谈鹏团队Joule：功能区域化电极助力高可逆锂氧气电池

第一作者：张卓君

通讯作者：谈鹏*

单位：中国科学技术大学工程科学学院热科学和能源工程系；中国科学技术大学火灾科学国家重点实验室

锂氧气电池因理论能量密度极高，被视为下一代高比能储能技术的重要候选体系。然而，该体系仍面临实际放电容量有限、循环稳定性不足等挑战。其核心问题在于，放电过程中生成的低导电性固体过氧化锂（Li2O2）在电极中不断累积，不可避免地导致传输通道和反应界面退化，阻碍氧气、锂离子和电子传输，进而限制电池反应持续进行。因此，如何协调电化学反应与Li2O2存储之间的冲突，是提升电池性能的关键。

近日，中国科学技术大学谈鹏教授团队在锂氧气电池研究方面取得重要进展。团队提出一种功能区域化电极设计策略，通过对电极内部功能进行空间分工，将氧气还原反应和Li2O2存储分别锚定在不同区域，从而有效缓解传统电极中电化学反应区和固体产物存储区相互干扰的问题。相关成果以“Regulating targeted reactions via functionally regionalized electrodes toward lithium-oxygen batteries with high reversibility”为题，发表于《焦耳》（Joule）。

研究团队提出了功能区域化电极设计策略（图1）。通过调控电极内锂离子浓度的空间分布，将氧单电子还原和Li2O2存储分别锚定在两个功能区域中；与此同时，中间体超氧根（O2-）和氧化还原介质（RM）分别作为放电和充电过程中连接两区域的桥梁，实现电子的持续转移以及Li2O2的定向存储与分解。

为了验证功能区域化电极的放电机制，研究团队结合扫描电镜、显色实验、电化学阻抗分析和跨尺度模拟，对产物分布和传输行为进行了系统研究（图3）。结果表明，约92.7%的Li2O2定向沉积在产物存储区，而电化学反应区几乎不发生明显沉积，从而有效避免了界面钝化，并维持了氧气传输通道的通畅。计算结果进一步表明，在放电末期，功能区域化电极反应区内的平均氧浓度明显高于传统结构。结合相场模型，研究团队揭示了固体产物存储区孔结构对O2-传输及Li2O2沉积行为的影响规律，为后续电极结构优化提供了理论依据。

为了验证功能区域化电极的充电机制，研究团队分析了电极在充电后的界面形貌演化（图4）。结果表明，充电后电化学反应区表面仍保持洁净，说明RM能够在该区域持续发生稳定氧化；与此同时，产物存储区中靠近RM来源一侧的Li2O2可被有效分解，而距离较远区域仍存在少量残余产物。这表明，充电过程中Li2O2的去除主要受限于RM在存储区内的有效传输距离。进一步的循环后表征显示，随着未完全分解产物的逐步累积，最终会导致体系性能衰减。相比之下，功能区域化结构下的锂负极表面明显更为洁净，表明该设计有助于减弱中间体穿梭及副反应对负极的腐蚀。

研究团队进一步验证了该设计策略的普适性，构建了另一组具有不同材料配置的功能区域化电极体系。结果表明，新体系同样实现了预期的反应分区功能，并在放电容量和循环稳定性方面表现出明显优势。这说明，功能区域化电极并不依赖于特定材料组合。此外，该策略还可与催化剂设计、孔结构调控等方法相结合，根据不同性能需求对反应区和存储区进行针对性优化。

本工作针对锂氧气电池中电化学反应过程与放电产物存储之间长期存在的内在矛盾，提出了功能区域化电极设计策略，并通过实验表征与理论模拟系统验证了其可行性与有效性。该策略通过空间分离，使电化学反应区保持低氧传输阻力和较高的界面活性，同时引导放电产物在存储区定向沉积，从而实现低过电位、高放电容量与长循环稳定性的协同提升。这一研究突破了传统锂氧气电池空气电极的设计思路，也为其他涉及固体产物生成与演化的储能体系设计提供了参考。

中国科学技术大学热科学和能源工程系执行主任，教授、博士生导师，入选国家人才计划青年项目，获中国科学院人才项目终评优秀。主要从事新型电池中伴随能量转化和界面演变的多物种输运问题研究，在输运规律、作用机理以及调控机制方面取得了一系列研究成果。近年来，主持国家重点研发计划青年科学家项目、国家自然科学基金国际（地区）合作交流/面上/青年项目、安徽省自然科学基金和企业技术开发项目多项，并获首届何享健青年科学家项目资助。已在PNAS、Nature Communications、Science Bulletin等国际知名学术期刊上发表第一/通讯作者论文160余篇；论文总引用9600余次，H指数53；授权中国发明专利14项；担任Energy Reviews、Future Batteries编委，Advance Powder Materials特聘编委及Nature Catalysis、Joule、Advanced Materials等70余个期刊审稿人。