大连理工大学蹇锡高院士&胡方圆教授Nat. Commun.：宽温域适用结构-功能一体化新型粘结剂，助力高性能锂硫电池- 大数跨境

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大连理工大学蹇锡高院士&胡方圆教授Nat. Commun.：宽温域适用结构-功能一体化新型粘结剂，助力高性能锂硫电池

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2025-09-03

导读：大连理工大学蹇锡高院士&胡方圆教授Nature Communications：宽温域适用结构-功能一体化新型粘结剂，助力高性能锂硫电池

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文章信息

适用于先进锂硫电池的宽温适应性电场驱动粘合剂

第一作者：江万源

通讯作者：胡方圆*，蹇锡高*，张天鹏*

单位：大连理工大学，东北林业大学

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研究背景

锂硫电池因其高理论能量密度和丰富的原料硫资源，被认为是下一代储能体系的有力竞争者。然而，锂硫电池仍然面临穿梭效应、电极体积变化以及反应动力学迟缓等固有问题，尤其在极端温度环境下——低温环境进一步恶化多硫化物转化动力学，高温环境则加剧多硫化物的溶解与穿梭，这严重限制了锂硫电池的实际应用。虽然电催化策略被证明能改善多硫化物转化动力学，但其实际效率受限于电极结构的稳定性和电催化剂的温度适应性。本文基于稳定电催化策略创制了能够吸附并催化多硫化物的转化、同时具备高温自修复与低温内支撑能力的聚合物复合粘结剂，突破了传统粘结剂温度适应性薄弱和作为非活性组分仅提供机械性能的限制，实现了锂硫电池在宽温域内的稳定服役。

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文章简介

近日，来自大连理工大学的胡方圆教授、蹇锡高院士与东北林业大学的张天鹏教授合作，在国际知名期刊Nature Communications上发表了题为“Wide temperature range adaptable electric field driven binder for advanced lithium-sulfur batteries“的研究型论文。该工作针对锂硫电池低温反应动力学迟缓、高温穿梭效应加剧以及电极体积变化严重等问题，通过对天然高分子的结构修饰与复合改性，创制了一种具有宽温域自适应能力的电场驱动粘结剂（GSCC）。GSCC的短共轭链段提供了更高的局域电子电导率，并且其极性官能团的配位作用结合液态金属的电场驱动特性构建了均匀稳定的电催化环境，同时液态金属的相变特性增强了复合粘结剂的温度适应性。因此，GSCC可以在宽温度范围内有效吸附多硫化物并催化其转化，同时具备稳定电极结构的高温自修复与低温内支撑能力，使用GSCC的锂硫电池成功实现在-40~60°C的宽温域稳定服役。

图1 GSCC示意图及聚合物的结构优势。

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本文要点

要点一：原位测试结合理论计算阐明复合粘结剂的高效吸附催化能力

通过电化学动力学分析测试和原位测试，研究了GSCC对多硫化物的吸附和增强其氧化还原动力学的能力。循环伏安测试显示，使用GSCC粘结剂的电池具有更高的响应电流、更低的极化电压和Tafel斜率，表明其有效增强了多硫化物的氧化还原动力学（图2）。使用恒电流间歇滴定技术评估了离子扩散系数，结果显示，GSCC电池的锂离子扩散系数明显优于使用CTS和PVDF粘结剂的电池，证明聚合物极性基团增强了界面离子传输，有助于Li+的快速迁移。原位拉曼测试表明，GSCC丰富的极性吸附位点能有效抑制多硫化物的穿梭效应，这有助于提高电池的循环稳定性。通过密度泛函理论（DFT）计算进一步探究了GSCC对活性物质的吸附能力和电催化作用，结果显示GSCC对不同多硫化物均具有较高的吸附能，并且能有效降低其转化过程的反应能垒，特别是被视为电化学反应速率决定步骤的可溶性Li₂S₄向Li₂S₂转化过程。

图2 不同粘结剂作用下活性物质的电化学测试、光谱表征和计算模拟结果。

要点二：复合粘结剂提升锂硫电池电化学性能

基于系列电化学测试，证明了GSCC粘结剂有助于提高锂硫电池电化学性能。GSCC电池具有1221.4 mAh g^-1的初始放电比容量（0.1 C），在5 C时其容量为780 mAh g^-1，表明具有优异的倍率性能（图3）。GSCC的电催化能力和其中活性位点的高电子电导率使其在充放电期间，尤其是在Li₂S的活化和成核阶段，始终表现出较低内阻。由于反应动力学优势和吸附多硫化物能力，GSCC电池在0.5 C下循环500次每循环的平均容量衰减率仅为0.072%。此外，GSCC粘结剂优异的机械性能使电极具有结构稳定性和活性物质负载能力，组装的高负载锂硫软包电池在30次循环后仍具有85%以上的容量保持率，证明GSCC复合粘结剂在锂硫电池中具有实际应用潜力。

图3 基于GSCC粘结剂的锂硫扣式电池和软包电池的电化学性能

要点三：复合粘结剂对宽温域反应动力学增强机制

探究了宽温度范围内GSCC增强反应动力学的工作机制。处于硫还原反应决速步骤（Li₂S₄向Li₂S₂转化）的锂硫电池在不同温度下的EIS测试显示，GSCC具有数值更低且较为稳定的电荷转移电阻（Rct），表明GSCC稳定的电催化能力和高电子电导率加速了界面电荷转移（图4）。此外，根据阿伦尼乌斯公式推导的决速步骤活化能进一步证明，即使在极端温度下GSCC仍能有效改善锂硫电池的反应动力学。Li₂S成核实验被用于评估GSCC对多硫化物氧化还原反应的调控能力，结果显示GSCC在室温和低温条件下均具有最快的电流响应和最大的成核容量，并且能诱导Li₂S进行更均匀和稳定的三维渐进成核。

