天津大学凌涛教授最新Angew：Fe-N-C催化剂单原子位点转化为双原子位点策略提升质子交换膜燃料电池耐久性- 大数跨境

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天津大学凌涛教授最新Angew：Fe-N-C催化剂单原子位点转化为双原子位点策略提升质子交换膜燃料电池耐久性

科学材料站

2025-06-25

导读：天津大学凌涛教授最新Angew：Fe-N-C催化剂单原子位点转化为双原子位点策略提升质子交换膜燃料电池耐久性

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文章信息

Fe-N-C催化剂单原子位点转化为双原子位点策略提升质子交换膜燃料电池耐久性

第一作者：王如广

通讯作者：凌涛*，潘曹峰*，龚彩荣*

单位：天津大学，北京航空航天大学

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研究背景

Fe-N-C催化剂是质子交换膜燃料电池（PEMFCs）最具潜力的非贵金属氧还原催化剂，但其实际应用受限于酸性环境下的结构不稳定性和高H₂O₂产率（3-6%）。传统FeN₄单原子位点中N原子易质子化导致铁溶出，且H₂O₂引发芬顿反应进一步加速降解，导致电池寿命骤降（<100小时）。

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文章简介

天津大学凌涛教授、龚彩荣教授与北京航空航天大学潘曹峰教授团队合作，提出普适性双原子位点转化策略：通过H₂/Ar氛围高温处理断裂FeN₄位点附近的C-N键，同步引入Fe/N前驱体构建Fe₂N₆双原子位点。该策略适用于聚合物热解碳、碳纳米管、商业炭黑、MOF衍生碳等多种载体，显著提升催化剂稳定性。转化后的Fe-N-C催化剂在0.1 M HClO₄中循环8万次后铁溶出率仅0.61%，H₂O₂产率<1%，且具备接近Pt/C的H₂O₂分解能力（15.7 mmol min⁻¹）。组装的PEMFC在0.6 V恒压下稳定运行300小时，电流密度衰减仅7%，突破非贵金属催化剂耐久性瓶颈。成果发表于Angewandte Chemie International Edition。

图1. Fe-N-C催化剂双原子位点构建和表征

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本文要点

要点一：双原子位点构建与普适性验证

创新策略：H₂/Ar处理选择性断裂C-N键，同步引入Fe/N形成Fe₂N₆位点（占铁总量80%）。

普适性：成功应用于4类碳载体（PC、CNT、CB、ZIF），经HAADF-STEM和TOF-SIMS证实双原子位点形成（Fe-Fe间距≈2.5 Å）。

要点二：超低H₂O₂产率与自由基抑制

H₂O₂产率从3-6%降至<1%（0.2-0.7%），EPR检测显示•OH自由基生成量减少70%。

原位拉曼光谱：双原子位点实现桥式氧吸附，直接断裂O-O键，规避*OOH中间体（4e⁻ ORR理想路径）。

要点三：突破性稳定性与H₂O₂分解能力

酸性稳定性：80k循环后半波电位不变，铁溶出率仅0.61%（传统Fe-N-C为15.27%）。

类Pt分解活性：H₂O₂分解速率达15.7 mmol min⁻¹（Pt/C为17 mmol min⁻¹），有效抑制芬顿反应。

要点四：PEMFC应用性能

峰值功率密度512 mW cm⁻²（H₂-Air），0.9 V电压下电流密度25 mA cm⁻²，接近美国能源部2025目标。

长效运行：300小时恒压（0.6 V）测试电流密度保持率93%，加速耐久测试（30k循环）衰减仅19%。

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文章链接

Transforming Single-atom Site to Dual-atom Site in Fe-N-C Catalysts: A Universal Strategy for Enhancing Durability in Proton-Exchange Membrane Fuel Cells

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202510671

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通讯作者简介

凌涛教授简介：天津大学教授，2017年获国家自然科学基优秀青年科学基金，2019年获天津市自然科学基杰出青年科学基金。开发气相金属离子交换新方法，构建多种催化材料体系“宏观-微观-原子”跨尺度多级结构；调控电解水制氢材料活性晶面、晶格应力、缺陷和掺杂等表界面原子结构，揭示材料表界面原子/电子结构和催化性能之间关联，突破催化材料活性和稳定性限制；创造催化材料和电解液界面分子尺度的反应微环境，实现高效稳定的天然海水电解制氢。以第一/通讯作者在Nature Energy（2篇）、Nature Communications (3篇)、Science Advances、Advanced Materials (7篇)、Angewandte Chemie (5篇)、Nano Letters、Advanced Functional Materials、Nano Energy等期刊发表论文50余篇，11篇入选ESI高被引论文，被Science、Nature Energy选为研究亮点。

凌涛教授课题组研究工作视频讲解：

https://space.bilibili.com/437333392/dynamic?spm_id_from=333.1365.list.card_title.click

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