CEJ：锂离子传导型纳米片全面增强的聚合物电解质应用于长寿命锂金属电池

第一作者：刘乐浩

通讯作者：李美成

单位：华北电力大学

采用聚环氧乙烷（PEO）基质的聚合物固体电解质因其成本效益高和柔韧性好而备受研究关注；然而，其在锂金属电池（LMBs）中的实际应用仍受限于室温离子电导率低、机械强度不足以及锂枝晶生长等问题。

近日，华北电力大学李美成教授团队在Chemical Engineering Journal期刊上发表了题为“Comprehensively-upgraded polymer electrolytes with lithium ion-conductive nanosheets towards stable lithium metal batteries”的研究论文。该工作利用氢键、静电和毛细作用，将含有锂盐的离子液体（LiILs）限域于羧基化多孔二氧化硅纳米片（NSCs）的孔隙中，制备具有快离子传输通道的活性填料（LiIL@NSCs），并基于LiIL@NSCs填充改性PEO基电解质，开发了一种全面增强型聚合物电解质，为实现高稳定性锂金属电池提供了一条新途径。

利用NSCs丰富的孔隙和表面官能团，借助氢键、静电和毛细作用将LiILs限域于NSCs的孔隙结构中，制备了能够快速传输Li⁺的LiIL@NSCs，并避免LiILs泄漏造成的副反应隐患。

借助溶液浇铸法引入LiIL@NSCs活性填料，显著增强了电解质的电学和电化学性能。LiIL@NSCs表面的羧基与PEO链段的醚氧基团间的氢键作用，协同LiILs的塑化作用，有效抑制了PEO结晶。同时，TFSI−阴离子与LiIL@NSCs表面的羧基形成氢键作用，促进了LiTFSI的解离。尤其是，Li⁺还可在LiIL@NSCs进行快速传输。因此，复合电解质内部形成了快离子渗流网络，使其在30 ℃下的离子电导率提升至7.1×10⁻⁴ S cm⁻¹（达到原始电解质的26倍），Li⁺迁移数提升至0.629，氧化电位提升至4.80 V。

LiIL@NSCs的引入有效提高了电解质抑制锂枝晶的能力，使其在30 ℃下的临界电流密度从0.30 mA cm⁻²提升至0.50 mA cm⁻²，交换电流密度从6.32×10⁻³ mA cm⁻²提升至3.95×10⁻² mA cm⁻²，Li||Li电池在0.10 mA cm⁻²下的循环寿命从200 h延长至1600 h。

基于该复合固态电解质的Li||LiFePO₄电池在室温下展现出优异的倍率性能和循环稳定性，在0.3 C下循环100次后仍有80%的容量保持率。此外，基于该复合电解质的锂金属电池在高温下同样能保持良好的循环性能，在60 ℃和0.5 C下循环200次后仍有80%的容量保持率。

Comprehensively-upgraded polymer electrolytes with lithium ion-conductive nanosheets towards stable lithium metal batteries

李美成，华北电力大学新能源学院院长，教授/博导，RSC Fellow，享受国务院政府特贴。“长江学者”特聘教授，第四批国家“万人计划”科技领军人才，教育部科技委学部委员，教育部高等学校教学指导委员会委员，科技部中青年科技创新领军人才，首都百名科技领军人才。IEEE PES储能材料与器件技术分委会主席，中国可再生能源学会常务理事、光伏专委会副主任，中国高科技产业化研究会常务理事、新能源与碳中和专业委员会主任，国家科技奖评审专家。主要从事新能源、储能技术及智慧能源系统方面的研究工作，多次入选斯坦福大学发布的全球前2%顶尖科学家榜单。在Nature Energy、Science Advances等期刊发表论文300余篇，获中国和美国专利授权60件，软件著作权5件，中英文编著8本。以第一完成人获国家教学成果二等奖、省自然科学一等奖、教育部自然科学二等奖、北京市科技奖等。2019年获“电力科技创新大奖” ，2021年获“电力科技成果‘金苹果奖’一等奖”，2022年获中国可再生能源学会技术发明一等奖。

刘乐浩，副教授/博导，西北工业大学与密歇根大学联合培养博士，北京高校优秀育人团队核心成员。新能源材料与器件教研室主任，院学位分委员会、教学委员会委员，IEEE PES储能材料与器件技术分委会副秘书长等。从事锂离子电池及规模化储能技术研究，合作开发的氧化物固态电解质2017年首次通过中试。在Prog. Mater. Sci.、Adv. Mater.等期刊发表论文60余篇，申请发明专利10余件。主持国家自然科学基金、省部级科技计划等科研项目，作为骨干参与新工科研究与实践、教育部战略性新兴领域教材体系等教学项目。获国家教学成果二等奖、省科技二等奖、IEEE PES杰出青年人才奖等。