青科大朱晓东/木天胜团队 Nano Energy：氮钉扎诱导的锂离子电池高功率铌基-石墨烯复合负极材料

第一作者：贾佳鑫

通讯作者：木天胜*，朱晓东*

单位：青岛科技大学

铌基氧化物(TiNb₂O₇，TNO)因其高容量(~388 mAh g^-1)和高安全性(氧化还原电位~1.64 V vs. Li⁺/Li)而受到学术界和工业界的广泛关注。然而，TNO固有的宽带隙导致电荷转移阻抗大，电子电导率差，导致固溶转换过程中的电压滞后明显。同时，TNO有限的电子电导率降低了锂离子的可及性并增加了离子迁移阻抗，导致实际比容量远低于理论值。近年来高导电性的碳网被认为可以弥补TNO电子输运能力差的缺点。在TNO电极中引入碳可以降低平衡电位偏离程度和电荷转移阻抗。然而，碳与TNO的不良复合会导致糟糕的循环寿命和倍率性能。本研究提出“氮钉扎”桥接思路，通过构建N掺杂石墨烯形成N-Ti/Nb键，成功解决碳与TNO结合弱的难题。

基于此，青岛科技大学的木天胜副教授与朱晓东教授在国际知名期刊Nano Energy上发表题为“Nitrogen pinning promoted highly reversible TiNb₂O₇-graphene anodes for lithium-ion batteries”的观点文章。该文章深入探究氮钉扎与TNO-石墨烯复合材料形貌结构之间的关系，解析氮钉扎对复合材料异质界面电子分布、锂离子迁移动力学等的作用机制，及氮钉扎与电化学性能之间的构效关系。

图1.氮钉扎增强TNO负极储锂机制示意图

本研究创新性地提出了一种氮钉扎策略，通过吡咯辅助的溶剂热-静电自组装协同方法，在TNO与氮掺杂石墨烯之间构建稳定的化学桥接，成功制备了具有稳定封装结构的TNO@NG复合负极材料。利用氮原子形成的高效钉扎作用，大幅提升材料的结构稳定性，为下一代高能量密度、长循环寿命锂离子电池奠定基础。

要点二：重构异质界面，提高电导率

结合DFT理论计算，氮元素能够引入杂质能级，重构异质界面的电子分布。这不仅能够显著提升异质界面的电导率，还能降低锂离子迁移的能垒。此外，氮钉扎的引入也有效降低了电极-电解液界面处的脱溶剂化能垒，极大提升了复合电极的赝电容储锂。因此，TNO@NG阳极具有出色的电化学性能，可逆容量高达213.9 mAh g^-1，在10 C下循环2000次后，容量保持率高达86.3%。此外，与NCM811阴极配对的全电池还具有出色的循环稳定性和卓越的倍率性能。

要点三：电化学可逆性

氮钉扎效应显著增强TNO与石墨烯之间的界面耦合作用，这一协同效应使得TNO@NG展现出优异的结构稳定性和高度可逆的电化学性能，为开发长寿命、高稳定性的锂电负极提供了全新解决方案。

“Nitrogen pinning promoted highly reversible TiNb₂O₇-graphene anodes for lithium-ion batteries”

木天胜副教授简介：2015年本科毕业于武汉理工大学材料科学与工程专业，2021年博士毕业于哈尔滨工业大学化学工程与技术专业，其中2018年至2020年在加拿大西安大略大学机械与材料工程系访学，2021年至2024年在哈尔滨工业大学任助理研究员，2024年6月加入青岛科技大学化工学院。近年来主要从事二次电池硅基负极、金属负极及电解质的相关研究工作。先后主持国家自然科学青年基金、省青年基金、博后站前特别资助、博后面上基金、省博后面上基金等。截止目前以第一/通讯作者在ACS Energy Letters、AFM、Nano Energy、Nano-Micro Letters等期刊发表论文17篇，SCI引用1500余次。同时，担任Nano Energy、ESM等期刊独立审稿人。