广东工业大学孙志鹏团队AEM：协同诱导Li2S的3D沉积增强锂硫电池性能

第一作者：王迪

通讯作者：黄乐*，孙志鹏*

单位：广东工业大学

锂硫(Li–S)电池因其高理论比容量和环境可持续性，被视为下一代能源存储技术中极具潜力的候选者之一。然而Li–S电池的实际应用受到了一系列阻碍，特别是与硫化锂(Li₂S)的沉积相关的挑战。在Li–S电池的充放电循环中，硫在放电过程中经历多步还原反应，逐渐生成Li₂S，这一转化过程产生的体积变化和大大降低的电导率，均会导致容量退化和循环寿命减少。此外，硫及其还原产物的高溶解度加剧了Li–S电池中的“副反应“问题，导致容量的不可逆损失。因此，合理调控Li₂S的沉积行为并改善其循环稳定性对于提升Li–S电池的性能和寿命至关重要。

近日，来自广东工业大学大学的孙志鹏教授与黄乐副教授合作，在国际知名期刊Advanced Energy Materials上发表题为“Enhancing Bidirectional Lithium–Sulfur Battery Performance Through Synergistic-Induced 3D Li₂SDeposition”的研究性文章。该文章设计了一种由MXene@MoSe₂多孔碳纳米纤维（PCNFs）组成的异质结材料，MXene丰富的极性表面官能团促进多硫化物的快速吸附，MoSe₂具有丰富的催化活性位点。本文研究了Li₂S沉积的形貌调控原理，阐明了吸附和催化在调节Li₂S沉积起到的关键作用。并且通过原位拉曼、原位阻抗技术和DRT分析证明了MXene@MoSe₂ PCNFs对Li₂S的双向催化能力。

通过静电纺丝和水热反应相结合的方法合成了一种由MXene@MoSe₂ PCNFs组成的异质结材料。在合成过程中，将MXene纳米片均匀嵌入到多通道中空碳纳米纤维中，然后在表面生长薄的MoSe₂纳米片。所制备的碳纳米纤维网络具有较高的比表面积和丰富的孔隙，显著提高了离子传输动力学。MXene纳米片在碳纳米纤维中的均匀分散提高了电极的导电性和结构稳定性，从而提高了循环性能和容量保持率。此外，在纤维表面均匀生长的MoSe₂纳米片形成致密互连的物理屏障层，有效抑制了穿梭效应，缓冲了充放电循环中的体积变化。

通过观察Li₂S沉积实验后的形貌来探究异质结对Li₂S沉积形貌的调控作用，MXene@MoSe₂ PCNFs呈现出独特的三维花球状结构，MoSe₂ PCNFs呈现出纳米片结构，而MXene PCNFs呈现出不规则块状结构。MXene PCNFs具有良好的吸附能力，可促进Li₂S的快速沉积，但不能有效催化更均匀的Li₂S成核。这会使得大量绝缘的硫化锂聚集在表面，覆盖了活性位点，阻碍了LiPSs之间可逆转化。MoSe₂ PCNFs表现出较强的催化活性，具有大量的活性金属位点，有利于Li₂S的均匀成核，且纳米片结构为Li₂S提供了沉积位点，但其弱吸附导致沉积速率缓慢，不利于LiPSs之间的快速转换。而MXene@MoSe₂ PCNFs具有高吸附性和强催化性能，在引导Li₂S径向生长和平衡表面原子横向扩散方面起着关键作用。且其自发产生的内建电场增强了锂离子扩散速率，减缓钝化，增加了Li₂S沉积的容量。上述研究表明，具有催化活性的金属化合物与具有高吸附能力的材料相结合可以诱导Li₂S沉积的形态变化，有效防止沉积过早终止，从而提高电化学性能。

采用原位EIS结合DRT分析更深入地了解各种催化剂的界面电荷转移动力学，MXene@MoSe₂ PCNFs在充放电循环中始终表现出较低的阻抗，这表明LiPSs的快速转换和锂离子扩散速率的提升。通过原位拉曼图谱分析，MXene@MoSe₂ PCNFs在充放电过程中展现出更快消失的S8拉曼信号，表明其有效地促进了固液的快速转化，从而提高了活性材料的利用率。且MXene@MoSe₂ PCNFs可观察到明显的Li₂S₂和Li₂S信号，这进一步说明MXene@MoSe₂ PCNFs具有优越的Li₂S双向催化能力。

GITT测试和充放电倍率结果也证明了MXene@MoSe₂ PCNFs对Li₂S具有优异的双向催化能力。得益于其优越的双向催化能力，含有MXene@MoSe₂ PCNFs的电池表现出优异的循环稳定性，在2 C下循环2000次后，每循环的容量衰减率仅为0.023 %。该研究为设计促进Li₂S双向转化的电催化剂提供了有价值的见解。

Enhancing Bidirectional Lithium–Sulfur Battery Performance Through Synergistic-Induced 3D Li₂S Deposition

孙志鹏教授：国家高层次引进人才，现任广东工业大学材料与能源学院副院长，校“百人计划”特聘教授，博士生导师，广东省重大人才工程团队核心成员，江苏省“双创人才”（创新类）。主要从事有关新能源存储与转换器件（包括：锂/钠/锌离子电池、超级电容器、燃料电池等），介孔功能复合材料和传感器等研究。迄今为止，共发表SCI学术论文100余篇，出版中文论著1部，授权国家发明专利10件。先后主持国家自然科学基金、国家质检总局科研基金、留学回国人员启动基金、广东省科技厅国际合作基金、企业横向等20项。此外，长期参与科技部国际合作项目、教育部重大人才项目、广东省科技厅/浙江省科技厅/新疆科技厅等项目评审工作，担任Adv. Mater., Small, Appl. Catal. B-Environ.等10多个核心期刊的评审人。

黄乐副教授：广东工业大学“青年百人计划”A类人才，主要研究方向包括：（1）太阳能电池材料的光电性质第一性原理计算；（2）半导体中缺陷相关的载流子动力学过程研究；（3）半导体异质界面的物理性质。以第一/通讯作者在Physical Review B, Applied Physics Letters, Advanced Materials, J. Phys. Chem. Lett.等期刊上发表SCI论文40余篇，论文总被引次数超过3700次，Google Scholar 的H因子32。担任Nature Communications, npj computational materials, applied physics letters等期刊审稿人。

王迪 广东工业大学孙志鹏教授课题组博士研究生，研究方向为锂硫电池。