大连工业大学杰青孙润仓、高雪洁副教授联合中科院大连化物所陈忠伟院士、罗丹研究员，AEM：Li2O强化的SEI实现高性能全固态电池

第一作者：陈薪阳，姜明，杜新宇

通讯作者：高雪洁*，孙润仓*，罗丹*，陈忠伟*

单位：大连工业大学，中科院大连化学物理研究所

固态锂电池在构建稳定的电极-电解质界面方面仍面临诸多关键挑战，其中固态电解质界面层（SEI）的形成特性与结构特征对电池性能起着决定性作用。目前，富含LiF的SEI层因其出色的界面稳定性而被广泛研究，但在提升离子电导率和机械强度方面同样关键的Li₂O，其潜在的作用却长期被人们忽视。事实上，Li₂O是SEI中第二常见的离子相，其Li⁺扩散能力要优于LiF。同时，异质LiF/Li₂O晶界的Li⁺扩散速率也明显高于同质的LiF/LiF或Li₂O/Li₂O晶界。此外，Li₂O与LiF之间的界面作用还可能引发空间电荷的积累，显著提升离子载流子浓度，进一步增强锂离子传输性能。因此，构建同时富含Li₂O和LiF的SEI层，相较于以LiF为主的SEI结构，更有希望实现电化学性能与功能性的双重提升，为高效全固态储能系统的发展提供了有前景的解决思路。

近日，大连工业大学杰出青年、长江学者孙润仓教授、高雪洁副教授联合中科院大连化学物理研究所陈忠伟院士、罗丹研究员，在国际知名期刊Advanced Energy Materials上发表题为“Li₂O-Enhanced Solid Electrolyte Interphase Surpassing LiF-Only SEI for High-Performance All-Solid-State Li Batteries”的研究论文。该研究提出了一种醋酸纤维素（CA）辅助策略，将其引入PEO基电解质体系中，有效促进了富含LiF与Li₂O的稳定SEI层的构建。Li₂O与LiF的协同效应显著增强了锂离子的传输动力学，并有效抑制锂枝晶的生长，从而实现了优异的全固态电池性能。

第一性原理分子动力学（AIMD）模拟结果表明，CA的引入显著缩短了TFSI⁻分解过程中关键化学键断裂所需的时间，凸显了其在调控TFSI⁻分解动力学及促进富含LiF的界面层形成方面的重要作用。同时，CA-0.2体系的RDF显示在约2.5 Å处的配位数达到约2.0，表明每个氧原子被两个锂离子包围，这符合Li₂O的化学计量特征。此外，在880 fs时的AIMD模拟中，多个锂离子与同一氧原子配位，形成Li─O─Li的结构单元，与Li₂O成核的早期特征相符。这些结果表明，CA的引入促进了Li₂O和LiF的协同生成。

XPS和XAS结果清晰地表明，CA的引入显著促进了Li₂O的生成，从而构建出同时富含Li₂O和LiF的SEI界面层。相比之下，Bare PEO体系中形成的SEI主要由LiF组成。飞行时间二次离子质谱（TOF-SIMS）进一步证实，在CA-0.2体系中，Li₂O层分布均匀，且在提升锂离子传输动力学方面发挥了重要作用。XPS详细谱图显示，CA的引入同样对CEI（阴极电解质界面）层的形成与功能具有积极影响，使其富含S–F键和Li₃N。Li₃N的存在有助于提升界面离子电导率并拓宽电化学稳定窗口，而S–F键的形成则进一步增强了CEI的化学稳定性。

CA-0.2电解质展现出优异的电化学性能，在30 °C下具有较高的离子电导率（1.89×10⁻⁴ S cm⁻¹），同时在高电压（>4.3 V）和低温（-10 °C）条件下均能够稳定运行。此外，采用CA-0.2电解质组装的的软包电池在0.1 C的倍率下实现了132 mAh g⁻¹的高能量密度，并在室温条件下保持超过320圈的循环稳定性，满足了一定商业化应用的需求。

Li₂O-Enhanced Solid Electrolyte Interphase Surpassing LiF-Only SEI for High-Performance All-Solid-State Li Batteries

高雪洁，副教授，博士生导师。入选中国科协青年托举工程人才（获科协资助）、辽宁省青年拔尖人才、大连市高层次引进人才青年才俊(海外)等。2021年于加拿大西安大略大学(University of Western Ontario)获得博士学位，师承孙学良院士和T-K Sham院士。同年加入大连工业大学孙润仓教授课题组（国家杰出青年基金及教育部“长江学者奖励计划”特聘教授），主要研究领域为生物质基材料在固态锂电池的应用研究。作为项目负责人主持国家自然科学基金、中国科协、辽宁省科技厅、组织部等项目十余项。第一作者或通讯作者文章包括《Advanced Materials》、《Advanced Energy Materials》、《Angewandte chemie》等高影响力期刊上论文近40篇。担任多个国际期刊青年编委，多次应邀在国际学术会议上作邀请报告。