图4 宽温范围内使用不同粘结剂锂硫电池的电化学性能与动力学分析

要点四：宽温域电化学性能

论证了极端温度环境下GSCC的电化学性能并分析了温度-相态-性能之间的构效关系。GSCC电池在0℃下放电比容量为1042.0 mAh g^-1，并且在-40℃仍能保持486.4 mAh g^-1的比容量，具有显著提升的低温工作稳定性（图5）。此外，GSCC电池在宽温度范围内均保持了良好的循环稳定性，在-30℃下0.1 C循环60次后容量无衰减，在60下0.5 C循环300次每次循环的平均容量衰减率为0.095%。构建了温度-相态-性能联动分析曲线以探究GSCC中聚合物与液态金属优势互补的工作机制：高温环境下液态金属呈现液体性状，其受电场驱动的形变迁移能力为正极提供了丰富的动态催化位点，而聚合物通过极性基团配位作用不仅可有效降低液态金属团聚导致的活性位点损失，还能进一步增强其电催化活性；低温环境下液态金属呈现固体性状，其机械强度为正极提供了良好的刚性支撑，而聚合物则可通过对多硫化物极性吸附以补偿液态金属凝固导致的活性位点催化效率下降问题，还能提供离子跃迁位点以增强活性界面离子传输动力学过程。

图5 GSCC电池宽温范围内的循环性能与工作温度对比

要点五：复合粘结剂电场驱动特性分析

探究了GSCC的电场驱动特性在锂硫电池中的工作机制。在锂硫电池工作电压范围（1.7-2.8V），GSCC中的液态金属由于表面电化学氧化引起的界面张力变化会表现出扩散形变。在微介观尺度电场驱动特性可促进活性位点均匀分散，从而提升电催化效率。这一特性结合聚合物极性基团配位作用和氢键网络自修复能力可提供稳定的电催化环境，GSCC粘结剂可助力锂硫电池在极端温度环境下稳定服役。

图6 GSCC的电场驱动特性与自修复能力

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文章链接

Wide temperature range adaptable electric field driven binder for advanced lithium-sulfur batteries

https://doi.org/10.1038/s41467-025-62909-1

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通讯作者简介

胡方圆简介：大连理工大学教授/博士生导师，材料学院副院长，主持教育部中央高校青年教师科研创新能力支持项目、国家优青项目、国家重点研发计划专题等。主要从事聚合物基电化学能源材料研究。担任中国宇航学会临近空间产业工作委员会委员、中国电工技术学会储能系统与装备专业委员会委员、中国化学会高级会员等；学术期刊 Int. J. Extreme Manuf.、InfoMat 、SusMat 、Carbon Energy 等编委/青年编委。教育部首批全国高校黄大年式教师团队核心成员。在Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc. (封面)、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.(热点论文)、Energy Environ. Sci.(封面)、Adv. Energy Mater.(封面)、eScience(ESI高被引)等发表学术论文120余篇，授权国际/国内发明专利30余项。主编教育部高等学校材料类专业教学指导委员会规划教材1部、学术专著1部；撰写能源领域咨政建议被教育部及上级单位采用。获首届中国“新时代青年先锋奖”、大连市自然科学奖一等奖（排1）、辽宁青年科技奖、辽宁省“兴辽英才计划”、大连市“杰出青年科技人才”等。指导学生获中国科协青年人才托举工程博士生专项计划、国家级学会优秀博士论文奖、“挑战杯”主赛道全国特等奖（指导教师排1）等。

蹇锡高简介：中国工程院院士，大连理工大学教授/博士生导师，担任辽宁省高性能树脂工程技术研究中心主任、大连理工大学高分子材料研究所所长、《中国材料进展》副理事长、中国塑料加工工业协会专家委员会副主任、中国新材料技术协会名誉会长、中国膜工业协会专家委员会副主任、中国石油与化学工业联合会专家委员会副主任等，享受国务院政府特殊津贴。蹇锡高院士长期从事高分子材料合成、改性及其加工应用新技术研究，在高性能工程塑料、高性能树脂基复合材料、耐高温特种绝缘材料、涂料、耐高温高效功能膜等领域做出了重大创造性成就和贡献。先后主持完成国家重点科技攻关、国家重点研发计划、科技部创新基金、振兴东北老工业基地项目、省市重大科技攻关及产业化项目等30余项。授权发明专利30余件，其中2项专利被评为世界华人重大科技成果，12项技术成果已产业化。先后获得包括2003年国家技术发明二等奖、2011年国家技术发明二等奖在内的12项省部级以上科技奖励；获2015年世界知识产权组织和中国知识产权局颁发的中国发明专利金奖和2016年日内瓦国际发明展特别金奖等。

张天鹏简介：东北林业大学教授/博士生导师，主要从事生物质基储能材料和木质功能材料研究。先后主持国家自然科学基金青年项目、十四五重点研发计划课题任务、新时代龙江优秀硕士、博士学位论文重点项目、黑龙江省博后面上（一等）等项目5项，以第一或通讯作者身份在领域内期刊Nat. Commun.、ACS Nano、Nano Energy等期刊发表论文10篇，申请/授权发明专利2项，主编学术专著1部。