华南理工韩宇教授、KAUST张华彬教授、吴志鹏，JACS观点：破解OER难题：配位不饱和的铁才是NiFe电催化的真正核心！

第一作者：吴志鹏，左守伟，吴睿韬

通讯作者：吴志鹏，张华彬，韩宇*

单位：阿卜杜拉国王科技大学KAUST，华南理工大学

绿色氢能作为可持续和零碳排放的能源载体，在未来能源体系中具有重要地位。然而，水电解制氢效率受到氧析出反应（OER）动力学缓慢的限制。镍铁（NiFe）(氧)氢氧化物因其优异的碱性OER活性成为目前研究最广泛的电催化剂之一，但其活性位点的本质及稳定性一直存在争议。尤其是被认为有利于反应的低配位金属位点（undercoordinated sites）在强氧化环境中难以维持，导致催化剂易失活。如何在电解过程中动态调控和维持高活性的低配位位点，是实现高效稳定OER的关键科学难题。

近日，沙特阿卜杜拉国王科技大学（KAUST）吴志鹏博士、张华彬教授团队联合华南理工大学韩宇教授，在国际顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》发表了题为 “Potential Pulsing-Induced Fe Undercoordination in NiFe (Oxy)Hydroxide Enhances Electrochemical Oxygen Evolution” 的研究论文。该研究采用先进的同步辐射快扫XAFS技术，提出通过还原电位脉冲（RPP, reductive potential pulsing）方法，在NiFe (氧)氢氧化物中动态生成并维持高活性的低配位铁位点，从而显著提升OER活性和稳定性。这一策略在三电极溶液模型体系和阴离子交换膜水电解槽中均表现出了优异的效果，并在阴离子交换膜水电解槽中实现了超过180小时的高效稳定运行。

通过快扫原位X射线吸收谱（operando Q-XAFS），研究团队发现OER活性与铁（Fe）的配位数动态变化密切相关，而镍（Ni）的化学状态在过程中几乎不变。这表明低配位铁中心而非镍才是NiFeOOH中的主要活性位点

在较负的电位下施加还原电位脉冲，可选择性还原铁并诱导其低配位化，同时伴随氧空位的形成。密度泛函理论（DFT）计算进一步验证，低配位的Fe位点表现出更低的理论过电位，证实低配位位点的本征高活性。

RPP驱动铁的动态溶解-再沉积过程，使得铁物种在催化剂表面保持低配位状态，而镍则作为“骨架”稳定结构。这种动态调控机制不仅避免了铁的不可逆流失，也维持了催化剂表面的高活性结构。

在三电极体系中，RPP处理后的NiFeOOH质量活性较原始样品提升了3倍。更重要的是，在阴离子交换膜水电解槽（AEMWE）中引入RPP策略，电解效率大幅提升，并实现了长时间稳定运行。经济分析显示，该方法能耗极低（小于总能耗的0.03%），却能带来10–50%的氢气产率提升。这种策略有望在其它催化剂和反应体系中得到应用。

Potential Pulsing-Induced Fe Undercoordination in NiFe (Oxy)Hydroxide Enhances Electrochemical Oxygen Evolution

韩宇教授简介：华南理工大学电子显微中心主任，华南理工大学前沿软物质学院教授，2003年博士毕业于吉林大学，并先后在新加坡A-STAR（2003-2008）、沙特阿卜杜拉国王科技大学（2009-2023）从事科研工作。主要从事多孔材料的合成与应用（催化、分离、水处理），以及电子束敏感材料的高分辨电子显微成像方面的研究，是超低剂量电子显微成像技术的联合发明人。发表学术论文400余篇，其中包括权威期刊如Nature、Science、Nature Nanotechnology、Nature Chemistry、Nature Materials等，总引用次数超过40,000，H-index大于100。

张华彬教授简介：2020年12月加入阿卜杜拉国王科技大学（KAUST）, 化学科学系，担任独立PI, 博士生导师。曾荣获得国家高层次青年人才和中科院百人计划等称号。张华彬博士于2013年于中国科学院获得博士学位，同年于中国科学院担任助理研究员。2014年至2017年于日本国立物质研究所进行博士后研究。并于2017年3月份加入新加坡南洋理工大学(Research fellow)。长期致力于构筑单原子催化剂在能源转化与环境优化领域的应用。目前已发表论文/专著章节180余篇，文章引用次数21000余次，H因子74。其中多篇文章以第一/通讯作者发表在Sci. Adv., PNAS, Joule, Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., ACS Nano, Nano Energy等国际著名期刊。

吴志鹏博士简介：现任沙特阿拉伯阿卜杜拉国王科技大学（KAUST）物理科学与工程部博士后研究员（合作导师：韩宇教授和张华彬教授）。吴志鹏博士长期从事燃料电池与水电解电催化剂的设计、制备、理论计算及原位/工况条件下结构演变机制研究，在纳米材料合成、理论计算以及工况下高时间分辨同步辐射表征（包括XAFS、HE-XRD、PDF等）方面具有丰富经验。他主持和参与了多项国际合作项目，并在阿贡国家实验室、欧洲同步辐射装置、北京和上海同步辐射装置等多个大型研究平台开展了多项原位研究工作。已发表SCI科学论文五十余篇，被引用超过6000次，其中包括JACS， Sci. Adv., Nat. Commun., Adv. Mater., Angew. Chem., Acc. Chem. Res. 等高水平杂志。曾获第18届国际催化大会青年人才奖（2024）。