陈忠伟，研究员，博士生导师，加拿大皇家科学院院士，加拿大工程院院士，能源催化转化全国重点实验室主任，中国科学院大连化物所动力电池与系统研究部部长、动力电池与系统研究中心主任。2008年获美国加州大学河滨分校博士学位；2008-2023年在加拿大滑铁卢大学任教，先后担任助理教授、副教授、教授；2018-2023年担任加拿大滑铁卢大学电化学能源中心主任。荣获国际电化学能源科学卓越奖、加拿大最高国家科技奖、全世界TOP100,000科学家、全球能源科学与工程领域高被引学者、加拿大清洁能源先进材料领域资深首席科学家（Tier I）、加拿大皇家学会杰出青年学院成员、2018年卢瑟福纪念奖章、加拿大皇家学会杰出青年学院成员、加拿大创新基金会领袖机遇基金奖等多个国际奖项，2018-2023年被评为“科睿唯安高被引科学家”。陈忠伟院士长期从事电化学能源存储与转化领域核心科学问题和关键技术的研发，在新型电催化材料创制和催化机理探究、下一代可持续高安全和高能量密度电池体系开发和应用研究、人工智能电化学互联体系研发等方面取得了一系列国际认可的原创性和系统性成果，多项技术指标达到国际领先水平。在重要学术刊物上发表论文600余篇，被引次数达70，000余次，H因子达133，另编著书3部，申请中国、美国及国际专利超150项，任中国化学会Renewables期刊主编，Royal Society of Chemistry -Energ. Environ. Book Series主编，曾任ACS Appl. Mater. Interfaces副主编。

陈薪阳，大连工业大学2021级生物质能源与材料专业硕士研究生，主要研究方向为全固态锂金属电池的设计与应用，以第一作者或共一作者在Advanced Energy Materials、Rare Metals、Chinese Chemical Letters等期刊发表5篇论文，申请专利2项。

姜明，安徽大学讲师，2020年博士毕业于电子科技大学，博士期间赴加拿大多伦多大学进行联合培养。主要在材料科学和固体材料物理领域从事前沿理论研究工作，采用基于量子力学的密度泛函理论和从头算分子动力学等多种方法研究固体的电子结构、几何结构与物性关联。在Acta Materialia、Physical Chemistry Chemical Physics、Journal of Nuclear Materials、Angew. Chem. Int. Ed., Advanced Energy Materials、Applied Surface Science、Energy & Environmental Science等期刊发表论文20余篇。

杜新宇，中国科学院大连化学物理研究所工程师，主要研究方向为高功率锂离子电池，固态锂离子电池。

孙润仓教授课题组：孙润仓教授团队多年来一直从事于生物质转化为新材料及新能源方面的研究，发表中科院一区TOP论文550余篇，论文被正面引用7.5万余次，SCI他引5.3万余次,授权国家及美国发明专利178件，团队成员在15种SCI期刊任主编、副主编或编委(中科院一区期刊6种)，团队成员获国家技术发明二等奖3 项、省部级自然科学/技术发明/科技进步一等奖10 项，团队有2人入选国家万人计划青拔尖人才，4人入选中国科协青年托举工程人才，5人入选辽宁省青年拔尖人才，1人入选大连市杰青等。团队现有教师10人，负责人孙润仓教授是国家杰出青年基金及“长江学者奖励计划”特聘教授入选者，973 项目首席科学家， 10年来连续入选爱思维尔高被引学者及科睿唯安全球高被引学者，2020年获美国化学会安塞姆·佩恩奖（“是纤维素与可再生资源材料领域的国际最高奖，该奖项每年仅设一名获奖者，颁发给在纤维素和可再生资源材料研究和化学技术方面做出卓越贡献的国际著名科学家”）。此外，研究团队具备多学科交叉背景，专业涉及制浆造纸工程、林产化学加工工程、有机化学、催化化学及高分子科学等多个领域。团队拥有实验室面积1000 m2，含核磁共振波谱仪、气相色谱-质谱联用仪等大型分析检测设备20余台，同时具备完善的生物质提取与分离、木质素模型物合成、电化学测试等相关仪器，基本满足材料制备、检测和分析所需，为实验的顺利开展提供了充足的人员保障和技术支撑。