济南大学原长洲教授团队CEJ：有序氮掺杂碳纤维杂化双层骨架调控钠金属自下而上沉积实现长寿命少负极电池

锂离子电池面临资源短缺与价格波动挑战，钠资源丰富且成本低使钠金属电池（SMBs）成为高能量密度替代方案（理论容量1166 mAh g^–1，电位–2.714 V）。少负极设计（AL-SMBs，N/P比≈0）可简化制备过程，但钠金属高活性、SEI层破裂引发的枝晶和"死钠"问题导致循环稳定性恶化。本研究通过静电纺丝技术构建三维氮掺杂碳纤维双层集流体（PAN//PVP@Bi）：隔膜侧为PAN衍生导电层，对侧为负载铋纳米颗粒的PVP基骨架。含氮亲钠位点与铋颗粒原位形成的Na-Bi合金诱导钠优先向远离隔膜侧沉积，三维骨架的空间限域效应抑制体积膨胀，COMSOL模拟证实其均化电场分布。该集流体实现6.5 mV（1 mA cm⁻²）超低成核过电位、7000小时循环寿命及99.94%库仑效率，所制备的AL-SMBs循环100次容量衰减仅14%，为高能少负极电池提供"亲钠梯度导向沉积"新范式。

近日，济南大学原长洲教授团队在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“Ordered design of N-doped carbon fiber hybrid bilayer skeleton for controlled bottom-up Na plating/stripping toward anode-less sodium metal batteries”的观点文章。该文章开发了一种聚丙烯腈（PAN）衍生的氮掺杂碳纤维（NCF）与聚乙烯吡咯烷酮（PVP）衍生的负载铋纳米颗粒NCF组成的杂化双层骨架（PAN//PVP@Bi）。通过调控双层取向（PVP@Bi层远离隔膜），诱导钠优先在骨架底部成核并自下而上沉积，显著抑制枝晶生长，实现了超高稳定性少负极钠金属电池。

通过创新性设计聚丙烯腈（PAN）与聚乙烯吡咯烷酮（PVP）衍生的氮掺杂碳纤维杂化双层骨架（PAN//PVP@Bi），成功实现钠金属自下而上可控沉积，显著提升少负极钠金属电池（AL-SMBs）的循环稳定性。该骨架由顶层高导电性PAN层（石墨化程度ID/IG=1.70，季氮占比60.8%）和底层高亲钠性PVP@Bi层（ID/IG=2.04）组成，经两步静电纺丝工艺与900 ℃ 碳化工艺构建三维多孔结构（比表面积12.7 m2 g^–1，孔径~6.4 nm）。关键创新在于调控PVP@Bi层远离隔膜，诱导铋纳米颗粒原位形成Na3Bi合金，将成核过电位降至6.5 mV，并通过亲钠梯度设计迫使钠离子优先在底部成核，实现自下而上沉积。

该设计通过电化学-力学协同机制抑制枝晶。COMSOL多物理场模拟显示，双层骨架均化界面电场分布，消除Cu箔的"尖端效应"，而分级孔道有效缓冲体积变化（8 mAh cm^–2沉积无裂纹）。原位显微镜观察进一步证实，PAN//PVP@Bi在60min沉积后仍保持均匀无枝晶形貌，而Cu箔在30分钟即出现枝晶。

PAN//PVP@Bi作为集流体组装的对称电池循环7000小时（1 mA cm^–2）后，平均库仑效率达99.94%；组装的AL-SMBs（NVP@C正极）在1 C倍率下100次循环容量保持86%，10 C高倍率循环800次容量保持率90.8%（衰减率仅0.114%/圈）。本研究提出"亲钠梯度导向沉积"新范式，为少负极电池实用化提供关键技术路径。

李旭婷副教授简介：济南大学硕士生导师，2023年毕业于山东大学材料科学与工程学院。长期聚焦于电化学储能领域前瞻性课题和关键技术难题，在先进电化学储能器件关键材料精准合成、结构-组分/功能调控及器件构筑方面具有丰富的研究经验，先后主持山东省自然科学基金、中国博士后科学基金、济南大学科研基金及企业产学研合作项目等多项课题。近5年在Energy Storage Mater.、Small、Chem. Eng. J.、Mater. Today等国际知名刊物上发表论文30余篇，申请国家发明专利5项。

原长洲教授简介：济南大学材料科学与工程学院博士生导师，山东省“泰山学者特聘教授”，济南市C类人才（省级领军人才），省杰出青年基金和省技术领军人才获得者。连续多次入选科睿唯安“全球高被引学者”和爱思唯尔“中国高被引学者”榜单。获教育部自然科学奖二等奖和安徽省青年科技奖各一项。近年来，以第一/通讯作者身份已在Sci. Adv.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Mater. Today、Mater. Horiz.、J. Mater. Chem. A、Small和Green Chem.等国际刊物上发表SCI学术论文200余篇。撰写英文书籍6个章节。曾获省青年科技奖和教育部自然科学奖二等奖各一项。申请中国发明专利30余项（授权19项）。部分研究成果已经在相关企业完成中试、检测及示范应用。

储能材料与器件研究室课题组链接：https://www.x-mol.com/groups/Yuan_Changzhou