龚丽副教授、李晓蕊博士、黄宏文教授，Nano Letters观点：部分非晶稳定PtTe纳米线实现长效燃料电池

第一作者：曹思禹，高磊，陶浩兰

通讯作者：龚丽*，李晓蕊*，黄宏文*

单位：长沙理工大学，南京大学

燃料电池因其高能量密度和零排放特性被视为电动汽车的理想动力源，但铂（Pt）基催化剂的成本高昂和长期稳定性不足严重制约其商业化应用。传统非晶催化剂虽活性优异，但热力学亚稳态特性导致其易发生结构退化。如何在保持高活性的同时提升催化剂的稳定性，是当前燃料电池催化剂研发的核心挑战。

近日，来自来自长沙理工大学的龚丽副教授、湖南大学的李晓蕊博士和南京大学的黄宏文教授合作，在国际知名期刊Nano Letters上发表题为“Partially Amorphous Pearl-Chain-Shaped PtTe Nanowires for Robust Fuel Cell Catalysis”的文章。该文章报告了一种基于珍珠链状PtTe纳米线的新型催化结构，通过部分非晶化以实现ORR的高活性和稳定性。这种催化剂在经过150,000次加速耐久性测试（ADT）后，其初始质量活性仍能保持90.9%，相比之下，商业铂/碳催化剂在经过20,000次测试后的保留率仅为31.6%。此外，它在燃料电池的耐久性方面表现出色，在0.8 A cm−2电流密度下，经过30,000次ADT后电压损失只有9.1 mV，超过了美国能源部2025年的目标。机理研究表明，非晶结构加强了p(Te)−d(Pt)轨道相互作用，并优化了电子分布，从而同时提高了ORR的稳定性和活性。

通过一步湿化学法成功制备出部分非晶的珍珠链状PtTe纳米线（PCS-PtTe NWs），其结构兼具非晶与晶体区域。TEM和HAADF-STEM显示，纳米线由直径约3.5 nm的球形颗粒定向连接形成（图1a,b）。原子分辨率的HAADF-STEM结合FFT分析进一步揭示了纳米线中非晶区域（橙色框）与晶体区域（绿色框）的共存（图1d-f），其中晶体区域的晶面间距为0.22 nm，对应金属Pt的（111）晶面。实验表明，Te元素的引入通过定向附着机制促进了杂化结构的形成。XPS和Bader电荷分析显示，Te向Pt发生电子转移，导致Pt的d带中心下移（图1h-j），这一现象通过XANES和EXAFS得到进一步验证（图1k,l）。

在ORR性能测试中，PCS-PtTe NWs/C催化剂展现出卓越的活性和稳定性。其质量活性达1.39 A mg⁻¹Pt，是商用Pt/C催化剂的7.7倍（图2b,c）。半波电位显著正移，且阻抗值最低，表明其优异的电子传输能力。活性优势源于非晶结构对Pt电子态的调控以及Te掺杂的协同效应。对比实验显示，完全晶体的PtTe纳米线（c-PtTe NWs）活性显著下降，进一步证明非晶区域的关键作用。

通过DFT构建非晶PtTe（a-PtTe）和晶体PtTe（c-PtTe）的原子模型（图5a），揭示了非晶结构对电子态与反应路径的调控作用。非晶PtTe的d带中心（-1.94 eV）低于晶体PtTe（-1.85 eV）和纯Pt（-1.81 eV），削弱了氧中间体（O*）的吸附强度（图5c），ORR过电位降至0.35 V（图5b）。此外，非晶区域的Pt空位形成能（Evac=4.1 eV）显著高于晶体结构（3.8 eV），抑制了Pt溶解（图5d）。电子局域函数分析显示，Te向Pt的电子转移更显著（图5e），与XPS和XANES实验结果一致（图1h-j）。理论计算还表明，强p(Te)-d(Pt)杂化提升了Te的抗溶出能力，为实验观测的稳定性提供了原子尺度解释。

龚丽副教授简介：浙江大学工学博士，长沙理工大学副教授。主要从事新能源材料与器件的转换及存储研究。深耕无机非铅钙钛矿太阳能电池材料的开发与性能优化研究；通过开发与设计电解液添加剂解决水系锌电池阳极枝晶、腐蚀、副反应问题，进而提高电池的循环寿命。主持完成国家自然科学基金项目1项、国家留学基金项目1项、湖南省教育厅优秀青年项目1项、湖南省教育厅一般项目1项、浙江大学硅材料国家重点实验室开放课题1项、长沙理工大学人才引进基金项目1项、横向课题4项；正在主持浙江省自然科学基金重点项目子课题1项、浙江大学温州研究院博士后科技专项1项，参与国家自然科学基金、湖南省自然科学基金及温州市揭榜挂帅项目多项。在Science China Chemistry、Chemical Engineering Journal等国内外权威刊物上发表SCI论文40余篇。

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