余桢华教授、王长擂教授， AFM文章：残留溶剂辅助1.76 eV宽带隙钙钛矿表面重构和深度钝化

第一作者：李思雄，马天舒

通讯作者：余桢华*，王长擂*

单位：武汉大学，苏州大学

钙钛矿太阳能电池因理论光电转换效率高于传统硅电池，且制备成本更低、工艺更简单，被视为光伏产业极具潜力的下一代技术。全钙钛矿叠层太阳能电池是突破单结钙钛矿电池肖克利-奎伊瑟极限的关键途径，但作为其关键组件的宽带隙（1.7-1.8 eV）钙钛矿电池，会因高缺陷浓度与能级失配引发表面非辐射复合，进而导致显著的开路电压损失。目前，多数研究采用铵盐作为钝化剂，通过在钙钛矿表面形成单分子层或二维结构，降低宽带隙钙钛矿电池的表面非辐射复合，从而提升开路电压。然而，传统单一表面钝化策略的效果有限，且钙钛矿材料还存在大量的体缺陷。因此，开发一种可同时实现深度表面缺陷钝化、卤化物分布均匀化及界面能级匹配调控的策略至关重要。

近日，武汉大学的余桢华教授团队与苏州大学的王长擂教授团队合作，在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Residual Solvent-assisted Surface Reconstruction for Efficient Wide-bandgap Perovskite Solar Cells”的研究文章。本文提出一种残留溶剂辅助表面重构（RSSR）策略，通过构建哌嗪/钙钛矿杂化中间相对钙钛矿表面进行重结晶，成功制备出80纳米厚的高质量梯度钝化层。此外，该策略可形成溴补偿且n型掺杂的钙钛矿表面，实现更高效的能带排列，显著促进表面载流子传输。基于该策略的宽带隙钙钛矿太阳能电池开路电压从1.243 V 提升至 1.323 V，效率从18.00% 提升至20.39%（认证效率为 19.58%）。采用该策略优化的宽带隙钙钛矿电池制备的全钙钛矿叠层太阳能电池效率达到 28.13%，展现出在多结光伏领域的巨大潜力。

通过改进后处理流程，RSSR策略可对原始钙钛矿薄膜表面进行重构，形成空间均匀的哌嗪/钙钛矿杂化表面。扫描电子显微镜截面图显示，优化后的钙钛矿薄膜在垂直方向上形成了完整且连续的高质量晶粒，这一结构有利于载流子传输。小角度掠入射X射线衍射结果进一步证实，该策略不仅能促进薄膜表面形成更优的结晶形态，还可显著抑制碘化铅的生成。

飞行时间二次离子质谱图显示，RSSR策略可促使钝化分子（Pip⁺）渗透钙钛矿薄膜表面，形成厚度达 80 nm 的高质量梯度钝化层。同时，该策略引入的溴（Br）离子实现了表面溴补偿，有效促进卤素均匀分布。吸收光谱、光致发光光谱、X 射线光电子能谱及广角 X 射线衍射结果一致证实，Br 元素通过补偿作用成功进入钙钛矿晶格，不仅提升了材料带隙，还填补了碘空位缺陷。紫外光电子能谱测试表明，RSSR策略使钙钛矿薄膜表面形成高度n型掺杂状态，这一状态既有利于电子提取，又能有效阻挡空穴的反向传输。此外，扫描电子显微镜平面图、原子力显微镜形貌图及电势图均显示，经RSSR策略处理后的钙钛矿薄膜质量显著提升，表面粗糙度降低，接触电势差也变得更均匀。

测试结果表明，RSSR策略可显著减少钙钛矿器件的内部缺陷，进而减少非辐射复合。基于该策略，宽带隙钙钛矿太阳能电池取得了1.323 V的开路电压和20.39%的光电转换效率（认证效率为 19.58%），该效率是无甲胺（MA-free）宽带隙（>1.75 eV）钙钛矿太阳能电池的最高效率之一。此外，通过采用基于 RSSR策略的宽带隙子电池，两终端全钙钛矿叠层太阳能电池实现了 28.13% 的光电转换效率。这一结果充分彰显了RSSR策略在宽带隙及多结钙钛矿太阳能电池领域的巨大应用潜力。

Residual Solvent-assisted Surface Reconstruction for Efficient Wide-bandgap Perovskite Solar Cells

余桢华教授简介：武汉大学物理科学与技术学院教授，博士生导师，主要研究方向为：“先进钙钛矿光电材料与器件和宽禁带金属氧化物半导体材料”。2022年加入武汉大学物理科学与技术学院开展钙钛矿光电材料与器件的课题研究。已在Science、Nature Energy、Nature Photonics、Nature Communications、Science Advances、Joule、Advanced Materials等期刊上发表SCI论文50余篇。曾参与973计划、美国海军研究项目和美国能源部重大前沿项目等科研项目。已申请2项美国发明专利和1项中国发明专利。担任Nature Communications，Joule，Advanced Materials等SCI期刊的评审专家。担任Nanomaterials等SCI期刊的客座编辑。

王长擂教授简介：苏州大学光电科学与工程学院教授，副院长。入选教育部国家级重大人才工程青年项目、中国科协青年人才托举工程项目，获江苏省“双创博士”、苏州大学“仲英青年学者”、苏州大学光电学院优秀青年学者等荣誉。承担科技部重点研发计划项目子课题，国家自然科学基金面上/青年项目，江苏省自然科学基金，江苏省高校重大项目等6项课题。作为第一作者/通讯作者，累计发表Nature Energy（3篇）、Nature Communications、Energy & Environmental Science、Advanced Materials等国际期刊论文50余篇，总计发表期刊论文100余篇，论文总引用一万余次。担任Nature系列、Advanced Materials系列等期刊等评审专家。主要研究高效钙钛矿单结及叠层太阳能电池、光电探测器、可见光通信等。

李思雄：武汉大学博士研究生。主要研究领域：宽带隙钙钛矿及叠层太阳能电池。

马天舒：讲师/博士，硕导，苏州大学优秀青年学者。2024年博士毕业于苏州大学光电科学与工程学院，同年加入苏州大学工作。主要从事光电转换器件如钙钛矿光伏的物理机制研究和器件设计，以第一/通讯作者在Nat. Commun.、Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.等期刊上发表高质量论文8篇，主持国家资助博士后研究计划，江苏省自然科学基金青年项目，参与国自然国际合作与交流项目和国家重点研发项目。担任Materials期刊特刊客座编辑。