苏州大学Adv. Funct. Mater. 论文：无序化诱导的非晶硫化锂定向生长实现Ah级锂硫电池

第一作者：王磊

通讯作者：张亮

单位：苏州大学

锂硫（Li-S）电池因其高理论能量密度（2600 Wh kg^-1）、环境友好性和低成本硫正极材料，被视为下一代储能技术的理想候选。但是，其实际应用受限于硫正极固-液-固转化过程中的动力学瓶颈，特别是二维生长的结晶态硫化锂（Li₂S）引发的电子/离子传输阻断、界面扩散迟滞及活性硫损失等连锁问题。

近日，来自苏州大学的张亮课题组在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Disorder-Induced Targeted Formation of Amorphous Lithium Sulfide for Ah-Level Lithium–Sulfur Batteries”的研究论文。该研究展示了一种用于提高Li₂S双向转化动力学的晶体学调控策略。研究人员借助尖晶石氧化物可调谐的几何和电子结构，设计了富锂Li_1.2Mn_1.8O₄（LR-LMO）作为Li-S电池的有效电催化剂。在八面体Mn位点上引入Li原子赋予LR-LMO不规则的几何和电子排列，导致其与硫物种的几何匹配度相对较低，从而诱导非晶态Li₂S形成，实现正极界面均匀沉积并降低硫物种反应能垒，进而显著提升了Li₂S成核/生长动力学。该工作阐明了催化剂表面活性阳离子排布对沉积硫化锂的结晶性的调控作用。

通过同步辐射X射线吸收谱和原位XRD等表征方法，揭示了LR-LMO中的结构无序特征以及其对Li₂S沉积结晶性调控的有效性。LR-LMO显著降低了Li₂S晶核形成的过电势，最终形成以非晶态为主、含微量纳米晶的Li₂S复合结构。

结合原位X射线吸收谱表征和理论计算，证实了Li₂S的非晶化是由Mn位点的无序阳离子分布主导的。阳离子无序化在保证催化基底对多硫化物强束缚作用的同时，通过 LR-LMO与硫物种之间几何失配产生了更大的界面能，从而诱导Li₂S的异常成核。

张亮，苏州大学功能纳米与软物质研究院教授、副院长。2013年7月毕业于中国科学技术大学国家同步辐射实验室并获得博士学位，2013年10月至2016年4月在德国埃尔朗根-纽伦堡大学（University of Erlangen-Nuremberg）担任洪堡学者。2016年5月至2018年12月在美国劳伦斯-伯克利国家实验室（Lawrence Berkeley National Laboratory）先进光源（Advanced Light Sources）从事博士后研究。2019年加入苏州大学功能纳米与软物质研究院，被聘为教授、博士生导师。主要成果和贡献：近年来主要从事先进原位同步辐射技术与先进能源材料的交叉科学研究，具体包括：（1）高性能二次电池（锂离子电池、钠离子电池、锂硫电池、锌离子电池等）材料的发展与应用；（2）原位同步辐射谱学技术（XAS/XES/XPS/RIXS）的发展与应用；（3）新型原位同步辐射谱学和成像技术的研发及其在新能源材料的应用拓展。2019年独立工作以来以通讯作者在Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., CCS Chem., Adv. Energy Mater., ACS Nano, Nano Lett.等期刊发表论文90余篇，论文总引用超过14000余次 (google scholar)。多篇论文被包括《U.S. Department of Energy》、《Science Newsline》、《Today at Berkeley Lab》以及《中国科学报》等多家媒体报道。受邀担任Nature, Nature Commun.等40余个知名国际学术期刊的审稿人，曾获得Advanced Science Rising Stars、英国化学会Chemical Science Leading Investigators、英国化学会Chemical Communications Emerging Investigators 、英国物理学会Electronic Structure Emerging Leaders、英国化学会Journal of Materials Chemistry A Emerging Investigators、苏州工业园区“金鸡湖高层次人才”、江苏省“双创团队”、江苏省“双创人才”、江苏省“六大人才高峰”高层次人才、江苏省333高层次人才培养工程、中组部海外高层次人才等奖励。