深圳大学张雷/於俊联合阿德莱德大学郭再萍院士最新AFM成果！

电催化二氧化碳还原（CO₂RR）是闭合碳循环、将CO₂转化为高附加值C²⁺产物（如 C₂H₄、C₂H₅OH 等）的可持续路径，其中Cu基纳米催化剂（如Cu₂O纳米立方体）因富含Cu⁺活性位点成为实现C-C耦合的关键材料。然而，该类催化剂在负电位下面临Cu⁺还原、Cu离子溶解导致的结构重构与活性位点流失问题，尤其在大电流密度下易发生颗粒团聚和（100）晶面退化，导致C²⁺产物法拉第效率骤降（如从约80% 降至50% 以下）和稳定性不足（纯Cu₂O仅能维持2小时高效催化）。

现有修饰策略（如构建异质界面）虽能部分维持Cu⁺价态，但难以保留Cu₂O纳米立方体的关键晶面，且传质阻碍和活性牺牲问题显著。氧化铈（CeO_X）因具备Ce³⁺/ Ce⁴⁺可逆氧化还原特性和缺陷态表面，被认为是优化Cu基催化剂稳定性与活性的理想涂层材料，但其在 Cu₂O表面构筑超薄、高缺陷密度壳层以平衡传质效率与电子调控能力的挑战尚未突破，制约了其在高效 CO₂RR 中的实际应用。

近日，深圳大学张雷教授与於俊教授团队联合阿德莱德大学郭再萍教授，在国际知名期刊《Advanced Functional Materials》上发表题为 “Strong Electronic Interactions of the Abundant Cu/Ce Interfaces Stabilized Cu2O for Efficient CO2 Electroreduction to C2+ Products under Large Current Density” 的研究论文。

该研究开发了一种新型Cu₂O@CeO_X核壳纳米催化剂，通过构建无定形CeO_X壳层与Cu₂O 核的强电子相互作用界面，解决了传统Cu基催化剂在CO₂电还原中稳定性不足的难题。实验表明，CeO_X壳层通过抑制Cu离子溶解、维持Cu⁺价态，并促进CO₂吸附活化与电子转移，使催化剂在300 mA cm-2 大电流密度下实现了超过80%的C²⁺法拉第效率，且稳定性从纯Cu₂O的2小时大幅提升至50小时以上。原位光谱和密度泛函理论（DFT）计算揭示，CeO_X壳层通过优化Cu电子结构，降低关键中间体*OCCHO的生成能垒，显著增强了C-C耦合效率。该工作为设计高稳定性、高活性的电催化材料提供了新策略，推动了CO₂电还原技术向工业应用的迈进。

通过一步水热法精确调控铈盐比例（3% Ce 含量最优），成功制备出“结晶态Cu₂O核-无定形CeO_X壳”结构：内核为约50 nm的Cu₂O纳米立方体，(111)晶面晶格条纹清晰（d=0.21 nm）；外壳为均匀包覆的约1.5 nm无定形CeO_X层，EDS-Mapping显示Ce/O信号仅存在于表面，Cu均匀分布于内核。高分辨透射电镜（HR-TEM）与选区电子衍射（SAED）证实外壳无结晶衍射斑点，XRD 图谱仅出现Cu₂O特征峰，进一步确认CeO_X的无定形属性。当Ce含量提升至5%以及8%时，CeO_X颗粒显著团聚，导致核壳结构破坏，表明精准控制Ce盐比例是合成关键。

Cu₂O@CeO_X中Cu₂O与CeO_X间存在强电子相互作用，具体表现为：Cu 2p3/2 峰向低场方向偏移0.3 eV，Ce4O7向Cu₂O 转移0.87 e⁻，Cu平均价态介于金属态与氧化态之间。这种相互作用使CeO_X壳层中Ce³⁺比例达48%，并产生大量氧空位，有利于CO₂的吸附与活化。同时，降低了关键中间体*CHO的形成能，促进C-C耦合，多碳产物生成。此外，该相互作用抑制了Cu⁺的还原，使Cu₂O@CeO_X在反应中保持Cu⁺价态，提升了催化剂的稳定性。

