂沉积行为存在空间非均匀成核与动态不可控枝晶生长，难以在实际器件层面实现全周期的高容量致密镀锂。这不仅造成负极结构疏松，加剧界面副反应，更导致负极/集流体界面接触失效。传统策略难以从全周期维度解决锂沉积的趋向性问题，亟需发展能同时调控锂沉积空间均匀性与时间动态性的负极结构范式，提升锂金属电池的循环与日历寿命，满足无人机等装备对高能量密度与高功率电池的迫切需求。

近日，天津大学胡文彬、韩晓鹏教授团队在高比能锂金属电池负极研究中取得进展。该工作突破了传统策略孤立优化电极界面或电解液组分的局限，提出了时空耦合的亲锂框架设计。该设计通过同时构建静态的亲锂Li-合金外延界面与动态分散的亲锂Li-合金/LiF体相晶种及SEI，协同调控了锂离子在基底、体相及SEI的全周期吸附与扩散行为，在实际器件层面解决了高面容下锂沉积的空间非均匀性与时间动态不可控问题。基于上述策略，该工作使锂金属全电池稳定循环超1000次，日历循环寿命突破至1.7年以上（>15000 h），实现了软包电池中的高面容致密镀锂，开发出了最大体积能量密度达1210 Wh L-1的微型高能软包锂金属电池（2.8 Ah），并成功应用于微型全电无人机。同时，该工作取得了高比能、高功率、长寿命锂金属电池的性能突破，使兼具504 Wh kg-1和1026 Wh L-1的大容量高比能软包锂金属电池在2C的高倍率放电下稳定循环超150次。该研究发表在能源领域顶级期刊Joule上，天津大学博士生董秋江为本文的第一作者。

该研究突破传统单一界面优化的局限，创新性地提出了时空耦合的亲锂框架设计。该设计同步构建了静态的外延型亲锂Li-合金 (Li-Sn)集流体界面，以及动态分散于负极体相中的亲锂Li-M (M=Sn, Mg, Zn)/LiX (X=F, S, I)嵌入型晶种与SEI。这种多维度的亲锂结构框架在空间上降低了锂的临界成核能并提高了界面形核率，优化了锂在基底上的吸附与平面迁移，实现了均匀致密的初始成核，建立了均匀的初始电场；在时间维度上，动态分布的亲锂相持续优化了体相和SEI中的锂扩散行为，避免了局部电流集中并持续均匀化界面离子通量。通过这种时空耦合控制成功实现了全周期、高容量下的致密锂沉积趋向，在实际器件中解决了锂枝晶生长和负极结构疏松的问题，显著提升了超薄锂负极的可逆性。

该研究综合运用原位/非原位表征手段与理论计算，系统揭示了时空耦合亲锂框架的工作机制。研究发现，静态外延集流体界面在空间上引导锂的均匀形核，并随锂沉积发生物相的自适应转变；动态体相嵌入型晶种与SEI则通过原位衍生实现均匀分散。原位光学显微镜直观证实了致密锂沉积的动态过程；原位X射线衍射及拉曼光谱追踪了动态亲锂相的原位衍生过程；冷冻透射电镜从微纳尺度解析了晶种与SEI的精细结构。此外，密度泛函理论揭示了界面锂离子吸附的持续优化，从头算分子动力学证实了界面锂离子扩散动力学的增强，COMSOL有限元分析验证了界面电场与局域电流、离子通量在时空维度上的耦合均匀化。实验与模拟相互印证，证实了该结构设计对全周期锂沉积的时空耦合控制。

基于时空耦合亲锂框架设计，该研究采用LCO、NCM811组装的锂金属全电池展现出卓越的长循环稳定性与日历寿命。在1C倍率下循环超1000次，容量保持率仍高于90%；0.5C循环6个月，容量衰减均低于10%；更令人瞩目的是，该设计使LCO全电池在0.2C混合静置循环测试中（模拟3C应用场景，每天2次循环），日历循环寿命轻松超过1年（>10000小时），极限寿命超1.7年（＞15000小时），容量保持率仍达80%以上。该优异性能归因于时空耦合锂沉积控制实现了负极全周期致密镀锂，有效抑制高比表面积锂枝晶引发的界面副反应，从而极大延缓电池在长期使用与静置中的性能衰退，为锂金属电池的实用化迈出了关键一步。

该研究基于时空耦合亲锂框架，成功推动了高比能锂金属电池的实用化进程。采用超薄负极与高载量NCM正极开发的2.8 Ah微型高能锂金属电池，在0.1C下实现了1210 Wh L-1的体积能量密度，0.2C稳定循环超100次，其性能满足微型四旋翼无人机重复起降、空中悬停、快速机动等高功率需求，兼具高能量密度与高功率输出特性。进一步开发出的大容量9.0 Ah软包电池，同时实现了504 Wh kg-1和1026 Wh L-1的能量密度，在2C高倍率放电下循环超150次，容量保持率达80%以上。该研究代表了高比能、长寿命、高功率锂金属电池技术的实用化突破，为无人机、全电飞行器等新兴领域提供了关键的能源技术支撑。

Spatiotemporally coupled lithiotropic framework enables highly reversible and long-life 1,200 Wh L−1 Li-metal pouch cell

胡文彬教授简介：天津大学讲席教授、科学技术发展研究院院长，曾担任天津大学材料科学与工程学院院长、上海交通大学特聘教授。国家杰出青年科学基金（2011年）、国务院政府津贴（2012年）获得者，中组部万人计划科技领军人才（2017年），科技部创新人才推进计划重点领域创新团队“能源领域用关键材料”负责人。兼任国务院第八届学科评议组成员、第七届和第八届教育部科技委材料学部委员、“十二五”科技部“863计划”新材料领域先进结构与复合材料主题专家、中国腐蚀与防护学会副理事长、中国有色金属学会常务理事、中国材料研究学会理事。研究方向为纳米催化与能源新材料、材料腐蚀与防护的研究与开发，近十年在Nature、Nature Energy、Joule、Nature Communication、 Chem. Rev、 Chem. Soc. Rev.、 Adv. Mater.、Angew. Chem.等学术期刊发表SCI收录论文500多篇，被SCI他引超过30000次，连续入选科睿唯安全球高被引科学家名单。

董秋江，天津大学材料学2022级博士研究生，主要聚焦于高比能二次锂电池关键材料与器件的应用基础研究。获批2024年度国家自然科学基金青年学生基础研究项目(博士研究生)。近五年参与全国大学生挑战杯项目、大学生创新创业项目4项(国家级项目2项)，微型高能金属锂电池项目获2024年“挑战杯”天津市金奖。参研国防创新项目、国防基础加强项目、装发快速项目等累计8项。近年来在Nature、Joule、Adv. Mater.、Angew.Chem. Int. Ed.、 Adv. Funct. Mater.、 Energy Storage Mater.、 Chem. Eng. J.、 J.Power Sources 等国际顶级期刊发表SCI论文21篇(第一/二作者8篇)，申请国家发明专利31项，其中作为学生第一发明人申请8项（已授权3项），作为学生第二发明人申请14项，累计获授权专利14项。参加国际会议2次(会议墙报)、国内会议4次(含2次口头报告并获奖)。连续三年获评天津大学“三好学生”荣誉称号（2022-2025）。