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一作兼通讯,时隔3年师徒二人再联手,Nature之后再发Science

一作兼通讯,时隔3年师徒二人再联手,Nature之后再发Science 科学材料站
2026-04-03
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导读:一作兼通讯,时隔3年师徒二人再联手,Nature之后再发Science



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清华大学王定胜教授与香港城市大学楼雄文教授,杨嘉睿研究助理教授合作,在Science发表电催化丙烷脱氢最新成果。这是继2023年Nature论文后,王定胜教授与杨嘉睿教授师徒联手的又一里程碑式突破——从当年的博士生第一作者,到如今的一作兼通讯作者,师徒二人再次书写里程碑。

这项最新发表在Science的研究,瞄准了丙烷脱氢(PDH)这一化工领域的"圣杯反应"。丙烯作为全球最重要的化工原料之一,主要用于合成聚丙烯、丙烯腈等产品。传统热催化PDH工艺需要在400-600℃的高温下运行,这不仅导致催化剂因积碳和烧结而频繁失活,还需要复杂的再生周期和能耗极高的深冷分离工序。研究团队另辟蹊径,开发了自组装离子液体SnO₂空心球电催化剂,在常温条件下实现了高效电催化丙烷脱氢,克服了高温工艺的诸多弊端。

图1,催化剂表征

催化剂的精妙设计体现了团队对活性位点调控的深刻理解。通过一步水热法,研究人员将5 wt%的DABCO离子液体引入SnO₂体系,构建了平均直径约150 nm的空心球结构。高分辨电镜观察到的0.335 nm和0.263 nm晶格间距分别对应SnO₂的(110)和(101)晶面,而离子液体在(110)晶面的选择性吸附创造了缺电子锡位点。这种电子效应不仅显著提升了溴自由基的生成效率,还通过C6-烷基链构建了疏水微环境,有效稳定了反应中间体。比表面积从纯SnO₂的85.4 m²·g⁻¹跃升至198.3 m²·g⁻¹,为丙烷吸附提供了充足的活性空间。

图2,溴介导丙烷脱氢机理解析

反应机理的揭示是这项工作的另一大亮点。研究团队利用原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱和紫外-可见光谱,捕获了反应过程中的关键中间体。红外光谱在1100 cm⁻¹、1284 cm⁻¹和1438 cm⁻¹处的特征峰证实了氢键网络与氮位点质子化的协同作用,而紫外-可见光谱在252 nm处的吸收峰直接验证了溴自由基的存在。密度泛函理论计算进一步量化了离子液体的促进作用——溴自由基生成能垒从非催化体系的1.85 eV骤降至0.69 eV,这解释了为何该催化剂对溴自由基形成表现出27.45 kJ·mol⁻¹的低活化能,而对竞争性的羟基自由基生成则保持着65.55 kJ·mol⁻¹的高能垒。

图3,溴介导丙烷脱氢MEA器件性能

在实际应用测试中,离子液体-SnO₂催化剂展现出令人瞩目的性能。在1.08 V(相对于标准氢电极)电位下即可实现1000 mA·cm⁻²的工业级电流密度,电荷转移电阻低至0.95欧姆,较纯SnO₂降低了超过99%。更为关键的是,在200 mA·cm⁻²电流密度下,丙烯选择性达到98.3%,且可直接从阳极电解液中获得纯度高于99%的丙烯气体。

稳定性是衡量催化剂工业应用价值的核心指标。这项研究在流通池系统中进行了长达6000小时的连续运行测试,催化剂始终保持稳定的活性与选择性,电压衰减速率仅为每小时3.16微伏,证明了该电催化体系具备工业化应用的潜力。

回望三年前的2023年5月,同样是这对师徒组合,在Nature期刊发表了CO₂介导的有机催化氯析出研究。当时作为博士生的杨嘉睿担任第一作者,王定胜教授与李亚栋院士为共同通讯作者。那项工作首次将酰胺官能团有机小分子与CO₂结合,开发出了可媲美贵金属的氯碱电催化剂,为百年氯碱工业带来了颠覆性的技术革新。


2023年nature

从Nature到Science,从氯活化到溴介导,两次突破在技术路线上呈现出清晰的延续性。两者都通过分子工程手段精准调控活性位点的电子结构,都依托原位表征深入理解反应机理。这种方法论上的一致性,反映了师徒二人对电催化本质的把握。而研究体系从有机小分子到离子液体-金属氧化物的拓展,则展示了该研究范式的普适性——无论是氯碱工业还是烯烃生产,电化学都有可能成为颠覆传统热催化的革命性力量。


师徒合影。来源网络

更值得关注的或许是研究者身份的变迁。2023年的Nature论文中,杨嘉睿是清华大学化学系的在读博士生;而在2026年的Science论文中,他已是香港城市大学的研究助理教授,以通讯作者的身份与恩师再度合作。这种从"第一作者"到"通讯"的转变,只用了不到三年时间。王定胜教授与杨嘉睿博士的两次联手,不仅是两篇顶级论文的简单叠加,更是学术传承与创新的生动诠释。传承的是严谨的治学态度和对催化科学的热爱。从氯碱工业到丙烯生产,师徒二人连续在两大基础化工领域实现原理性突破,涉及万亿级市场规模的基础化学品,为化工行业的低碳化转型提供了可行的技术路径。

期待这对"黄金师徒组合"未来带来更多惊喜。



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2023年nature:

Jiarui Yang et al. CO2-mediated organocatalytic chlorine evolution under industrial conditions. Nature 617, 519–523 (2023).

2026年science:

Jiarui Yang, et al. Bromine-mediated electrochemical propane dehydrogenation by self-assembled ionic liquid-SnO2 hollow spheres. Science (2026). DOI: 10.1126/science.aed2309


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