Cu₂O@CeO_X在300 mA cm^-2大电流密度下实现81.8%的C²⁺法拉第效率，较纯Cu₂O（72%）显著提升，且所需电位-1.2 V降至- 0.98 V，体现更低能耗优势。其稳定性实现质的飞跃：持续反应50小时后，C²⁺法拉第效率仍稳定维持在80%以上，而Cu₂O仅2小时即因结构崩溃导致效率降至10%以下。与文献中 Cu-PTFE-99 NN（65% FE, 25 h）、Cu/SiO₂（55% FE, 15 h）等催化剂相比，该体系在电流密度、选择性与耐久性的综合表现均达先进水平。

於俊，深圳大学化学与环境工程学院助理教授、硕士生导师，深圳市海外高层次人才。硕士毕业于清华大学材料学院翁端教授课题组，博士毕业于日本东京大学机械系，博士后师从北京大学杨世和教授（长江，杰青）。多年来一直从事稀土氧化铈基催化材料的制备并将其应用于电解水制氢和二氧化碳电还原。在Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.和ACS Catal.等期刊上已发表30余篇SCI论文，H因子22；其中第一/通讯作者共18篇，包括12篇中科院JCR一区TOP期刊。同时致力于推动电解水制氢的产业化，授权发明专利7项。同时担任《Journal of Rare Earths》（中科院一区）、《Renewables》、《Carbon Neutralization》和《cMat》青年编委。

张雷，深圳大学教授，博士生导师，国家“海外高层次青年人才项目”（2022年）获得者，广东省青年拔尖人才，深圳市海外高层次人才。2014年毕业于厦门大学，获博士学位，师从谢兆雄教授。随后相继在美国佐治亚理工大学夏幼南教授、天津大学巩金龙教授和加拿大西安大略大学孙学良教授课题组从事访问学者和博士后研究工作。2021年06月起任深圳大学教授。研究内容涵盖催化剂表/界面调控、单原子电催化、原子层沉积技术、质子交换膜燃料电池技术、电解水制氢技术、二氧化碳捕获及增值化利用、同步辐射表征技术等多个研究领域。迄今发表高水平学术论文92篇，其中以通讯作者或第一作者身份在Science, Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.等国际一流杂志发表学术论文42篇，文章总引用8000余次, 单篇最高引用700余次，原创性工作多次被遴选为封面文章发表，并被Science、C&EN news等著名国际媒体广泛报道。基于在原子级构筑纳米材料方面的贡献，于第16届国际催化大会获得“青年科学家奖”。先后主持中国国家自然科学面上项目，中国国家自然科学基金青年项目，中国博士后基金特别资助项目。参与加拿大自然科学和工程研究理事会基金，世界著名燃料电池公司巴拉德动力系统工业项目等。

郭再萍，澳大利亚科学院院士，澳大利亚技术科学与工程院院士，阿德莱德大学教授，伍伦贡大学荣誉教授。郭再萍院士在设计安全、长寿命和高能电池方面取得了重大突破，这是推动向可再生能源转型的重要技术。作为清洁能源材料的全球领导者，她开发了新型电池材料，提高了经典可充电锂离子电池的安全性和存储容量。郭再萍院士曾获得澳大利亚桂冠学者、澳大利亚伊丽莎白女王基金奖、澳大利亚青年科学家奖、伍伦贡大学Vice-Chancellor’s Research Excellence Award。在Nat Common、Sci Adv、J Am Chem Soc、Joule、Angew Chem Int Ed、Adv Mater等国际著名期刊发表超过600篇科研论文，论文被引次数超过44900次，H-index为115，连续多年获得Highly Cited Researcher Award（Clarivate Analytics评选）。