Nature Communications：γ射线辐照聚丙烯酰胺助力高性能锂硫软包电池的构建

共同第一作者：邹志娟、刘鹏飞

通讯作者：宋英泽、陈洪兵、尹国路、宋丽贤

单位：西南科技大学，中国工程物理研究院、重庆大学

粘结剂作为锂硫电池正的关键组分，其性能表现对硫正极的结构稳定性和电化学性能具有决定性影响。当前商业化应用的线性粘结剂普遍存在分子结构无序性强、界面粘结能力不足的缺陷，使得其综合力学性能难以满足高能量密度锂硫电池的实际应用需求。为克服传统线性粘结剂的性能瓶颈，三维交联网络粘结剂的开发与应用展现出显著的技术优势。然而，传统交联型粘结剂的合成过程通常需要使用多种化学助剂，这不仅影响最终产物的纯度，也限制了其在电池体系中的进一步应用；此外，液相聚合过程具有一定的随机性，导致聚合物粘结剂的网络结构难以精确调控。因此，突破传统合成工艺的限制，构建具有均匀、可控且相对纯净网络结构的聚合物粘结剂材料，已成为当前粘结剂材料设计与开发领域亟待解决的关键科学问题。

近日，西南科技大学环境友好能源材料国家重点实验室宋英泽副教授团队与中国工程物理研究院核物理与化学研究所陈洪兵教授团队、重庆大学尹国路教授团队深度合作，在国际知名期刊Nature Communications上发表题为“γ-Ray irradiated polyacrylamide networks enable high-performance Li||S pouch cells”的研究性论文。该工作聚焦先进锂硫电池聚合物粘结剂材料的设计与开发，立足“核科学与关键利用技术”，开发了一种通用的γ射线辐照原位合成三维交联型聚丙烯酰胺（I-PAM）粘结体系的先进合成方法，突破了传统合成手段在粘结网络结构可控性、均匀性和纯净度方面的限制，成功构建高强度硫正极，实现锂硫软包电池在严苛条件下对高循环稳定性和高能量密度的要求。

创新性的将核技术（γ射线辐照）的应用拓展至电化学储能领域，突破了传统交联型粘结剂合成方法在粘结网络结构可控性、均匀性和纯净度方面的限制，成功实现了硫正极粘结剂的原位构建。该方法无需添加任何化学助剂，仅通过高能γ射线辐照即可引发丙烯酰胺单体的自由基聚合与交联反应；同时，通过精确调控γ射线的辐照剂量即可实现对粘结剂网络结构的精准可控合成。先分散后原位聚合与交联的方式，进一步确保了粘结剂网络结构的均匀性。

借助原位OFDR技术，系统地考察了锂硫软包电池在实际运行条件下硫正极的体积变化行为。结果表明，γ射线辐照制备的聚丙烯酰胺粘结剂能够有效抑制硫正极的体积膨。同步辐射X射线3D nano-CT、同步辐射SAXS表征技术联用，从不同尺度范围系统研究了锂硫软包电池服役过程中硫正极内部导电材料及硫物种的分散状态。研究发现，在硫正极内部原位构建的均匀且可控的γ射线辐照聚丙烯酰胺粘结网络，能够有效调控电池服役过程中硫的再生与再分。虚拟仿真实验模拟了锂硫反应过程中硫正极内部应力与应变的演化行为。结果证实，由于I-PAM形成了均匀且稳固的粘结网络结构，硫正极表现出更强的应力扩散能力，显著减少了局部应力集中现象的发生，这在电池循环过程中有助于维持硫正极的结构完整。

γ射线辐照原位构建的高强度聚丙烯酰胺粘结网络通过机械强化、优化硫的再生以及再分布来提升电池性能。精心设计的 I-PAM 粘合剂应用于锂硫软包体系时，即使在粘结剂用量仅5.0 wt.%时，仍然可显著提升锂硫电池在严苛条件下的高循环稳定性和能量密度。值得注意的是，在贫电解液用量（E/S = 3.0 μL mg^–1）条件下, 1.2-A h的软包电池仍能实现高达410.1 Wh kg^–1的能量密度，进一步验证了γ射线辐照技术原位构建高强度硫正极在实际应用中的潜力。

“γ-Ray irradiated polyacrylamide networks enable high-performance Li||S pouch cells”

宋英泽副教授简介：西南科技大学环境友好能源材料国家重点实验室副教授、博士生导师，并入选四川省“天府峨嵋计划”青年人才项目。2019年7月于苏州大学获得新能源科学与工程专业博士学位，师从国际知名碳材料科学家、中国科学院院士刘忠范教授和国家高层次人才孙靖宇教授。长期专注于关键电池材料的精准可控合成与物性调控研究，为提升电池体系的能量密度和循环寿命的提供了创新思路，并取得了一系列研究成果。以第一或通讯作者身份在领域内期刊Nat. Commun.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、Angew. Chem. Int. Ed.、Mater. Today、Adv. Energy Mater.、Nano Lett.、Sci. Bull.、Adv. Funct. Mater.、Energy Storage Mater.、Nano Energy等期刊发表论文70余篇。

尹国路教授简介：重庆大学光电工程学院教授，博士生导师，入选欧盟“玛丽·居里学者”、重庆市英才·青年拔尖人才和重庆市青年科技创新先锋，主要从事高时空分辨率分布式光纤频域传感技术研究。主持国家重点研发计划课题、慧眼行动、国自然面上（2项）、国自然青年等国家级项目5项，以第一或通讯作者身份在Nature Communications、Laser & Phohtonics Review、ACS Sensors、Phohtonics Research等期刊发表学术论文60余篇。应邀在国际会议上发表演讲20余次，并担任《传感器》、《光学与精密工程》等杂志的客座编辑。研制的分布式光纤监测分析仪获得公安部认证，入选重庆市首批重大技术装备，获得中国光学学会科技进步一等奖和重庆市自然科学二等奖。相关研究成果在火箭发动机、光纤水听器、长输输油管道等领域得到广泛应用，部分专利和软件版权实现商业化。

宋丽贤副教授简介：西南科技大学环境友好能源材料国家重点实验室副教授、硕导。开展基于电化学储能应用的功能高分子及复合材料、同步辐射X射线/中子散射表征技术方面的研究工作。近5年以来，在Nat. Commun.、Adv. Mater.、Nano Lett.、Adv. Funct. Mater.、Nano Energy、Macromolecules等国际高水平期刊发表学术论文30余篇,授权发明专利6项。