合肥工业大学张大伟/中国科学院化学研究所辛森、王文鹏AEM：铋基富无机人工层实现无枝晶锂金属负极

第一作者：李赛赛

通讯作者：张大伟*；辛森*，王文鹏*

单位：合肥工业大学；中国科学院化学研究所

随着消费电子和电动汽车领域的不断进步，对高能可充电锂电池的需求正在稳步增长。实际上，传统的石墨负极锂离子电池已经接近其理论能量极限。与石墨负极相比，锂金属负极具有更高的理论比容量（3860 mAh g^-1）和最低的氧化还原电位（与标准氢电极相比为-3.04 V）。使用锂金属负极的可充电锂金属电池（LMB）预计将提供400-600 Wh kg^-1的高比能，能满足对远程电动汽车和电动航空日益增长的需求。然而，其实际应用受到固有问题的严重阻碍：锂金属的高反应活性导致其与电解质发生持续的副反应，而自然形成的SEI通常机械强度差、钝化效果不足。在反复的锂沉积/剥离过程中，脆弱的SEI会破裂，导致锂枝晶不可控地生长、体积剧烈变化、库仑效率低和循环寿命短，更可能引发短路和热失控等安全隐患。为应对这些挑战，人工SEI的设计被视为一种直接有效的策略。然而，单一组分的SEI难以同时满足高离子导率、高机械强度和低电子导率的要求。因此，合理设计有效的人工SEI对推动锂金属电池的发展具有十分重要的意义。

近日，合肥工业大学张大伟团队，联合中国科学院化学研究所辛森、王文鹏团队，在国际知名期刊Advanced Energy Materials上发表题为“A Bismuth-Derived, Inorganic-Rich Artificial Solid Electrolyte Interphase Enables a Stable and Dendrite-Free Lithium-Metal Anode in Rechargeable Batteries”的文章。本研究通过锂金属与Bi(CF₃SO₃)₃-LiNO₃盐混合物的自发反应，构建了一种铋基无机富集人工固体电解质界面（ASEI）。该ASEI能有效抑制锂枝晶生长、稳定电极/电解质界面，使锂对称电池在10 mA cm^-2的超高电流密度下稳定循环超过1000小时，并助力10-Ah级软包电池实现>460 Wh kg^-1的高能量密度，为下一代高能锂金属电池的开发提供了新策略。

成功构建了一种由Li₃Bi、Bi、LiF和Li₃N组成的无机富集人工SEI。该ASEI具有独特的梯度结构（LiF/Li₃N富集于表面，Li-Bi合金分布于体相），兼具高离子电导率、优异机械强度和电子绝缘性，实现了对锂金属负极的协同保护。

该ASEI通过锂金属与Bi(CF₃SO₃)₃-LiNO₃盐混合物的“一步法”自发反应即可形成，工艺简单，易于规模化应用，为解决锂金属负极界面不稳定问题提供了一种简便可靠的方案。

修饰后的锂对称电池在10 mA cm^-2的超高电流密度和10 mAh cm^-2的面积容量下稳定循环超过1000小时，展现了极强的抑制枝晶能力和界面稳定性。与多种高电压正材（如NCM811、NCA）匹配的全电池也表现出显著提升的循环寿命和倍率性能。

成功制备了10-Ah级别的锂金属软包电池，其质量能量密度高达>460 Wh kg^-1，并展现出良好的循环性能，有力地证明了该策略在实际应用中的巨大潜力。

A Bismuth-Derived, Inorganic-Rich Artificial Solid Electrolyte Interphase Enables a Stable and Dendrite-Free Lithium-Metal Anode in Rechargeable Batteries

张大伟教授简介：教授，博士生导师，副院长。自2003年在中国科学技术大学攻读博士学位以来一直从事锂离子电池及其关键材料研究。目前主要从事智能化工、能源化工领域的相关科学研究，取得了多项研究成果。目前，已在多个高水平学术期刊以通讯作者身份发表研究论文80余篇，其中包括Advanced Energy Materials, Angewandte Chemie International Edition, Small, Chemical Engineering Journal, Energy & Environmental Materials, Journal of Materials Chemistry A等知名期刊，授权国家发明专利8项。先后主持了国家自然科学基金面上项目、联合基金、安徽省重大科技攻关项目等相关的科研项目。多年来一直从事工程教育背景下化工类专业人才培养的改革与实践研究，作为主要成员先后获得国家级研究生教学成果二等奖、安徽省教学成果特等奖、一等奖等教学成果奖励。

辛森研究员简介：中国科学院化学研究所研究员，中国科学院大学兼职教授，博士生导师。2013年自中科院化学所取得理学博士学位，后于德州大学奥斯汀分校从事博士后研究（合作导师：John B. Goodenough教授），2019年获国家人才引进计划支持回国工作。近年来，围绕高比能金属二次电池用功能复合材料的结构优化设计与制备，电极反应过程与储能电化学，电极-电解质表界面化学等方向开展了一系列创新研究。作为项目（课题）负责人主持项目包括科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金面上项目、青年基金项目，国家海外高层次人才引进计划和中科院人才计划，国家电网新技术开发项目等。近两年参加国内外学术会议十余次并做主题报告和邀请报告。受邀担任IEEE PES中国区储能技术委员会理事，OAE出版社Energy Materials期刊副主编，《中国科学：化学》、《中国化学快报》、《稀有金属》中英文版青年编委和客座编辑，Wiley出版社InfoMat期刊青年编委，MDPI出版社Energies期刊编委等。发表专著论文3篇，在Science、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊发表SCI论文>120篇，论文总被引>14000次（ESI高被引论文>20篇），h指数为60，i-10指数为98，连续入选2019和2020年度科睿唯安“全球高被引科学家”。申请PCT国际专利4项和中国发明专利10余项，在中国、日本、美国等多个国家获得授权。

王文鹏副研究员：2015 年 06 月于山东大学化学学院获学士学位，2020 年08 月于中国科学院化学研究所获博士学位，化学所分子纳米结构与纳米技术实验室博士后，导师郭玉国研究员。现任化学所分子纳米结构与纳米技术实验室副研究员。主要研究方向包括新型储能电池(锂一硫电池、锂一硒电池)、电解质的研发，电极一电解质界面结构设计(隔膜材料、原位聚合策略)等。